Pseudomonas sp. QJX-1的锰氧化特性研究

从锰矿土壤样品中分离、纯化出1株高效锰氧化细菌(QJX-1),经16S rDNA序列鉴定为Pseudomonas sp.QJX-1.研究表明,Pseudomonas sp.QJX-1含有锰氧化的必需成分多铜氧化酶基因CumA,当初始Mn2+为5.05 mg·L-1,菌密度D600为0.020时,该菌可在48 h内将Mn2+转化,且转化率高达99.4%.在寡营养条件下该菌锰氧化速率较富营养条件下有显著提高;添加石英砂滤料促使生物膜的快速形成,进而促进Mn2+的生物转化.根据研究结果推测地下水处理过程中生物锰氧化速率较快.     

微生物对砷的氧化还原竞争

滤池被广泛运用于饮用水厂中,前期研究发现某水厂生物滤池处理含砷地下水时,一方面三价砷可被生物氧化锰氧化为五价砷,另一方面滤池系统中存在的微生物砷还原酶可促使五价砷还原为三价砷,而滤池表面存在的这种微生物竞争关系会影响滤池的稳定性及处理效率.为探讨其内在机制,本研究选取1株锰氧化模式菌(Pseudomonas sp.QJX-1)和1株砷还原模式菌(Brevibacterium sp.LSJ-9),考察在Mn2+、As(As3+、As5+)共存时,两菌株对空间、营养物质以及对砷氧化/还原的竞争关系.结果表明,不同的反应时间,Mn、As质量浓度/价态不同,三价及五价砷体系中,Pseudomonas sp.QJX-1生成的锰氧化物在砷的氧化还原反应中占主导地位,即能迅速氧化本身存在的As3+(三价砷体系)和砷还原菌产生的As3+(五价砷体系),最终两体系中砷都主要以As5+的形式存在.PCR及RT-PCR结果表明,反应过程中锰氧化菌功能基因(cum A)抑制了砷还原酶(ars C)的表达,锰氧化菌16S rRNA表达量始终比砷还原菌高两个数量级,即锰氧化菌在生长竞争过程中占优势.实验结果表明滤池的水力停留时间是决定出水中砷价态的一个重要因素.     

锰氧化菌Aminobacter sp.H1的分离鉴定及其锰氧化机制研究

从某水厂的生物除锰滤池中分离出1株新的高效锰氧化菌,命名为H1.通过生理生化及16S rDNA序列对比分析鉴定为氨基杆菌(Aminobacter sp.),国内外未曾有对该菌株具有锰氧化能力的相关报道.本文对Aminobacter sp.H1的微生物特性、锰氧化机制及生成的生物氧化锰的性质进行了研究.结果表明,Aminobacter sp.H1的锰耐受浓度高达50 mmol·L-1,可完全去除浓度低于10 mmol·L-1的Mn(Ⅱ).菌株H1对Mn(Ⅱ)的氧化主要是通过产生锰氧化活性因子和碱性代谢产物提高pH两个因素共同作用的结果,活性因子细胞内合成后分泌到细胞外起作用.氧化过程中发现有Mn(Ⅲ)中间体出现,XRD、XPS、SEM-EDX等分析菌株H1介导生成的生物氧化锰发现,生物氧化锰与菌体结合紧密,弱结晶、无固定形态,成分主要为MnCO3、MnOOH、Mn3O4和MnO2等.     

锰氧化菌Pseudomonas sp. QJX-1对氧四环素的去除作用与机制

氧四环素（Oxytetracycline,OTC）的大量使用可能导致环境中抗性基因的生成和传播.锰氧化菌及其催化产生的生物锰氧化物（Biogenic manganese oxides,BMO）在自然界中广泛存在,但对其去除OTC的过程与机制仍不明确.因此,本研究探讨了锰氧化菌Pseudomonas sp. QJX-1对微量（5 μg·L^-1）OTC的去除作用与机制.结果表明,微量的OTC可以促进QJX-1的生长及其对Mn²⁺的氧化.QJX-1及其催化生成的BMO对OTC的去除效果较好,在第168 h时对OTC的去除率达到99%.转录组结果表明,OTC会导致细菌的pstA、pstB、pstC、urtA和urtD等ABC转运蛋白编码基因表达上调,说明OTC可能是通过ABC转运蛋白泵出QJX-1体内进而让BMO更有效地接触OTC,从而达到OTC被吸附、氧化去除的目的.RT-qPCR结果表明,微量的OTC促进了细菌多铜氧化酶基因cumA的表达,提高了BMO的生成速率,增强了对OTC的去除效果.     

锑氧化菌Pseudomonas sp. AO-1的分离鉴定及其对Sb(Ⅲ)的氧化性能

采用抗性筛选法从锡矿山筛选出一株锑氧化菌,并利用分子生物学技术对其进行鉴定;考察了其氧化Sb(Ⅲ)的性能和氧化次生矿物的特征.结果表明:锑氧化菌属于假单胞菌属(Pseudomonas),将其命名为Pseudomonas sp. AO-1(简称:AO-1);影响AO-1氧化Sb(Ⅲ)的因素主要有溶液pH值、溶解氧和铁锰氧化物(单质铁、FeCl₃和MnO₂)等;AO-1在好氧和缺氧条件下均能氧化Sb(Ⅲ),好氧氧化Sb(Ⅲ)的米门常数K_m和最大氧化速率V_max值分别为393.05μmol/L和0.271μmol/(L·min),体现了较强的锑氧化性;AO-1和铁锰氧化物的耦合作用能促进Sb(Ⅲ)的氧化,且铁锰氧化物促进AO-1氧化Sb(Ⅲ)的速率依次为:FeCl₃>MnO₂>单质铁;AO-1和铁锰氧化物耦合氧化Sb(Ⅲ)生成含Sb(Ⅴ)的次生矿物,次生矿物会加速Sb(Ⅲ)的氧化以及影响锑在环境中的迁移转化.菌株AO-1的锑氧化性能良好,对于锑的生物...     

高锰酸钾氧化水中乙硫醇的动力学研究

研究了高锰酸钾氧化水中乙硫醇的动力学规律,并考察了高锰酸钾在原水混凝条件下对原水中乙硫醇的去除效果.结果表明,高锰酸钾对乙硫醇的氧化去除效果非常明显,去除率可达到90%以上;高锰酸钾对乙硫醇的氧化过程符合二级反应动力学模型;在高锰酸钾过量的情况下,氧化反应的伪一级动力学常数k'=0.025·[KMnO4]-0.008,再根据所用初始高锰酸钾浓度,得到了二级反应的动力学常数k=0.025 L(min·mg).高锰酸钾在原水混凝条件下对乙硫醇的去除效果劣于纯水条件下的去除效果,在水中其它有机物与高锰酸钾反应条件下高锰酸钾浓度变化的拟合结果与实际情况存在偏差,是产生差异的主要原因.     

高锰酸钾预氧化强化混凝去除绿藻的研究

以小球藻为对象,研究不同高锰酸钾投加量下小球藻胞外有机物分子量的分布、Zeta电位和胞外有机物浓度变化,并观察细胞结构,探讨预氧化强化混凝的机理.研究发现,当高锰酸钾浓度≤2 mg·L-1时,氧化前后藻液中的有机物组成基本不变,胞外分泌物(EOM)部分被氧化;在预氧化初期,EOM在高锰酸钾诱导下释放,胞外有机物浓度升高;藻的表面电位先下降后上升,藻活性由于高锰酸钾氧化受到抑制,但藻细胞结构保持完整,氧化后生成的MnO2附着在藻细胞表面,增加了藻细胞的比重,有利于后续的混凝沉降除藻.高锰酸钾浓度≥3 mg·L-1时,细胞壁被破坏,藻液中出现大分子的有机物,胞外有机物浓度上升,Zeta电位下降,这些都不利于后续的混凝除藻.结果表明,当高锰酸钾投加量为2 mg·L-1,预氧化1h后,PAC投加量为40 mg.L-1时,除藻效率达到92％,去除效果远好于直接混凝除藻.     

水固液微界面氧化还原反应过程与污染物控制研究

本文介绍了3个反应体系,包括铁锰复合氧化物氧化吸附除砷体系、铁氧化物包覆零价铁光芬顿催化和负载型多价态锰氧化物臭氧催化体系,通过固液微界面不同的氧化还原反应,实现了对水中砷和难降解有机污染物的高效去除.重点介绍了不同氧化还原反应对污染物转移转化的作用机制,说明了水体中固液微界面氧化还原反应,对污染物的转移转化起着重要作用.     

高锰酸钾预氧化强化混凝去除螺旋鱼腥藻的研究

以水华优势藻螺旋鱼腥藻为对象,研究不同高锰酸钾浓度氧化下,藻光合作用能力,藻液中Mn浓度,胞外有机物三维荧光和分子量分布的变化.研究发现高锰酸钾氧化作用主要在1 h内完成,1 h后藻液中残余Mn的含量达到1.23%~5.98%.藻光合能力随着高锰酸钾浓度上升而下降,随着高锰酸钾浓度升高,藻细胞分泌更多胞外有机物,同时藻细胞受到破坏,生成消毒副产物的前驱物腐殖酸.高锰酸钾预氧化1 h后进行混凝实验发现,藻的去除率显著升高,比直接混凝增加33.99%~36.35%.     

电化学-臭氧耦合氧化体系的氧化效能

利用电化学-臭氧耦合氧化体系降解了水中的对氯苯酚,从动力学角度探讨了耦合氧化体系降解有机物的协同作用机制.结果表明,电化学与臭氧耦合氧化体系降解4-CP具有明显的协同效果,900 s后,该耦合氧化体系对4-CP和COD的去除率分别为92.7%和64.9%;而单独电解与单独臭氧氧化对上述两者去除率的之和仅有69.7%和30.1%.氧还原产物H2O2浓度和光电流的测试结果表明,电化学-臭氧耦合氧化体系的协同机制包括两部分:即臭氧在阴极表面得到电子生成臭氧负离子;溶解氧在阴极表面发生还原反应生成H2O2.以上2个因素均能有效地促进体系.OH的形成.     

高锰酸钾与接触氧化协同除锰及硬度对除锰效果的影响

针对日益严重的地表水锰污染，本实验采用高锰酸钾与接触氧化的方法协同除锰；通过调配进水中Ca²⁺、Mg²⁺含量模拟我国不同地区硬度差异显著的地表水，探究水体硬度对锰的去除效果的影响.结果表明：Mn²⁺被高锰酸钾氧化并形成"锰质活性滤膜"，可在停药后实现稳定有效除锰.成熟滤池的除锰效果会显著受到硬度的影响，进水硬度在40、200、400 mg·L^-1及700 mg·L^-1（CaCO₃计）时，接触氧化滤池分别在48、56、64 d及72 d实现稳定除锰，而4根滤柱对Mn²⁺去除的极限浓度分别为1.8、1.7、1.2 mg·L^-1及0.7 mg·L^-1.     

高锰酸钾净水的氧化副产物研究

在高锰酸钾预氧化条件下 ,对北京京密引水渠水和松花江水进行混凝处理 ,并将原水与出水水样经色谱 质谱联用仪分析 ,以 1997年美国国家环保局 (USEPA)提出的饮用水规程和健康建议为标准 ,初步探讨了高锰酸钾净水过程中产生的副产物是否对人体有毒害作用 .试验结果表明 :在试验条件下 ,尚未发现高锰酸钾氧化生成USEPA规定的有毒有害副产物 ,并认为其原因可能与高锰酸钾氧化作用方式以及氧化过程中生成的新生态水合二氧化锰的吸附作用有关 .     

Removal of pharmaceutical in a biogenic/chemical manganese oxide system driven by manganese-oxidizing bacteria with humic acids as sole carbon source

Bioaugmented sand filtration has attracted considerable attention because it can effectively remove contaminants in drinking water without additional chemical reagent addition. In this study, a synthesized chemical manganese dioxide (MnO₂)-coated quartz sand (MnQS) and biogenic manganese oxide (BioMnO_x) composite system was proposed to simultaneously remove typical pharmaceutical contaminants and Mn²⁺. We demonstrated a manganese-oxidizing bacterium, Pseudomonas sp. QJX-1, could oxidize Mn²⁺ to generate BioMnO_x using humic acids (HA) as sole carbon source. The coaction of MnQS, QJX-1, and the generated BioMnO_x in simultaneously removing caffeine and Mn²⁺ in the presence of HA was evaluated. We found a synergistic effect between them. MnQS and BioMnO_x together significantly increased the caffeine removal efficiency from 32.8% (MnQS alone) and 21.5% (BioMnO_x alone) to 61.2%. Meanwhile, Mn²⁺ leaked from MnQS was rapidly oxidized by QJX-1 to regenerate reactive BioMnO_x, which was beneficial for continuous contaminant removal and system stability. Different degradation intermediates of caffeine oxidized by MnQS and BioMnO_x were detected by LC-QTOF-MS analysis, which implied that caffeine was oxidized by a different pathway. Overall, this work promotes the potential application of bioaugmented sand filtration in pharmaceutical removal in the presence of natural organic matter in drinking water.     

Mercury oxidation and adsorption characteristics of potassium permanganate modified lignite semi-coke

The adsorption characteristics of virgin and potassium permanganate modified lignite semi-coke (SC) for gaseous Hg⁰ were investigated in an attempt to produce more effective and lower price adsorbents for the control of elemental mercury emission. Brunauer-Emmett-Teller (BET) measurements, X-ray powder diffraction (XRD) and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used to analyze the surface physical and chemical properties of SC, Mn-SC and Mn-H-SC before and after mercury adsorption. The results indicated that potassium permanganate modification had significant influence on the properties of semi-coke, such as the specific surface area, pore structure and surface chemical functional groups. The mercury adsorption efficiency of modified semi-coke was lower than that of SC at low temperature, but much higher at high temperature. Amorphous Mn⁷⁺, Mn⁶⁺ and Mn⁴⁺ on the surface of Mn-SC and Mn-H-SC were the active sites for oxidation and adsorption of gaseous Hg⁰, which oxidized the elemental mercury into Hg²⁺ and captured it. Thermal treatment reduced the average oxidation degree of Mn^x+ on the surface of Mn-SC from 3.80 to 3.46. However, due to the formation of amorphous MnO_x, the surface oxidation active sites for gaseous Hg⁰ increased, which gave Mn-H-SC higher mercury adsorption efficiency than that of Mn-SC at high temperature.     

高铁酸钾对水中藻类及其次生嗅味污染物二甲基三硫醚同步去除研究

模拟高藻期碱性水源水,采用高铁酸钾对水中以颤藻和二甲基三硫醚为代表的藻类及微量嗅味污染物进行同步控制研究.在高铁酸钾与聚合氯化铁(PFC)单独混凝对藻类的控制效果对比的基础上,展开了高铁酸钾与高锰酸钾预氧化-PFC联用方法对藻类及嗅味污染物的控制效果对比,探讨了pH、预氧化时间和浊度等条件对控制效果的影响.结果表明,PFC单独混凝除藻率最高为90.6%,以Fe计的等量投加条件下,高铁酸钾控藻效果较PFC混凝好,除藻率可达92.4%.高锰酸钾对PFC具有强化混凝效果,可明显提高除藻率(94.5%).高铁酸钾较高锰酸钾预氧化对二甲基三硫醚的去除效果理想,且氧化时间大大缩短,高铁酸钾氧化时间1 min可去除92.5%二甲基三硫醚,高于高锰酸钾预氧化10 min后达到的去除率(74.6%).     

碳化稻壳-铁锰氧化菌耦合净化严寒村镇高铁锰地下水效能与机制

针对严寒地区特有地理气候条件及制约当前村镇建设与发展的典型问题,以建设绿色低碳、节能环保村镇为目标,研发碳化稻壳-优势铁锰氧化菌耦合工艺净化严寒村镇高铁锰地下水,探究生物滤柱低温快速启动方式;基于接触氧化与生物法,对比分析不同滤速条件下滤柱沿程除铁效能与反应速率,研究生物滤层除铁机制;基于扫描电子显微镜(scanning electron microscope,SEM)、傅立叶红外线光谱(Fourier transform infrared spectroscopy,FTIR)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、拉曼光谱(Raman spectra)、电子顺磁共振(electron paramagnetic resonance,EPR)对运行不同阶段的滤料与反冲洗水泥样表征剖析生物滤层除锰机制.结果表明,优势菌液低滤速-全循环的运行方式使稻壳生物滤层成熟且稳定仅需15 d;稳定运行阶段出水铁、锰、细菌浓度分别低于0.3 mg·L~(-1)、0.1 mg·L~(-1)、100 CFU·m L~(-1),均满足国家生活饮用水卫生标准(GB 5749-2006);除铁机制主要依靠物化作用、辅以生物作用;在滤料成熟阶段与稳定运行初期除锰主要依靠生物作用,稳定运行后期物理化学作用占优势;该研究为严寒村镇Fe~(2+)、Mn~(2+)地下水集中处理应用提供了技术支撑.