基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

PMF模型解析土壤重金属来源的不确定性

正定因子矩阵分解（PMF）是目前污染源解析领域应用最为广泛的受体模型之一,其不确定性研究一直是源解析研究的前沿和热点.利用拔靴法（BS）、替换法（DISP）和拔靴-替换法（BS-DISP）3种不确定性分析方法探讨了PMF模型应用于土壤重金属源解析的不确定性,并以德兴铜矿周边土壤重金属为对象开展案例研究.结果表明,6因子情景是PMF模型最佳运行结果;在6因子情景的源成分谱中,除Cr和Ti外,DISP和BS不确定性区间均处于标识元素基本值的0.6~1.5倍之间,BS-DISP不确定性区间处于基本值的0.6~1.6倍之间;模型结果的不确定性更多源于因子旋转误差.通过这3种不确定性分析方法可以获得PMF模型运算中的随机误差和因子旋转误差.其中,BS-DISP法和BS法得到的结果能够辅助判断因子数是否过拟合,并有助于理解源谱的不确定性,而DISP法能够用于理解旋转的不确定性,可作为评价旋转过程可行性的方法.     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

邯郸市PM_(2.5)化学组成特征及来源解析

该研究通过对邯郸市环境空气中PM_(2.5)样本进行采集和成分检测,分析了该地区PM_(2.5)的浓度及化学组成特征,利用相关性分析法和富集因子法定性判断了PM_(2.5)的主要来源,利用PCA模型定量计算了各类污染源的贡献率,最后将解析结果与已有的PMF模型结果进行了对比分析。结果表明,邯郸市PM_(2.5)日均浓度(2012年10月13日-2013年1月)为146.9 g/m3,是我国环境空气质量标准(Ⅱ级)的2倍。二次水溶性离子、OC、EC是邯郸市PM_(2.5)的主要成分,约占PM_(2.5)总质量浓度的71.5%,其中,OC是PM_(2.5)中含量最丰富的单个组分,大气有机污染特征明显。PCA模型源解析结果为:工业和燃煤33.3%,二次气溶胶和生物质燃烧21.7%,机动车为12.8%,道路扬尘9.1%。将PCA、PMF模型解析结果对比后发现2种模型对PM_(2.5)的来源有较为一致的判定,工业源和燃煤源是该地区PM_(2.5)的主要来源,两者的总贡献率分别为42.1%(PMF)和33.3%(PCA)。除此之外,PMF单独解析出了Ba、Mn、Zn源,K、As、V源和重油燃烧源,PCA单独解析出了生物质燃烧源,不同的解析结果一方面与模型本身有关,另一方面与模型选择的化学成分有关。     

基于不同周期PM2.5组成高时间分辨观测的PMF源解析研究

于2017年1月1日—12月31日对南京市城区大气细粒子(PM_2.5)化学组分（元素、水溶性离子和碳质组分）的小时质量浓度进行连续观测,采用正矩阵因子分析（Positive Matrix Factorization,PMF）模型分别基于全年观测数据（PMF全年）和逐月观测数据（PMF月份）进行源解析,比较不同观测周期源解析结果的差异以及对PM_2.5各组分浓度估算的准确性.结果表明：不同观测周期下,PMF源解析结果中因子类型未发生改变,但因子组成和贡献分布存在较大差异.由于PMF模型假设同一观测周期内源成分谱不发生变化,只有基于逐月观测数据的PMF源解析才能体现全年范围内因子组成和贡献分布的变化.尽管PMF全年和PMF月份的分析结果均能准确估算PM_2.5组分的月均浓度,但PMF月份结果对各组分小时浓度的估算值和观测值在时间变化上更一致.这是因为PMF模型要求对各组分浓度的平均值进行拟合,易低估（或高估）PM_2.5组分在观测周期内的极大（或极小）值.因此,基于短期（例如,月份）高分辨观测数据的PMF分析...     

日照市可吸入颗粒物污染源的CMB受体模型解析

颗粒物是中国大多数城市环境空气中的首要污染物,特别是细小的可吸入颗粒物对人类健康的危害更大.为全面弄清城市环境空气中可吸入颗粒物的来源,以日照市为例,分采暖期和非采暖期对其主要大气污染源进行识别和采样,包括煤烟尘、建筑水泥尘、扬尘、土壤风沙尘、海盐粒子和二次粒子,并利用原子发射光谱、离子色谱等仪器对其成分进行定性定量分析,建立可吸入颗粒物的源成分谱和受体成分谱.通过化学质量平衡(CMB)受体模型进行解析,得出各污染源对受体的贡献值和分担率.确定主要污染源,为采取针对性的措施治理污染提供依据.     

城市环境空气中颗粒物源解析研究

颗粒物是我国大多数城市环境空气中的首要污染物.由于缺乏对颗粒物成分及来源的研究,导致目前的控制措施常常缺乏针对性.为全面弄清城市环境空气中颗粒物的来源,分采暖期和非采暖期对城市的主要大气污染源进行识别和采样,包括煤烟尘、建筑水泥尘、扬尘、土壤风沙尘、海盐粒子和二次粒子,并利用原子发射光谱、离子色谱等仪器对其成分进行定性定量分析,建立可吸入颗粒物的源成分谱.从而得出颗粒物元素成分谱,通过化学质量平衡(CMB)受体模型进行解析,得出各污染源对受体的贡献值和分担率.确定主要污染源,为采取针对性的措施治理污染提供依据.     

大气颗粒物源解析受体模型优化技术研究

针对大气颗粒物来源解析技术存在的2大问题:二次有机碳(SOC)对CMB模型的影响及源与受体不匹配程度对源成分谱共线性的影响,给出了解决方案.对于SOC影响的问题,提出从受体的角度扣除SOC,对CMB模型进行修正,降低SOC的影响;对于共线性问题,提出了PCA/MLR-CMB复合模型,复合模型首先进行PCA/MLR的解析,降低受体中未知源的影响,使得纳入CMB模型中的源和受体匹配程度大大提高,从而使得共线性源类能够得到理想的结果.     

基于源导向的农用地土壤重金属健康风险评估及优先控制因子分析

以重庆市农产品主产区为研究对象,运用正定矩阵因子分解（PMF）受体模型对土壤重金属进行源解析,运用蒙特卡罗模拟的健康风险评估（HRA）模型,探析土壤重金属对人体的健康风险,并将PMF受体模型和HRA模型结合,探讨不同污染源影响下的土壤健康风险,确定优先管控要素.结果表明,研究区土壤Cd均值含量远高于背景值,Cr均值含量低于背景值,As、 Pb、 Cu、Ni和Zn均值含量与背景值基本持平.PMF受体模型源解析结果表明,研究区土壤受自然源、工业源和农业源影响,贡献率分别为35%、 24%和41%.HRA模型评估结果表明,研究区土壤重金属对儿童和成人存在可耐受致癌健康风险（1.00E-6 相似文献   

黄石市磁湖水质时空分布及污染源解析

为解析黄石磁湖污染来源和水质时空分布,以磁湖2015—2019年水质监测数据为基础进行污染因子主成分分析(PCA),通过绝对主成分-多元线性回归(APCS-MLR)受体模型计算污染源贡献率,采用反距离权重插值法(IDW)分析水质时空分布规律.结果表明:影响磁湖水质的第1、第2、第3主成分分别是城市面源、城镇生活污染源及...     

基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型（PMF模型）的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明：6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na₂O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.     

基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究

随着环境监测数据空间分辨率的提高,越来越多研究人员选择将大气颗粒物多点位数据合并进行解析.本文通过模拟试验的方法,共设定了三大类八小类情景评估了不同条件下将多点位受体（大气颗粒物）进行解析的结果,同时结合合肥市2014年PM_2.5数据进一步验证多点位数据合并解析的适用性.结果表明：各点位间源贡献时间趋势完全一致时,多点位合并解析并不会使PMF模型的结果变好.各点位间源贡献时间趋势差异明显时,多点位合并解析更易解析出结果.各点位间源贡献时间趋势部分相同时,多点位合并解析的结果整体趋于变好,但是对某些源类的解析可能更差.     

EPA PMF5．0在浦东新区降水源解析中的使用研究

使用EPA PMF5．0模型,以浦东新区降水源解析为例,按照使用前监测数据和不确定度数据收集、模型运行前数据判读、基本模型运行前最佳因子数确定以及模型旋转前后因子贡献比变化,对降水中多种阳离子和阴离子分别进行讨论,在离子贡献汇总中得到其主要贡献的阴阳离子。 EPA PMF5．0方法的使用,为大气降水在污染源治理和管理等领域提供了新的研究思路,同时也对基层监测站开展源解析具有参考作用。     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

Size distribution, directional source contributions and pollution status of PM from Chengdu, China during a long-term sampling campaign

Long-term and synchronous monitoring of PM₁₀ and PM_2.5 was conducted in Chengdu in China from 2007 to 2013. The levels, variations, compositions and size distributions were investigated. The sources were quantified by two-way and three-way receptor models (PMF2, ME2-2way and ME2-3way). Consistent results were found: the primary source categories contributed 63.4% (PMF2), 64.8% (ME2-2way) and 66.8% (ME2-3way) to PM₁₀, and contributed 60.9% (PMF2), 65.5% (ME2-2way) and 61.0% (ME2-3way) to PM_2.5. Secondary sources contributed 31.8% (PMF2), 32.9% (ME2-2way) and 31.7% (ME2-3way) to PM₁₀, and 35.0% (PMF2), 33.8% (ME2-2way) and 36.0% (ME2-3way) to PM_2.5. The size distribution of source categories was estimated better by the ME2-3way method. The three-way model can simultaneously consider chemical species, temporal variability and PM sizes, while a two-way model independently computes datasets of different sizes. A method called source directional apportionment (SDA) was employed to quantify the contributions from various directions for each source category. Crustal dust from east-north-east (ENE) contributed the highest to both PM₁₀ (12.7%) and PM_2.5 (9.7%) in Chengdu, followed by the crustal dust from south-east (SE) for PM₁₀ (9.8%) and secondary nitrate & secondary organic carbon from ENE for PM_2.5 (9.6%). Source contributions from different directions are associated with meteorological conditions, source locations and emission patterns during the sampling period. These findings and methods provide useful tools to better understand PM pollution status and to develop effective pollution control strategies.     

苏南典型工农业交错区土壤铅富集特征及源解析 ——基于PCA-PMF方法

为阐明长江三角洲典型工农业交错区土壤中Pb富集特征以及污染源贡献,以常熟地区典型水稻土为研究对象,分析了该地区表层土壤和土壤剖面中Pb、Cu、Zn、Cd以及主量元素等的含量及Pb形态分布.结果显示,研究区表层土壤发生了显著的Pb富集,土壤Pb平均含量超出了当地水稻土Pb背景值近一倍,地学统计分析反映表层土壤Pb处于轻度...     

基于气团老化程度对挥发性有机物分类改善PMF源解析效果

VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不同VOCs反应活性不同而导致的组分相对变化与模型假设不符的问题,引入VOCs老化程度来表征...     

郑州市两次典型大气重污染过程成因分析

于2017年11月21~29日利用在线金属分析仪及气象仪器在郑州大学站点进行连续观测,识别郑州市秋冬季节典型灰霾重污染爆发的成因.结果表明：观测期间采样点大气PM_2.5中As,Mn,Fe,Cu和Zn等元素浓度相比其他城市较高;基于气象数据统计分析可知,来自郑州市东北方向污染气团的传输,以及低风速、高湿度的静稳天气造成的本地排放污染物积聚是这两次重污染形成的主要气象因素;同时,利用正矩阵因子分解法（PMF）定量解析出观测期间主要贡献源：扬尘源（36.8%）,机动车源（27.6%）,工业源（21.0%）和燃烧源（14.6%）.其中,扬尘源在清洁天的贡献占比较高,而重污染期间机动车源和燃烧源的贡献显著增大.