制备方法条件对Au/CeO_2催化CO低温氧化性能研究

用共沉淀法和沉积沉淀法制备了负载型Au/CeO2催化剂,考察了不同制备方法和条件对Au/CeO2催化剂活性的影响。结果表明,制备方法和条件对Au/CeO2催化剂的活性有较大的影响,其中以Na2CO3为沉淀剂的共沉淀法制备的Au/CeO2催化剂活性最佳。最佳制备条件:343K洗涤、473K焙烧、空气预处理。金和部分氧化态的金是活性中心,而且氧化态的金催化活性更好。活性位在金与氧化物载体界面,金粒径越小,金与氧化物载体的接触面越大,活性位越多,催化活性越大。     

ACF负载催化剂制备对烟气脱硝影响的研究

介绍了采用浸渍法在活性炭纤维(ACF)上负载铜盐制备烟气脱硝催化剂的方法,探索了催化剂制备过程中焙烧温度、催化剂的负载方式、铜盐负离子的种类、催化组分负载量对催化剂催化活性的影响规律,实验结果表明,最佳焙烧温度范围为250～300℃,多次浸渍负载比一次浸渍负载效果要好,采用Cu(NO3)2作为负载铜离子的溶液,催化性能更好。     

活性炭负载Fe/Ni电Fenton法催化氧化印染废水

文章采用非均相电Fenton氧化法对印染废水进行处理,以活性炭为载体,采用沉淀法制备活性炭负载Fe/Ni催化剂。对催化剂的制备条件进行优化,并在最佳制备条件下对催化剂进行了SEM、EDX、BET表征,确定了最佳Fe/Ni比为4∶1,焙烧温度为300℃,焙烧时间为4 h。将填充有该负载Fe/Ni催化剂的活性炭的阳极篮作阳极,不锈钢片作阴极,以印染废水的COD去除率为评价对象,通过对印染废水进行电Fenton法催化氧化处理,得到在上述条件下制备的催化剂对印染废水COD去除率可达91.2%。     

五氟氯乙烷的钯催化法加氢脱氯反应研究

催化加氢脱氯是有选择性地去除氟里昂(CFCs)分子中对臭氧层有破坏作用的氯原子,将其转化成可能的替代物氢氟烃(HFCs).以活性炭为载体的负载型钯催化剂对五氟氯乙烷的选择性加氢脱氯反应具有良好的催化活性,色谱分析表明,其生成产物五氟乙烷的选择性高达99%.活性炭载体经浓硝酸氧化处理后能明显提高负载型钯催化剂的催化活性和催化稳定性.这归因于载体表面生成了较多的表面含氧官能团,有利于提高载体表面Pd的分散度,影响了催化性能.进一步地动力学研究得出,五氟氯乙烷选择性加氢脱氯反应对H2和五氟氯乙烷的表观反应级数分别为1/4和1/2.      

负载金属分子筛类催化剂上HC-SCR研究进展

烃类化合物选择性催化还原氮氧化物(HC-SCR)是一种极具应用前景的烟气脱硝技术,负载金属分子筛类催化剂因催化活性高而在HC-SCR领域得到广泛研究。该文简要总结了分子筛催化剂HC-SCR反应的机理,介绍了载体类型、负载金属、制备方式、还原剂、H_2O和SO_2对催化剂活性的影响。最后对负载金属分子筛催化剂在HC-SCR技术应用研究进行了展望。     

催化分解法处理臭氧尾气的研究

以活性炭和γ -Al2 O3 为载体制备出负载锰和铜氧化物的用于臭氧尾气处理的催化剂 ,并采用固定床反应器进行分解臭氧尾气的实验研究。实验结果表明 ,活性炭负载锰和铜氧化物的催化剂的性能最好 ,1g催化剂在臭氧初始浓度为2 .5 g/m3 ,反应时间为 0 .0 36s条件下 ,其对臭氧的分解率可达 97.2 %。在相同臭氧初始浓度 ,反应时间为 0 .1s条件下 ,1g催化剂可以连续运转达 98h ,处理臭氧总量为 8.8g ,且湿度对其催化活性影响较大。     

OMS-2负载Ag催化剂的制备及催化氧化性能研究

以KMnO4和MnSO4为基底采用回流法合成了氧化锰八面体分子筛(OMS-2)。以OMS-2为载体采用前掺杂法和浸渍法制备了不同Ag含量的负载型OMS-2催化剂,对所制催化剂进行了结构和织构表征。并研究了不同制备方法和Ag负载量对Ag/OMS-2催化氧化CO性能的影响。结果表明,OMS-2为典型的cryptomelane一维隧道结构,适量掺杂Ag使OMS-2载体分子筛的有序性得到改善。负载型Ag/OMS-2的催化活性均明显优于OMS-2载体,且前掺杂法催化活性优于浸渍法。这与Ag/OMS-2-PI催化剂中Ag颗粒大小及OMS-2载体与Ag之间存在强相互作用有关。Ag负载量明显影响Ag/OMS-2-PI催化剂的催化活性,3Ag/OMS-2-PI催化剂(Ag=3.0 wt%)催化活性最高,这是由于适当Ag负载量,Ag颗粒较小,与载体OMS-2的相互作用较强,能较好地活化OMS-2晶格氧,同时Ag的引入使OMS-2对CO的吸附性能及晶格氧的扩散能力得到显著增强,提高了催化剂对CO的氧化催化能力。     

纳米TiO2/硅藻土光催化降解蒽醌染料废水的研究

为提高光催化剂的稳定性,选取硅藻土为载体,以钛酸四异丙酯为前驱物,采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/硅藻土光催化剂,并利用XRD、SEM、FT-IR等技术对其进行表征.以蒽醌染料弱酸性艳蓝RAW为目标降解物,考察了TiO2/硅藻土的光催化活性、最佳pH值范围及催化剂重复使用对光催化活性的影响.结果表明,所制备的TiO2为锐钛矿和金红石混晶型,平均粒径11nm,通过控制硅藻土加入量可以得到负载均匀的光催化剂.所制备的TiO2/硅藻土具有较强的光催化活性,对弱酸性艳蓝RAW的降解效果好于商品Degussa P25型TiO2,最佳pH值为4.0.该催化剂性质稳定,重复使用15次后,催化活性仅降低12.4%.     

基于活性炭属性的负载催化思路下的SCR脱硝特点研究

本文就将研究制备以活性炭为载体的高效、廉价、低温的负载催化剂,将其应用于SCR脱硝,并通过实验分析表观流速、氧气含量、反应温度、负载量、活性组分等参数对催化剂脱硝效率的影响,分析基于活性炭属性的负载催化思路下的SCR脱硝的特点。     

新型负载型光催化剂及其4BS降解研究

以耐火砖颗粒为载体制备了几种不同类型的负载型光催化剂.对其TiO₂负载量、催化剂表面形貌等进行了表征.并通过直接耐酸大红(4BS)降解脱色试验,考察催化剂的负载、运行次数以及不同制备方法对催化活性的影响,最终筛选出各项性能较优的负载型光催化剂.     

室温下消除CO的催化剂

本文考察了活性炭复合载体负载的、采用铂和钯金属络合物为初始化合物制备的负载型贵金属催化剂,在CO氧化反应中的催化性能。从中筛选出可在室温下消除CO的催化剂(编号CO-20-2),并试验了该催化剂在干、湿两种原料气氛下的活性和稳定性。与国内外用于同种反应的催化剂相比较,其活性和稳定性均较好。采用活性炭复合载体和与其匹配的活性组分初始物质Na_2PtCl_6和Pd(OAc)_2时,适宜的H_2还原温度范围为100—200℃,CO-20-2催化剂可在室温至45℃的低温范围内连续消除空气内的CO。     

过渡金属改性的Cr-Ce-O催化剂氧化氯苯性能

以氯苯为含氯挥发性有机污染物探针物,以稀土基CeO₂为基底活性氧化物,采用柠檬酸络合法制备Cr-Ce-O催化剂,考察Cr/Ce物质的量比、过渡金属氧化物掺杂及掺杂量、载体和焙烧温度对Cr-Ce-O催化剂催化氧化氯苯性能的影响;采用XRD、BET、SEM、H₂-TPR、XPS等表征技术分析催化剂的基本特性.研究表明,Cr₂O₃和CeO₂间形成了CrCeO_x固溶体,掺杂有ZrO₂的Cr₂O₃-CeO₂/Al₂O₃催化剂其比表面积得到显著提升,且载体对催化剂活性组分形态结构产生重要影响,其中以焙烧温度为400℃,堇青石为载体的催化剂氧化活性较优.研究发现,ZrO₂掺杂量亦对催化剂氧化活性产生显著性影响,当Zr/Cr物质的量比为1：2时,Cr₂O₃-CeO₂-ZrO₂/堇青石催化剂表现最佳,催化氧化氯苯转化率可达92.7%（反应温度为350℃）,这主要是由于ZrO₂掺入促进了CeO₂和Ce₂O₃,Cr₂O₃和ZrO₂间的相互作用,氧空位增加促使表面活性氧（O_sur）增多.     

酸热氧化修饰合成MnOx/GAC催化臭氧氧化降解邻氯酚

通过酸热氧化修饰法在活性炭上负载锰氧化物,制得MnO_x/GAC催化剂,并研究其催化臭氧氧化降解邻氯酚的性能。结果表明:在催化剂投加量为0.1 g/L,臭氧浓度为20 mg/L,气体流量为0.5 L/min,初始pH为6的条件下,反应120 min时,邻氯酚的TOC去除率可达到95%,比单纯臭氧氧化提高了55百分点。在一定范围内,增加臭氧浓度和气体流量可以加快反应速率,提高TOC去除率,但通入过量的臭氧反而会降低TOC去除率。探究了无机阴离子对于体系TOC去除率的影响,研究发现:1 mmol/L的NO₃-、SO₄2-、Cl-对TOC去除率无明显影响,1 mmol/L Br-使体系TOC去除率降低了10%左右。pH是影响体系氧化能力的重要因素,在酸性条件下的TOC去除率远高于碱性条件下,这可能与催化剂表面官能团的作用和反应体系中无机碳的积累有关。此外,提出了催化剂表面羟基存在形式与pH之间的关系,以及不同羟基存在形式下催化臭氧分解产生的活性物种。     

Catalytic decomposition of low level ozone with gold nanoparticles supported on activated carbon

Highly dispersed gold nanoparticles were supported on coal-based activated carbon (AC) by a sol immobilization method and were used to investigate their catalytic activity for low-level ozone decomposition at ambient temperature. Nitrogen adsorption-desorption, scanning electron microscope (SEM), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) were used to characterize the catalysts before and after ozone decomposition. The results showed that the supported gold nanoparticles prepared with microwave heating were much smaller and more uniformly dispersed on the activated carbon than those prepared with traditional conduction heating, exhibiting higher catalytic activity for ozone decomposition. The pH values of gold precursor solution significantly influenced the catalytic activity of supported gold for ozone decomposition, and the best pH value was 8. In the case of space velocity of 120000 h⁻¹, inlet ozone concentration of 50 mg/m³, and relative humidity of 45%, the Au/AC catalyst maintained the ozone removal ratio at 90.7% after 2500 min. After being used for ozone decomposition, the surface carbon of the catalyst was partly oxidized and the oxygen content increased accordingly, while its specific surface area and pore volume only decreased a little. Ozone was mainly catalytically decomposed by the gold nanoparticles supported on the activated carbon.     

In situ IR,pulse reaction and TPD-ITD study of catalytic performance of room-temperature carbon monoxide oxidation on supported gold catalysts

With in situ IR, two different CO adsorption bands were detected on various chemical state gold catalysts. One band is attributed to the linear CO on an oxidized gold catalyst(2100 cm i ), the other one is ascribed to the bridged CO on metallic gold (2085 cm- i ). CO pulse reaction showed that Au/Fe203 catalyst had a room-temperature activity even in the presence of moisture. The produced CO2 was detained and more easily desorbed from supported gold catalyst than support oxide. TPD-IDT results indicated that the 02- superoxide ions are the possible active oxygen species.     

催化剂Ru/ZrO2-CeO2催化湿式氧化苯酚

催化剂Ru/ZrO₂-CeO₂催化湿式氧化苯酚的过程表明,Ru/ZrO₂-CeO₂可以显著提高COD和苯酚去除效果,当反应温度为170℃,压力为3 MPa,反应120 min后,COD和苯酚的去除率分别达到了99％和100％.试验还考察了不同反应条件对苯酚溶液COD去除的影响,并获得了最优的反应条件：温度为170℃,压力为3 MPa,催化剂的投加量为5　g/Ｌ,搅拌速度为500 r/min.通过对中间产物的分析,本研究提出了催化湿式氧化苯酚的简单路径图,认为苯酚首先被氧化成小分子有机酸,接着小分子有机酸被氧化成二氧化碳和水.前一个过程是快速反应,后一个过程中的乙酸氧化是慢速过程,需要在高温下才能完成.乙酸的氧化主要是自由基攻击α碳上的C—H键,先生成甲酸,并最终生成二氧化碳和水.     

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

氯代挥发性有机物CVOCs催化氧化的研究进展

氯代挥发性有机物(CVOCs)因其性质稳定、反应性差且毒性高,成为目前大气污染物净化技术中的难点。催化氧化法是去除CVOCs最有效的方法之一。对CVOCs催化氧化的研究进行综述,列举实例介绍了各类催化剂对常见CVOCs的催化研究现状,对催化性能、催化剂失活、反应机理等方面进行了详细分析,总结出积碳和氯中毒是催化剂失活的两大主要因素,而载体性质、活性组分分散度、水等对催化性能产生很大影响。最后,展望了未来催化剂的研究重点。     

Au负载OMS-2催化剂的制备及其低温催化氧化性能

通过前掺杂法(QI),浸渍法(IM)和沉积-沉淀法(DP)3种方法制备了Au负载氧化锰八面体分子筛(OMS-2)Au/OMS-2催化剂,研究了制备方法和制备条件对其催化氧化CO活性的影响.采用X射线衍射(XRD)和BET比表面积测定等技术对所制样品进行表征.结果表明,沉积-沉淀法制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性明显高于前掺杂法和浸渍法制备的催化剂,这与Au/OMS-2-DP催化剂比表面积较大和负载Au颗粒较小有关.制备条件(沉淀剂种类、制备溶液pH、Au负载量和催化剂焙烧温度)明显影响Au/OMS-2-DP催化剂的催化活性.对于各种不同的沉淀剂,以KOH为沉淀剂制备的催化剂活性最高,这可能与其无钝化作用,而且形成的Au颗粒较小有关;制备溶液的为最佳,当pH值过高或过低容易导致Au颗粒的聚集和Au沉淀量较少;XRD结果表明,当Au负载量为5wt%催化剂和催化剂焙烧为300℃时,所制备的催化剂颗粒最小,所得的催化剂活性最高.最佳条件制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性较好,CO完全转化(100%)的温度为67℃.