基于机器学习的成渝地区空气质量数值预报PM2.5订正方法研究

空气质量预报对于大气污染防治、打赢蓝天保卫战意义重大.本研究基于重庆市气象局的中尺度天气模式（WRF）和空气质量数值预报模式（CMAQ）的预报产品,采用2018年4个代表月份（1、4、7、10月,分别代表冬、春、夏和秋季）成渝地区22个观测站点的PM_2.5浓度和气象要素观测数据,建立基础特征变量数据集（包括训练数据集和测试数据集）,通过调整模型参数,并利用训练数据集采用机器学习方法（Lasso回归、随机森林回归、深度学习RNN-LSTM）进行模型训练,订正了成渝地区PM_2.5数值预报.其中,通过Lasso回归算法对成渝地区4个区域分别进行变量优选,优化模型,利用测试数据集对模型进行测试并检验评估.结果表明,基于3种机器学习方法订正后的PM_2.5小时浓度相比CMAQ模式模拟预报结果,偏差显著降低,相关系数显著提高.其中,随机森林回归和RNN-LSTM的订正效果优于Lasso回归,区域统计与站点统计结果较为一致;Lasso回归订正后的均方根误差减小50%左右,相关系数达70%,随机森林回归和RNN-LSTM订正后的均方根误差减小70%左右,相关系数达90%,随机森林回归与RNN-LSTM订正后的偏差范围相比Lasso回归集中范围更窄,最大概率分布更集中;3种方法对不同季节的订正效果与全年一致,其中,冬季订正效果更为显著.研究结果可为提高我国重点城市群区域—成渝地区PM_2.5浓度的大气污染预报能力提供有益参考.     

污泥干化芦苇床渗滤液中CODCr和TP浓度预测模型

为便于水质管理,在大连开发区污水处理厂设立了1个传统污泥干化床和2个污泥干化芦苇床,根据系统出水ρ(COD_Cr)和ρ(TP)检测数据的平稳系列特点,采用ARIMA时间序列分析模型对出水ρ(COD_Cr)和ρ(TP)进行模拟和预测. 结果表明:ARIMA(1,0,0)模型可较好地模拟和预测出水ρ(COD_Cr)的变化,R2达0.577以上,预测相对误差在-10%~19%之间,实测值和预测值之比处于0.8~1.2之间;ARIMA(6,0,0)模型能较好地模拟和预测污泥处理湿地渗滤液出水ρ(TP)的变化,R2在0.487以上,预测相对误差在-4%~16%之间,实测值和预测值之比处于0.8~1.2之间. 研究显示,所构建的ARIMA模型可用于污泥处理湿地系统运行过程中渗滤液出水ρ(COD_Cr)和ρ(TP)的预测.      

污染地块VOCs源衰减对室内蒸气入侵风险的影响

我国挥发性有机物(VOCs)污染地块普遍采用J&E模型预测蒸气入侵风险,该模型假定污染源含量在整个暴露周期内恒定,与其在地块中的客观变化规律不符.以某VOCs污染地块为例,采用J&E恒定源模型、 SD衰减源模型及RBCA衰减源模型,分别预测VOCs侵入建筑物室内的质量浓度及蒸气入侵风险.结果显示,J&E预测暴露期内的源含量及室内污染物质量浓度始终较高,SD和RBCA衰减源模型预测显示两者均呈指数下降.RBCA衰减源模型预测的源衰减更快,但其室内污染物质量浓度预测结果小于SD衰减源模型预测结果.SD模型中建筑物室内外压差是影响源衰减的关键参数,压差增大,污染物以对流方式侵入室内,源衰减速率增加.压差降低,污染物以扩散方式侵入室内,建筑物对源衰减的作用减弱,预测结果与J&E模型差异不明显. J&E模型预测的致癌风险和危害商最高,SD次之,RBCA最低.因此,J&E模型易高估暴露期内蒸气入侵风险,RBCA衰减源模型未考虑建筑物对源衰减的阻滞而低估风险,SD模型考虑了建筑物对源衰减的影响,更适用于评估实际场地的室内蒸气入侵风险.     

东太平洋红藻诊断色素浓度的卫星遥感研究

红藻是东太平洋优势藻种之一,获取其生物量信息有助于认识浮游植物在海洋生物化学循环及物质能量交换过程中的作用。红藻中蕴含的诊断色素是准确获取其生物量信息的关键,因此,开展红藻诊断色素的反演研究具有重要科学价值。本文基于6个东太平洋航次数据集,利用三种红藻诊断色素（叶绿素c1+c2、叶绿素c3、19’-乙酰基氧化岩藻黄素）与总叶绿素a之间的“共变效应”,构建红藻诊断色素反演模型。模型验证结果表明,决定系数R2为0.68～0.88（p<0.001）,平均绝对百分比误差为39%～46%,中值误差均小于30%。卫星反演结果表明,东太平洋红藻诊断色素浓度呈现近岸高、大洋低的分布特点,且有明显的季节变化特征。本文构建的红藻诊断色素反演模型可为表征红藻分布及监测藻华灾害等研究提供数据基础与方法支撑。     

CMAQ模式及其修正预报在珠三角区域的应用检验

为检验CAMQ空气质量数值预报模式对区域性空气质量的预报准确度,通过对珠江三角洲地区16个监测站点数据进行聚类分析,对划分的评价区域进行预报误差分析。结果表明,CMAQ模式输出的污染物浓度水平存在明显偏低的现象,且可吸入颗粒物的浓度偏离最大,这与污染源清单削减程度有关。污染物浓度时变规律分析表明,CMAQ模式能较好地模拟可吸入颗粒物、二氧化氮和臭氧小时浓度的日变化特征,但对二氧化硫的模拟能力较弱,反映污染源时间分配因子存在不适应性。为提高预报的初始浓度值,采用预报日前一天的监测数据作为修正项,并考虑CMAQ模式预报的浓度变化趋势,从而进行修正预报。误差统计表明,修正预报的准确度显著提高,反映了引入实际监测数据对空气质量数值预报模式进行修正的研究意义和可行性。     

Predicted and observed concentrations of SO2, SPM and NOχ over Delhi

Three air pollutants, SO₂, SPM and NO_χ, which are identified as major pollutants in urban cities, have been considered for a comparative study between predicted and observed concentrations of these pollutants at different receptor points over Delhi. A receptor-oriented Gaussian plume model (IITLT) and Climatological Dispersion Model (CDM) have been used to estimate the long term concentration of non-reactive pollutants due to emissions from area and point sources. Modified stability parameters are used for low wind speed and calm intervals. Monthly mean concentrations of these pollutants for the period of November, December and January 1987–1988 have been computed and the results obtained from the two models are found to be close to the observed values for this period. An error analysis of 54 pairs of observed and predicted concentrations show that performances of both the models are highly satisfactory, giving an RMSE of 1.61 for IITLT Model and 1.50 for CDM.     

天津地区菲的空间分异多介质归趋模型

在稳态假设条件下研究了菲在天津市的多介质分布和相间迁移.在探讨了废气排放和土壤有机质含量和土壤中菲降解速率常数的空间变异的基础上,建立了具有空间变异特征的多介质模型.并根据实际观测数据对平均浓度加以验证.所研究的4种介质的模型误差在0.5个对数单位左右,完全符合区域多介质模型的精度要求.土壤菲含量空间计算结果和实际观测数据在宏观尺度上表现出一致的趋势作为过程模型,这样的结果有助于解释形成其空间分异的原因,也为进一步研究奠定了基础模型计算结果表明,土壤和沉积物是该地区菲的主要汇,特别是沉积物中积累了菲总量的70%以上.大气菲的空间分布格局基本服从其人为排放特征,而土壤有机质含量对菲降解速率的影响决定了其在土壤中的分布.     

MM5/WRF气象场模拟差异对CMAQ空气质量预报效果的影响

评估了为公共多尺度空气质量模式(CMAQ)提供气象输入场的第五代NCAR/Penn State中尺度 (MM5) 模式与天气研究和预报(WRF)模式模拟的多种气象要素的准确性;比较了2个模式提供的气象场对华北地区SO₂和NO₂源同化反演效果及其质量浓度预报的差异;分析了相对湿度和边界层高的变化对ρ(SO₂),ρ(NO₂)预报的影响及其物理机制.结果表明:WRF模式模拟的各气象要素准确性优于MM5模式,其中MM5模式对相对湿度和边界层高度的模拟值与实测值的偏差较明显,而WRF模式的模拟值与实测值较接近;相对湿度和边界层高度参数是影响CMAQ空气质量预报的关键气象要素,这2个参数的变化对ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的预报有显著影响,因此,对2个参数的改进可显著减小预报误差;ρ(SO₂)模拟误差减小的主要原因是垂直输送和质量调整过程对ρ(SO₂)的贡献减小;而ρ(NO₂)模拟误差减小的主要原因是化学反应过程对ρ(NO₂)的贡献明显减小.      

基于相似集合预报技术的臭氧预报释用研究

利用相似集合预报技术（AnEn）,采用2a的睿图-化学子系统（RMAPS-CHEM）历史预报结果和观测资料,对2018年6月1日~9月30日模式在京津冀地区13个城市共70个国控站点逐小时预报的O₃浓度进行了释用订正研究,结果表明：随着集合成员数的增加,AnEn方法的预报效果呈现出先上升后下降的趋势,并且越过临界集合成员数后,预报效果逐渐降低,因此确定14为最优集合成员数.不同预报因子的权重敏感性不同,其中以RMAPS-CHEM本身预报的O₃权重最高,其它依次为2m温度、2m相对湿度、10m风速和边界层高度.经过AnEn方法的释用订正,有效降低了O₃浓度的预报误差.AnEn方法对O₃浓度的时空变化趋势以及浓度值大小都有很好的订正效果,从所有站点的检验结果来看,AnEn方法订正后的O₃浓度与观测值之间的相关系数较模式结果提升68.6%,均方根误差降低25%.AnEn方法对O₃预报释用订正的效果存在明显的区域特征和日变化特征,白天时段对预报的提升主要集中在京津冀东部地区和大城市地区,夜间主要是在城市地区更加显著;AnEn方法夜间的订正效果优于白天,部分站点夜间提升效果（相关系数）超过250%.AnEn方法订正后的O₃概率密度函数整体更接近实况,特别是在O₃的低值区（35μg/m³以下）和高值区（200μg/m³以上）订正效果更佳.针对典型O₃污染过程中北京、天津、石家庄3个城市的对比检验表明,AnEn方法在0~48h的预报时效内表现优于48~96h.不同城市体现出一定的区域差异,天津最优,北京和石家庄次之.AnEn方法对RMAPS-CHEM预报的O₃浓度订正效果整体改善明显,可以在区域光化学污染数值预报工作中进行更加广泛的应用.     

Johnson & Ettinger模型和Volasoil模型在污染物室内挥发风险评价中的应用和比较

在土壤污染和地下水污染的现场,挥发过程是挥发性污染物暴露的重要途径.设置典型土壤污染场景作为研究对象,选取Johnson&Ettinger模型和Volasoil模型进行室内挥发过程的模拟和暴露浓度的计算.对两个模型中污染物的运移机理进行了比较和分析.尽管方法和参数选择有所不同,二者对污染源处三相平衡浓度的计算本质上是一致的.暴露浓度的计算结果表明,两个模型对室内挥发过程的模拟可能会有较大差异,与污染现场的具体情况有关.参数影响的分析表明,污染源顶部埋深对二者暴露浓度的影响一致,Johnson&Ettinger模型对污染土壤含水率的大小非常敏感.建议考虑房屋结构的实际情况,选用或者改进模型进行室内挥发过程的评价.     

Uncertainties in source emission rate estimates using dispersion models

The source emission rates during the Prairie Grass dispersion experiments were carefully observed and were adjusted by the experimentalists so that they were about twice as high during unstable conditions as during stable conditions. The question was asked whether observed concentrations and meteorological conditions could be used in dispersion models in order to predict source emission rates and verify this factor of two difference. Three types of simple dispersion models were applied to this problem, with the result that for the model based on Monin-Obukhov similarity theory, the uncertainties in predictions of source emission rates for individual runs were at best about ±10–20% when observed crosswind integrated concentrations from the 50m arc were used. Consequently this model could discern the factor of two difference in average source emission rates for the two sets of field trials which consisted of about 20 runs each. However, some models, such as the Gaussian plume model, exhibit uncertainties of about ±70% to a factor of two in predictions for individual runs, and hence could not discern the difference in average source emission rates when concentration observations at downwind distances of 100–800 m are used. It is found that the use of observed cross-wind integrated concentrations produces more accurate conclusions that the use of observed point concentrations, for the uncertainties in predictions of source emission rates are about a factor of two larger when the observed point concentrations are used.     

基于BP神经网络的污染物浓度多模式集成预报

基于中国气象局雾-霾数值预报系统CUACE、北京区域环境气象数值预报系统BREMPS和华东区域大气环境数值预报系统WRF-Chem三个环境气象模式预报产品,利用BP神经网络方法建立多模式集成预报模型.首先通过实验得到BP神经网络的训练函数、隐含层节点数和训练样本长度分别为贝叶斯归一化训练函数trainbr、10和50.随后选取北京、天津和石家庄站点的预报结果检验该模型的预报性能.结果表明：（1）相对于单模式,BP神经网络集成预报的3~72h逐3h污染物浓度和观测之间的归一化平均偏差从-100%~200%降低到-20%~20%,污染物浓度和观测的均方根误差比各单模式降低15%以上,相关系数从0.1~0.8提升到0.3~0.85之间,说明其预报结果优于各单模式.（2）2016年AQI等级评估表明,集成模型预报的北京轻度和中度污染的TS评分分别比CUACE提高22%和10%,在天津重度污染的空报率和漏报率分别降低31%和25%.（3）2016年12月份的重污染过程评估发现,集成模型预报的PM_2.5浓度的演变趋势和实况基本相符.     

pH对穗花狐尾藻吸附重金属镉的影响

运用沉水植物修复水体中低浓度重金属污染,研究不同pH条件下,沉水植物——穗花狐尾藻鲜样对重金属镉的吸附特征. 结果表明,pH对吸附结果影响较大,且在适宜的范围内,等温吸附均可用线性Langmuir模型和拓展Langmuir模型来描述. 当初始pH为3.0～7.0时,Langmuir模型的相关系数(R2)均可达0.954 7(n21)以上,但当初始pH为2.0时,穗花狐尾藻对重金属镉的吸附不符合Langmuir模型.当初始pH为3.0～6.0,初始ρ(镉)(即C₀)为16～72 mg/L时,分别有38%的Langmuir模型计算值,75%的拓展Langmuir模型计算值与实测值偏差小于10%,这表明穗花狐尾藻吸附重金属镉时,拓展Langmuir模型比Langmuir模型有更好的拟合效果. 总体来说,穗花狐尾藻对镉的吸附,最适宜的初始pH为5.0.      

土壤溶液性质对Zn的形态变化及其微生物毒性的影响

采集了我国具有代表性的12种不同性质土壤,利用基础诱导硝化(SIN)方法测定了不同土壤中锌的微生物毒性阈值,同时利用850离子色谱仪与WHAM6.0模型,测定了溶液不同阴离子组成及自由Zn2+含量,建立了基于不同土壤性质与溶液离子的土壤中Zn毒性预测模型.结果表明,基于SIN测定的不同土壤Zn微生物毒性阈值在不同土壤间有显著差异,其中EC50从196mg/kg至1310mg/kg;EC10值从48mg/kg增加至682mg/kg,不同土壤EC50与EC10的最大值与最小值的比例分别达到了6.68及14.3倍,表明土壤性质对Zn的微生物毒性有非常显著的影响;基于SIN的Zn的毒性阈值ECx(x=10,50)与溶液自由Zn2+浓度的负对数p(Zn2+)间呈正相关关系,表明随着土壤溶液中自由Zn2+值的升高,Zn的毒性逐渐增加.土壤pH值、OC、CEC、F-、Cl-、Ca2+及Mg2+与Zn的毒性阈值ECx(x=10,50)及p(Zn2+)呈正相关关系,其中土壤pH值为最重要的影响因子,偏相关系数均达到极显著水平(P<0.01),其次为OC、CEC及F-,ECx与溶液中NO3-, SO42-呈负相关关系.基于不同主控因子的土壤中Zn毒性阈值(ECx)及P(Zn2+)的预测模型表明,pH值、OC、CEC、F- 四个变量因子分别解释了log(EC50)、log(EC10)及p(Zn2+)预测模型变异的89.9%、81.2%和92.3%.     

Influencing factors and prediction of ambient Peroxyacetyl nitrate concentration in Beijing, China

Peroxyacyl nitrates (PANs) are important secondary pollutants in ground-level atmosphere. Accurate prediction of atmospheric pollutant concentrations is crucial to guide effective precautions for before and during specific pollution events. In this study, four models based on the back-propagation (BP) artificial neural network (ANN) and multiple linear regression (MLR) methods were used to predict the hourly average PAN concentrations at Peking University, Beijing, in 2014. The model inputs were atmospheric pollutant data and meteorological parameters. Model 3 using a BP-ANN based on the original variables achieved the best prediction results among the four models, with a correlation coefficient (R) of 0.7089, mean bias error of ? 0.0043 ppb, mean absolute error of 0.4836?ppb, root mean squared error of 0.5320?ppb, and Willmott's index of agreement of 0.8214. Based on a comparison of the performance indices of the MLR and BP-ANN models, we concluded that the BP-ANN model was able to capture the highly non-linear relationships between PAN concentration and the conventional atmospheric pollutant and meteorological parameters, providing more accurate results than the traditional MLR models did, with a markedly higher goodness of R. The selected meteorological and atmospheric pollutant parameters described a sufficient amount of PAN variation, and thus provided satisfactory prediction results. More specifically, the BP-ANN model performed very well for capturing the variation pattern when PAN concentrations were low. The findings of this study address some of the existing knowledge gaps in this research field and provide a theoretical basis for future regional air pollution control.     

应用Models-3模式系统对沈阳市空气质量的数值模拟研究

利用美国环保局开发的新一代空气质量模式系统Models-3,对2002年冬季采暖期间沈阳市大气污染物的输送与化学转化进行了数值模拟研究,并对SO2、NO2和PM10等大气污染物浓度的模拟结果与监测结果进行了对比分析.结果表明,Models-3模式系统能较好地模拟出沈阳市的大气污染物输送与化学转化情况,SO2、NO2和PM10的模拟值与观测值的变化趋势具有较好的一致性,说明该模式能较好地反映这些大气污染物的分布特征和变化规律,可为今后深入开展沈阳市大气污染数值预报与传输扩散研究提供有效的手段.     

基于PMF模型的九龙江流域农田土壤重金属来源解析

选取九龙江流域农田土壤为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和原子荧光光谱(AFS)测定了土壤中重金属含量,通过正定矩阵因子分析模型(PMF)解析农田土壤中重金属的主要来源.结果表明,研究区域农田土壤中大部分金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集,部分土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量超过农用地土壤污染风险筛选值(GB15618-2018),且各金属在研究区不同区域(北溪流域、西溪流域和河口区)分布存在中等变异.Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的含量在北溪流域的龙岩区域较高,Pb的含量在西溪流域较高,而Co、Hg和As的含量在河口区域较高.正定矩阵因子分析模型(PMF)得出的源成分谱和源贡献率具有非负性质,土壤中重金属实测值与模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,结果相对合理,能满足研究需要.正定矩阵因子分析模型(PMF)解析得出:研究区农田土壤中重金属主要来源有自然源、农业活动、燃煤释放和工业活动,其对农田土壤中重金属的综合贡献率分别为37. 0%、26. 7%、17. 6%和18. 7%.     

化学质量平衡法在水体污染物源解析中的应用

化学质量平衡法（ＣＭＢ）是大气污染物源解析的主要方法之一。本实验模拟静肪水全点源恒流排放的条件,各污染物在水中的扩散行为,建立扩散经验模型来验证化学质量平衡法是否适用于水全污染物的源解析。做污染物浓度－距离曲线可预测各污染物的扩散行为;由同一污染源中污染物扩散方程的比较来确定污染源“成分谱”随扩散过程的变化,再由受体的污染物浓度便可求出每一污染源对该受体的贡献度,除极个别点外,污染物浓度实验值与预     

广州地区典型多溴联苯醚迁移和归趋行为模拟

运用多介质逸度模型对典型PBDEs(BDE47、BDE99、BDE209)在广州地区大气、水体、土壤、沉积物中的浓度分布与多介质间的迁移、归趋进行了模拟研究并分析了3种化合物在研究区域环境多介质间的迁移通量,确定其在环境中的主要迁移过程;结合实际监测数据,对模型的可靠性进行验证;以BDE47和BDE209为例,对模型的输入参数进行灵敏度分析;并以BDE209为例,对模型进行不确定性分析.通过模拟浓度与实测浓度的对比,表明模型在该地区具有很好的适用性.结果表明,环境系统达到平衡时,BDE47、BDE99和BDE209在土壤和沉积物中的含量分别占其在环境系统总含量的17.73%和82.26%,14.65%和85.35%,4.81%和95.19%;PBDEs从环境系统中的消失途径主要为大气平流输出和土壤降解;logKow和大气平流输入是影响化合物在环境相中浓度分布的最主要因素;不确定性分析指出BDE209在土壤相中浓度的变异系数最大.     

室内空气污染预测方法的实证研究

在大型(30m3)、小型(1m3)环境箱实验获得数据的基础上构建释放模型,并将模拟结果和现场监测得到的浓度水平进行对比,对开发的室内空气污染预测方法进行了实证研究.以一新装修房间为例,分别利用大型和小型环境箱实验,研究了复杂整装材料和简单层状材料的释放规律,建立了相应材料的污染物释放模型;依据单元内物质守恒理论和污染物充分混合的假设将释放模型组合,建立了室内空气污染预测方法,并预测了该房间甲醛和TVOC(total volatile organic compounds)浓度的变化过程.在考虑了0.03ACH(air change per hour)的换气率之后,模型预测与现场监测的污染物浓度变化趋势基本吻合,甲醛和TVOC污染预测误差(正则化标准差)分别为2.8%和1.6%.模型分析表明,各污染源对于甲醛污染的贡献,家具＞涂料＞地板;对于TVOC污染的贡献,涂料＞地板＞家具.结论表明,该预测方法可以真实反映现场污染物浓度变化趋势,可以用来分析各污染源对于整体污染的贡献、指导装修材料的选择和作为室内污染评估和控制的有效工具.