上海不同污染等级下气溶胶光学特性垂直分布特征

气溶胶光学特性是可吸入颗粒物的重要表征指标之一,而针对不同空气污染等级的气溶胶光学特性的垂直分布特征当前研究较少.本文利用上海地区(30°E,120°N~33°E,123°N)2006年6月至2011年12月的星载云-气溶胶激光雷达(Cloud-Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observations,CALIOPSO)资料分析不同季节气溶胶光学特性垂直分布的基础上,深入探讨了不同空气污染等级下的气溶胶垂直(0~6km)分布特征.结果表明:上海地区气溶胶粒子多聚集在0~2 km的高度上且具有明显的季节特征,冬春季节气溶胶粒子后向散射系数集中于0.005以上,颗粒物散射能力较大,其中冬季偏振比范围为0.15~0.25,色比范围为0.57~0.77,主要为不规则的小颗粒;夏季气溶胶粒子的偏振比(0.03~0.09)较小,气溶胶颗粒物较为规则;秋季各种形态的颗粒混合程度较高,其偏振比的范围为0.12~0.23,色比范围为0.58~0.90;不同污染等级下的气溶胶光学特性在垂直分布上具有明显的差异,在重污染时期散射能力大不规则颗粒物增多,垂直差异不明显,污染高度较高;轻度污染以规则颗粒物为主,颗粒物散射能力较小,表现出低层以粗颗粒为主,高层以细颗粒物为主的特征;轻微污染和无污染的气溶胶垂直分布类似,颗粒物散射能力较小.     

The chemical composition of intercepted cloudwater in the Sierra Nevada

The chemical composition of cloudwater in the Sierra Nevada is dominated by NO₃⁻, SO₄²⁻, and NH₄⁺. Cloudwater pH is determined largely by the balance between the concentrations of these three species, although inputs of formic and acetic acid also are believed to be important, particularly when anthropogenic inputs are small. Cloudwater samples collected in Sequoia National Park (SNP) exhibited pH values ranging from 3.9 to 6.5; Yosemite National Park (YNP) cloudwater samples had pH values ranging from 3.8 to 5.2. Samples collected at YNP were more acidic than those collected at SNP. The difference in pH between the two regions appears to be due to relatively small differences in inputs of NO₃⁻, SO₄²⁻, and NH₄⁺. In the absence of inputs of NH₃, cloudwater pH values in the Sierra may fall below 3.Over 250 h of cloud interception were observed during a 12 month period at a cloud monitoring site at 1856 m elevaton in SNP. Estimates of cloudwater deposition of NO₃⁻, SO₄²⁻, and NH₄⁺ indicate that cloud interception contributes significantly to regional acid deposition for closed forest canopies. Cloud interception may be the dominant deposition mechanism for isolated conifers and ridgetop canopies, where wind speeds are higher and cloudy air parcels can impact directly on foliar surfaces.     

A comparison of two cloudwater/fogwater collectors: The rotating arm collector and the caltech active strand cloudwater collector

A side-by-side comparison of the Rotating Arm Collector (RAC) and the Caltech Active Strand Cloudwater Collector (CASCC) was conducted at an elevated coastal site near the eastern end of the Santa Barbara Channel in southern California. The CASCC was observed to collect cloudwater at rates of up to 8.5 ml min⁻¹. The ratio of cloudwater collection rates was found to be close to the theoretical prediction of 4.2:1 (CASCC:RAC) over a wide range of liquid water contents (LWC). At low LWC, however, this ratio climbed rapidly, possibly reflecting a predominance of small droplets under these conditions, coupled with a greater collection efficiency of small droplets by the CASCC. Cloudwater samples collected by the RAC had significantly higher concentrations of Na⁺, Ca²⁺, Mg²⁺ and Cl⁻ than those collected by the CASCC. These higher concentrations may be due to differences in the chemical composition of large vs small droplets. No significant differences were observed in concentrations of NO₃⁻, SO₄²⁻ or NH₄⁺ in samples collected by the two instruments.     

成都秋季大气污染过程VOCs特征及SOA生成潜势

利用在线气相色谱-质谱（GC-FID/MS）监测系统,对成都市城区秋季典型大气污染期间环境空气中的77种挥发性有机物（VOCs）进行连续监测,分析了污染前期、污染中期、污染后期VOCs的污染特征、日变化规律.结果表明,成都市城区典型污染前期VOCs体积分数为38.9×10^-9;污染中期VOCs体积分数迅速增加,比污染前期高3.7倍,达到143.4×10^-9,污染后期VOCs体积分数为35.7×10^-9.污染前期VOCs日变化不明显,污染中期、后期VOCs日变化呈双峰性,分别出现在每天车流量高峰时段.此外,利用气溶胶生成系数（FAC）评估了不同污染阶段VOCs对二次有机气溶胶（SOA）的生成潜势,污染前期、污染中期、污染后期SOA浓度值分别为1.1,3.1,1.5 μg/m³,芳香烃是SOA的主要前体物.     

浙江省气溶胶垂直分布及区域传输分析

利用6个激光雷达站点数据从年际和季节变化尺度对浙江省2017～2018年气溶胶垂直分布特征进行研究,并结合污染物浓度数据分析了浙江省主要颗粒物类型的季节差异.结果 表明,大部分站点2018年气溶胶消光系数整体小于2017年;边界层内消光系数空间上呈中部高东西低的分布形态;消光系数季节变化表现为冬季最高,秋季其次,而春夏...     

北京市气溶胶的时间变化与空间分布特征

以MODIS气溶胶遥感数据与同期AERONET监测数据为基础,应用统计分析、对比分析、时间序列分析等技术手段,研究了北京地区气溶胶的时间变化和空间分布特征.结果表明,气溶胶MODIS遥感反演数据和同期AERONET监测数据吻合较好,Pearson积矩相关系数为0 789,误差为ΔAOT550 = -0.077AOT 0.03.北京地区气溶胶550 nm光学厚度AOT和细粒比η的时间变化规律性明显:夏季以城市污染气溶胶为主,光学厚度最高,且具细粒特征;春季城市污染气溶胶和春季沙尘共存,光学厚度比较高,且粗粒占一定比例;冬季以采暖燃煤气溶胶为主,光学厚度不高,但是粗粒占较大比例;秋季大气清澈,气溶胶平均光学厚度仅为0.34.空间分布方面,主要受植被覆盖和产业结构等因素影响,位于西部北部山区的延庆、密云、怀柔和门头沟区气溶胶的光学厚度低,位于东南部平原地区的昌平、顺义、通县、大兴和房山区气溶胶光学厚度总体较高.     

深圳冬季边界层大气中污染物垂直分布特征

为更好地掌握深圳城区近地边界层大气污染物的性质、来源及大气理化过程,2017年冬季利用深圳市356 m石岩梯度观测塔进行大气主要污染物的垂直观测,获得包括4个高度(60 m/70 m、110 m/120 m、210 m/220 m和325 m/335 m)的污染物浓度垂直分布廓线.分析了不同高度浓度的垂直廓线、相关性和日变化特征,并探讨了风向风速对其的影响.结果表明,SO_2浓度随高度升高先降低再升高,在高空存在明显的区域输送特征;NO_x、PM_(2.5)、PM_(10)浓度随高度升高而下降,70 m高度近地大气中NO_x和PM_(2.5)受局地源影响显著,白天存在由近地大气向上混合扩散的过程,而PM_(10)中的粗粒子部分在整个气层中显现出一个比较稳定的本底值;O_3浓度随高度升高而升高,主要由于夜间高空O_3缺乏NO的滴定反应而具有一个较高的背景值.     

上海地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶时空分布特征研究

基于Aura/OMI卫星资料,分析了上海地区2007—2016年近十年对流层低层O_3浓度(0~3 km)、SO_2柱浓度和硫酸盐气溶胶光学厚度(0~2 km)时空演变特征.结果表明,近十年来上海地区臭氧浓度总体呈现上升的趋势,最低值在2008年,为31.57μg·m~(-3),最高值在2016年,浓度为40.72μg·m~(-3);O_3季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低.十年来,硫酸盐气溶胶污染先减少后增加,2007年硫酸盐气溶胶(AOD=0.81)污染最为严重,占近十年硫酸盐气溶胶发生频率的16.41%,2010年污染最轻(AOD=0.68),比2007年下降了16.12%,且硫酸盐气溶胶污染频率为7.68%,但在2013年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;污染季节特征与O_3相同,这主要是因为夏季阳光充足有利于大气光化学反应的进行,从而使O_3和硫酸盐气溶胶等光化学产物的浓度升高.SO_2浓度在2007—2014年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最低值(2014年)比最高值(2007年)降低了52.76%,但在2014年后SO_2浓度略有反弹;SO_2污染主要集中在冬季.     

Transported acid aerosols measured in southern Ontario

During the period 29 June 1986–9 August 1986, a field health study assessing the acute health effects of air pollutants on children was conducted at a summer girls' camp on the northern shore of Lake Erie in SW Ontario. Continuous air pollution measurements of SO₂, O₃, NO_x, particulate sulfates, light scattering, and meteorological measurements including temperature, dew point, and wind speed and direction were made. Twelve-hour integrated samples of size fractioned particles were also obtained using dichotomous samplers and Harvard impactors equipped with an ammonia denuder for subsequent hydrogen ion determination. Particulate samples were analyzed for trace elements by X-ray fluorescence and Neutron Activation, and for organic and elemental carbon by a thermal/optical technique. The measured aerosol was periodically very acidic with observed 12-h averaged H⁺ concentrations in the range < 10–560 nmoles m⁻³. The aerosol H⁺ appeared to represent the net strong acidity after H₂SO₄ reaction with NH₃(g). Average daytime concentrations were higher than night-time for aerosol H⁺, sulfate, fine mass and ozone. Prolonged episodes of atmospheric acidity, sulfate, and ozone were associated with air masses arriving at the measurement site from the west and from the southwest over Lake Erie. Sulfate concentrations measured at the lakeshore camp were more than twice those measured at inland sites during extreme pollution episodes. The concentration gradient observed with onshore flow was potentially due to enhanced deposition near the lakeshore caused by discontinuities in the meteorological fields in this region.     

垃圾填埋场空气中微量挥发性有机物的组成和分布

通过对广州一垃圾填埋场大气中微量挥发性有机污染物（VolatileOrganic Compounds,VOCs）的定性和定量分析,研究了其中部分VOCs的浓度分布规律并探讨了其对周围居民区环境的影响．结果表明,在检测到的 60种VOCs中,有 17种USEPA优先控制污染物,苯及烷基苯化合物浓度最高,在2.54～1508.48μg/m³之间;通过对比填埋场内外空气中 VOCs的浓度水平发现,填埋场内空气中各VOCs的浓度比场外的高,在地势较低的地方空气中各VOCs的浓度比地势较高的地方浓度高,这些VOCs对周围居民区的环境没有明显影响。     

春季太湖地区大气主要含氮化合物浓度及其空间分布特征

为研究太湖地区大气中主要含氮化合物的污染水平及其空间分布特征,选取代表城市、城郊、农村3种不同土地利用类型的苏州、常熟、宜兴作为研究区域,采用中流量大气采样器采集3个研究区春季大气和颗粒物样品,分析各形态含氮化合物的浓度.结果表明:春季太湖地区大气中气态含氮化合物NH3、HNO3和NO2的平均浓度分别为25.77、4.33和6.23μg·m-3(以N计,下同).其中,农村地区大气NH3浓度显著高于城市和城郊地区,具体表现为农村城郊城市,HNO3、NO2浓度三地差异不显著;颗粒态TN、NH+4和NO-3平均浓度分别为13.21、7.55和4.75μg·m-3.其中,TN、NH+4浓度城市和城郊地区存在显著差异,均表现为城郊农村城市,NO-3浓度城郊地区显著高于城市和农村地区,但城市和农村差异性不显著.实验结果同时显示,春季太湖地区大气中TSP的平均浓度为0.15 mg·m-3,城郊地区因为受到农业与工业的共同影响,应成为防控含氮化合物污染的重点区域.     

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

北京地区对流层低层臭氧及硫酸盐气溶胶的时空分布

基于OMI/Aura卫星资料,分析了北京地区2007~2016年近10a对流层O₃浓度（0~3km）、硫酸盐气溶胶光学厚度（0~2km）、SO₂（边界层以内）柱浓度时空演变特征.结果表明,近10a来北京地区O₃浓度总体呈现上升趋势,最低值在2007年,浓度为33.65 μg/m³;硫酸盐气溶胶污染总体变化呈现先下降后增长的趋势,2007年硫酸盐气溶胶污染最为严重,2011年污染最轻,对应的AOD值为0.252,但在2014年以后,硫酸盐气溶胶污染又出现增长趋势;SO₂浓度在2007~2016年总体呈现下降的变化趋势,且下降趋势明显,最高值为2007年,最低值出现在2016年,最低值比最高值降低了60.42%,但在2011年污染出现反弹.北京O₃季节变化明显,夏季高、春秋次之、冬季低;硫酸盐气溶胶污染季节特征与O₃相同;SO₂污染主要集中在冬季,采暖期污染程度高于非采暖期.     

气溶胶中烃类有机物居里点热解析-GC/MS联用分析

使用居里点热解析(CPP)-GC/MS联用法对气溶胶中有机化合物进行了分析.结果表明,在使用445℃箔片并保持60s加热、GC-MS 30psi脉冲无分流进样的条件下,目标化合物的分析达到了最佳效果.新建立的CPP-GC/MS联用分析方法中,C16~C26烷烃的检测限为0.04~0.08ng,C27~C34烷烃的检测限为0.1~0.5ng,PAHs的检测限为0.01~0.1ng,藿烷类物质的检测限为0.08ng.标准物质分析的相对标准偏差(RSD)为2.1%~20.6%,PM2.5样品的RSD在3.6%~21.3%,70%的目标化合物的工作曲线的线性(R2)在0.99以上.实验表明,CPP-GC/MS联用的方法能较好地替代传统的溶剂提取法来分析气溶胶中的烃类有机物,尤其是可用于分析颗粒物负载量很小的样品,如多级采样器采集的气溶胶粒径分布样品.     

大气消光系数垂直分布模型及其适用性研究

大气消光系数垂直分布模型是利用卫星反演近地面颗粒物质量浓度的关键技术环节,同时也是分析边界层湍流场结构的重要途径,但其适用性问题至今尚不清晰.基于Logistic曲线模拟大气消光系数廓线的初步研究成果,结合太阳光度计（CE-318）观测的大气光学厚度（AOD）资料以及近地面能见度数据,提出了大气消光系数垂直分布Logistic模型的参数计算方法.针对成都市2013年6月~2014年5月期间的实例应用结果表明,在不稳定和中性层结条件下,Logistic模型和目前通用的负指数模型对大气消光系数垂直分布的模拟效果总体相当;但在持续稳定层结条件下,Logistic模型的模拟效果则显著占优.进一步分析指出,大气消光系数垂直分布Logistic模型更优的适用性主要在于其对近地层大气消光的复杂垂直形态具有良好的表征能力.     

Methanesulphonic acid,dimethyl sulphoxide and dimethyl sulphone in aerosols

Aerosol concentrations of methanesulphonic acid (MSA), dimethyl sulphoxide (DMSO), dimethyl sulphone (DMSO₂) and major anions have been measured from landbased stations (principally Plymouth, Devon, U.K.) and various shipboard stations in the North Sea and North Atlantic Ocean. Aerosol samples collected between July 1985 and July 1987 are analyzed both in terms of their back trajectories, and variation with time. These analyses suggest that NO₃ and NSSS are anthropogenic in origin while DMSO₂ appears to have a maritime source. MSA concentrations are highest in air masses with both oceanic and anthropogenic influences. DMSO, MSA, and DMSO₂ all show seasonal cycles, with concentrations similar to previous published results. MSA was found to be concentrated on sub-μm particles. Rainfall MSA concentrations were measured over 2 years at Norwich and were found to exhibit a similar seasonality to the aerosol MSA concentrations.     

环境中挥发性有机物监测及分析方法

挥发性有机物(VOCs)是一类重要的环境污染物,严重威胁着环境和人类健康。随着VOCs问题的日趋突出,关于VOCs监测技术的研究也越来越多,检测技术逐渐完善。本文对大气中VOCs的监测技术进行了详细的综述,重点介绍了气相色谱-质谱、高效液相色谱等离线检测方法和质子转移反应质谱法在线监测方法。此外,本文分析了各种采样方法及仪器检测技术的优势与不足,旨在为大气VOCs的监测与研究起到一定的指导作用。