基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究

随着环境监测数据空间分辨率的提高,越来越多研究人员选择将大气颗粒物多点位数据合并进行解析.本文通过模拟试验的方法,共设定了三大类八小类情景评估了不同条件下将多点位受体（大气颗粒物）进行解析的结果,同时结合合肥市2014年PM_2.5数据进一步验证多点位数据合并解析的适用性.结果表明：各点位间源贡献时间趋势完全一致时,多点位合并解析并不会使PMF模型的结果变好.各点位间源贡献时间趋势差异明显时,多点位合并解析更易解析出结果.各点位间源贡献时间趋势部分相同时,多点位合并解析的结果整体趋于变好,但是对某些源类的解析可能更差.     

基于PMF的武汉市大气细颗粒物消光来源解析

利用武汉2020年7月(夏季)和10月(秋季)的在线观测数据,同时将颗粒物的光学参数和化学组分数据输入正定矩阵因子分解(PMF)源解析模型,对PM_2.5消光系数的源贡献进行定量解析.研究发现,对吸收系数贡献较大的源为机动车(66.3%)和工业源(14.2%),对散射系数贡献较大的源为以硝酸盐为主的二次无机盐Ⅰ(38.4%)和机动车(27.0%),光散射的源贡献率呈现出明显的季节变化,二次无机盐Ⅰ在夏季(14.6%)的贡献较秋季(47.4%)显著降低.消光系数源贡献方面,夏季机动车(37.2%)和以硫酸盐为主的二次无机盐Ⅱ(21.2%)对消光的贡献较大,而秋季主要的消光源为二次无机盐Ⅰ(44.7%)和机动车(26.7%).最后,还获取了几个重要源的波长吸收指数(AAE)值:机动车(0.96)、工业源(1.04)、扬尘(1.39)、生物质燃烧(2.24).     

环境监测领域测量不确定度的评估

利用环境监测长期积累的标准样品的定值数据、实际废水样品重复测定的数据以及大量能力验证数据,进行质控数据的统计分析,以评定环境监测过程中的测量不确定度。以水质监测中COD、总磷和总硬度的不确定度评定作为实例,推选一种简单实用的精密度评估法。     

基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析

为研究南京市大气细颗粒物(PM2.5)污染来源,分别在3个点位、4个季节开展了PM2.5环境样品的采集,共获得170个有效样本.对样本进行了化学成分分析,包括Al、Fe、Na、Mg、K、Ba、Li、Tl、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Sb、Pb、Cr、Ce、Na+、NH4+、Mg2+、Ca2+、SO42-、NO3-、Cl-、以及OC、EC,共计26种.首先采用OC/EC最小比值法估算出二次有机气溶胶(SOA)的含量;然后利用正矩阵因子分解法(PMF)对PM2.5的非SOA部分进行来源解析,共解析出6类因子:二次无机气溶胶(SIA)、燃煤、机动车排放、地面扬尘、冶金和其它源,贡献率分别25.0%、23.5%、20.4%、17.1%、3.0%和11.0%;最后基于南京市SO2、NOx、VOCs三种主要前体污染物的排放量,分别对SIA和SOA在一次来源中进行再分配.最终结果表明,南京市PM2.5主要来源为燃煤、机动车、扬尘、工业和其它源,其贡献率分别为29.6%、22.4%、14.6%、18.7%和14.7%.     

废水中铜浓度测量的不确定度评估

根据JJF 1135-2005 《化学分析测量不确定度评估》的要求,分析火焰原子吸收分光光度法测定废水中铜浓度的各操作环节中不确定度来源,对其中可定量化的不确定度分量进行评估.评估结果表示标准工作曲线拟合过程是不确定度的主要来源,所以严格控制好标准曲线的校准过程,是本实验的关键.     

基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型（PMF模型）的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明：6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na₂O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.     

基于PMF模型及地统计法的乐安河中上游地区土壤重金属来源解析

为实现较大区域范围内土壤重金属来源贡献程度的定量化,选取江西省乐安河中上游地区表层土壤为研究对象,分析污染源样品化学组分并构建本地污染源成分谱,利用PMF（正定矩阵因子分解）模型对土壤重金属进行源解析,并结合地统计空间分析法识别各源的主要影响区域.结果表明:乐安河中上游地区土壤中w（As）、w（Hg）、w（Cd）、w（Cr）、w（Zn）、w（Cu）、w（Mn）、w（Pb）的平均值分别为21.400、0.105、0.25、73.5、88.4、56.2、577.0、49.5 mg/kg,是江西省土壤背景值平均值的1.0~1.8倍,其中,w（As）、w（Cd）、w（Cu）、w（Pb）平均值超过GB 15618-1995《土壤环境质量标准》一级标准限值.土壤重金属主要受铅锌矿冶炼源、金矿选冶源、铜矿采选源、自然源、混合源的影响.铅锌矿开采冶炼活动对洎水河左岸大部分区域土壤造成了影响,源贡献率均大于30%;金矿选冶活动目前仅影响矿区附近土壤,源贡献率最高可达94%;铜矿采选活动也使德兴铜矿周边较大区域范围土壤受到影响,源贡献率处于19%~89%之间.研究显示,构建本地源成分谱可以辅助解析验证PMF源成分谱的有效性,将PMF模型与地统计空间分析法相结合,可以进一步得到源贡献率在空间上的分布状况,对于土壤污染治理决策可提供行之有效的支撑.      

钼锑抗分光光度法测定水中总磷不确定度的评估

测量不确定度是一种对测量结果可信程度的表示方式,在科学技术和大量的生产活动中,不可避免地要进行大量的测量和检测工作,而准确性是充分合理利用测量结果的前提条件。因此,了解、掌握不确定度评定,正确应用不确定度知识服务于生产实践,是社会发展的现实需求。通过钼锑抗分光光度法测定水中总磷的分析,找出影响不确定度的因素,对各因素的不确定度进行评估,从而得出总磷测定主要受到标准溶液、标准曲线、测量重复性、仪器响应值等方面的不确定度因素影响。     

纳氏试剂分光光度法测定水质氨氮不确定度的评估

本文对采用纳氏试剂分光光度法（HJ535-2009）测定水中氨氮的实验过程可能引入的各不确定分量的来源进行了详细的分析,然后对各分量进行评定,对测定不确定度做出评估。得出影响测定结果的几种重要因素。     

消解滴定法测定水中CODcr的不确定度分析

本文根据GB/T 11914<水质化学需氧量的测定重铬酸盐法>对测定水中CODCr的不确定度进行分析,找出影响不确定度的因素,对不确定度进行评估,如实反应测量的置信度和准确性.     

PMF模型解析土壤重金属来源的不确定性

正定因子矩阵分解（PMF）是目前污染源解析领域应用最为广泛的受体模型之一,其不确定性研究一直是源解析研究的前沿和热点.利用拔靴法（BS）、替换法（DISP）和拔靴-替换法（BS-DISP）3种不确定性分析方法探讨了PMF模型应用于土壤重金属源解析的不确定性,并以德兴铜矿周边土壤重金属为对象开展案例研究.结果表明,6因子情景是PMF模型最佳运行结果;在6因子情景的源成分谱中,除Cr和Ti外,DISP和BS不确定性区间均处于标识元素基本值的0.6~1.5倍之间,BS-DISP不确定性区间处于基本值的0.6~1.6倍之间;模型结果的不确定性更多源于因子旋转误差.通过这3种不确定性分析方法可以获得PMF模型运算中的随机误差和因子旋转误差.其中,BS-DISP法和BS法得到的结果能够辅助判断因子数是否过拟合,并有助于理解源谱的不确定性,而DISP法能够用于理解旋转的不确定性,可作为评价旋转过程可行性的方法.     

南阳市冬春交替期大气VOCs污染特征及来源解析

近年来我国中部地区臭氧污染问题日益凸显,而挥发性有机物(VOCs)作为近地面臭氧生成的关键前体物,有关其来源研究相较于我国东部地区相对欠缺.为了解我国中部地区VOCs污染特征及其来源,本研究于2017年2—3月在豫鄂陕三省交界处的河南省南阳市南阳理工学院站点开展了为期1个月的VOCs在线监测.测量结果显示,观测期间总VOCs平均浓度为(37.4±18.5)×10~(-9).与国内外已有研究的VOCs测量结果相比,本研究中烷烃、烯烃和炔烃的浓度处于中等偏上水平,而芳香烃浓度则较低.烯烃对臭氧潜势的贡献最高(37%),其次是芳香烃(28%).乙烯、二甲苯、甲苯、丙烯和C4~C5烷烃是最重要的活性组分.利用正交矩阵因子分析(PMF)解析出4个因子,分别是天然气/液化石油气使用+背景、交通排放、溶剂涂料使用和燃煤+生物质燃烧.观测期间南阳理工学院站点对VOCs浓度贡献最高的是燃煤+生物质燃烧因子,平均贡献率为35%,其次是交通排放因子(25%)、天然气/LPG使用+背景(23%)和溶剂涂料使用(17%).研究结果对于认识我国中部地区VOCs来源结构,进而开展VOCs和臭氧防治具有重要意义.     

基于改进LAM模型的河流污染源解析方法与例证

污染源精准解析是河流水环境治理的基础和关键技术 .针对基于流量-浓度关系的 LAM 模型(负荷分摊模型)存在参数不确定性高的问题,本研究提出基于流量-通量关系的新型 LAM 源解析模型,并以广东省北江为案例,解析了 2018 年北江 COD_Mn的污染来源特征 . 结果表明：(1)改进模型与原始模型的计算结果存在显著差异,基于改进模型的解析结果显示 2018 年北江 COD_Mn主要来源于非点源,其负荷占比高达95.1%,点源仅占 4.9%,而原始模型的结果为非点源占比 100%;(2)改进后的 LAM 模型可实现拟合优度的提升,相对于原始模型,判定系数由0.89提升到 0.92,主要参数的标准误差显著下降;(3)原始模型无法识别负荷占比较小的污染源,改进后的模型识别能力显著提升,结论与研究区实际污染源结构更相符 .研究提出的改进模型与应用可为多源河流污染源精准解析提供方法和案例借鉴 .     

辽河口湿地表层土壤中PAHs的源解析研究

分别于2008年10月,2009年5月和8月采集31个辽河口湿地表层土壤样品,利用GC-FID技术定量分析其中多环芳烃(PAH)含量.结果表明, PAHs呈现出一定的时间分布特征,10月份的PAHs平均含量为1001.9ng/g,高于5月(877.1ng/g)和8月(675.4ng/g).应用比值法识别土壤PAHs主要来源,结果显示,2008年10月主要源于燃烧源,并表现出油类、生物质和煤的燃烧为主要来源的特征;2009年5月和8月均表现出石油源和燃烧源的混合源.正定矩阵因子模型解析结果表明,燃煤、交通燃油和生物质燃烧在2008年10月的贡献率最高,分别为26%、21%和20%.石油与交通污染、石油污染和生物质燃烧是2009年5月最重要的3种污染源,贡献率依次为33%、24%和17%.2009年8月以石油污染和交通污染与生物质燃烧混合源的贡献率最高, 贡献率分别为37%和19%.     

兰州市大气降尘污染物来源研究

运用因子分析法，研究了兰州市大气降尘的污染来源及各源所占的比例。结果表明4种污染源是兰州市大气降尘的主要来源，按贡献率大小依次为：燃煤41.04%，风沙扬尘22.97%，汽车尾气18.67%，建材12.84%，其它约4.48%。     

北京市大气细颗粒物污染与来源解析研究

采集北京市2014年冬、春、夏、秋4个季节代表月1、4、7、10月的大气细颗粒物PM_2.5样品,分析研究了PM_2.5质量浓度、化学特征、季节变化和污染成因.同时,采用正交矩阵因子分析法（PMF）对PM_2.5进行了来源解析.结果表明,北京市2014年PM_2.5年均浓度为87.74μg/m³,是国家环境空气质量标准年均浓度限值的2.5倍.轻、重污染期间,PM_2.5浓度较常日分别增加了1.5和3.9倍,其季节变化表现为冬季 >夏季 >秋季 >春季.地壳元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在轻度污染和重度污染期间较常日略有升高,分别是常日浓度的1.1~1.2倍和1.2~1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu浓度变化显著,轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的1.3~2.7倍和1.9~5.9倍.S元素是PM_2.5中受人为活动影响较为严重的组分,其相应的SO₄^2-年均浓度为13.43μg/m³,在轻度污染和重度污染期间分别是常日浓度的2.7和5.9倍.硫酸盐的形成主要受O₃浓度、温度、相对湿度等气象要素的协同影响,较高的O₃浓度、较高温度和相对湿度有利于硫酸盐的生成.PM_2.5主要来源于机动车排放、燃煤、地面扬尘和工业排放,其贡献率分别为37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.