Source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in a sediment core from Lake Dagze Co, Tibetan Plateau, China: Comparison of three receptor models

Receptor models are a useful tool for identifying sources of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in multiple environmental media. In this study, three different receptor models (including the principal component analysis-multiple linear regression (PCA-MLR), positive matrix factorization (PMF), and Unmix models) were used to apportion the sources of 16 priority PAHs in a sediment core of Lake Dagze Co. The ∑PAHs (sum of all 16 measured PAHs) concentrations ranged from 51.89 to 132.82 ng/g with an average of 80.39 ng/g. The ∑PAHs were dominated by 2-3 ring PAHs, accounting for 80.12% on average, thereby indicating that they mainly originated from biomass and coal combustion and/or from long-range atmospheric transportation. The three models produced consistent source apportionment results. The greatest contributor to ∑PAHs was biomass combustion, followed by coal combustion, vehicle emissions, and petrogenic sources. Moreover, the temporal variation of the common sources was well-correlated among models. The multi-method comparison and evaluation results showed that all three models were useful tools for source apportionment of PAHs, with the PMF model providing better results than the PCA-MLR and Unmix models. The temporal trends of factor contributions were verified by PAHs with different ring numbers. Significant correlations were found between the simulated concentrations of each source factor and the PAHs with different ring numbers (P<0.01), except for the petrogenic source identified by the Unmix model (P>0.05). This study can provide useful information for further investigation of source apportionment of PAHs in the sediment cores.     

官厅水库周边蔬菜地表土中多环芳烃的污染

为掌握北京市备用水源地——官厅水库周边的蔬菜地表土中多环芳烃(PAHs)的污染状况及来源,于2008年11月在延庆县小丰营蔬菜产地采集了48个表土样品(0～20cm)测定PAHs含量,并综合特征化合物比值法和因子分析/多元线性回归两种方法推断了土壤中PAHs来源.结果表明,土壤中15种PAHs单体(PAH15)的含量均服从正态分布或对数正态分布,∑15PAH几何均值为(118.71±28.63)ng.g-1(干重含量,下同),算术均值为(139.57±85.65)ng.g-1.以荷兰土壤标准衡量,71%的样点归类PAHs弱污染,与文献报道的大多数国内外农业土壤相比,尚属于较清洁的水平.成分谱分析表明,研究区域土壤中的PAHs分布谱以3环～4环化合物为主,优势化合物为PHE、FLA、FLO、PYR.校正后的FLA/(FLA+PYR),ANT/(ANT+PHE)比值表明该研究区域PAHs主要来自燃烧源.通过因子分析提取了3个主成分,分别代表①燃煤和交通燃油;②生物质燃烧和炼焦;③燃油.多元线性回归分析的结果表明,这3种来源对官厅水库周边蔬菜地表土中PAHs的贡献分别是54.0%,39.9%和6.1%.结合两种源解析方法和排放源分析,除该区域存在明显生物质燃烧源以外,其它来源的PAHs经过了一定距离的大气迁移和沉降.     

Historical record of effects of human activities on absolute and relative concentrations of Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in Lake Chao, China

正Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)are attracting concern because of their potential toxicity,posing serious threats to health of humans and ecosystems(Kim et al.,2013;Zhao et al.,2016).Generally,similar to other contaminants'behaviors(Wu et al.,2001;Zhang et al.,2007,2008;Lu et al.,2009),PAHs result from natural organic matter and activities of humans,the latter's contribution usually outweighing the inputs from other sources(Fernández et al.,2000;Srogi,2007).     

太湖表层沉积物中PAHs的空间分布及风险评价

采用GC-MS方法测定了太湖湖区20个典型采样点表层沉积物中的多环芳烃(PAHs)含量,共检出13种PAHs,其浓度〔w(PAHs)〕范围为4223~2 0011 μgkg. 其中,属于我国优先控制的污染物有5种,属于US EPA（美国国家环境保护局）优先控制的污染物有11种,w(PAHs)为2775~1 7568 μgkg,最高浓度出现在太湖梅梁湾区域,PAHs在湖区总体的空间分布趋势呈梅梁湾＞南部区＞东部区＞湖心区. 风险评价结果表明,针对检测出的11种US EPA优先控制的PAHs,除了某些采样点的芴（Flu）浓度处于中度潜在风险水平外,其余10种PAHs尚未对水环境造成明显危害风险影响. 利用特征化合物指数法对PAHs进行源分析发现,其主要来源是燃料燃烧.      

Biodegradation of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) by fungal enzymes: A review

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) are a large group of chemicals. They represent an important concern due to their widespread distribution in the environment, their resistance to biodegradation, their potential to bioaccumulate and their harmful effects. Several pilot treatments have been implemented to prevent economic consequences and deterioration of soil and water quality. As a promising option, fungal enzymes are regarded as a powerful choice for degradation of PAHs. Phanerochaete chrysosporium, Pleurotus ostreatus and Bjerkandera adusta are most commonly used for the degradation of such compounds due to their production of ligninolytic enzymes such as lignin peroxidase, manganese peroxidase and laccase. The rate of biodegradation depends on many culture conditions, such as temperature, oxygen, accessibility of nutrients and agitated or shallow culture. Moreover, the addition of biosurfactants can strongly modify the enzyme activity. The removal of PAHs is dependent on the ionization potential. The study of the kinetics is not completely comprehended, and it becomes morem hallenging when fungi are applied for bioremediation. Degradation studies in soil are much more complicated than liquid cultures because of the heterogeneity of soil, thus, many factors should be considered when studying soil bioremediation, such as desorption and bioavailability of PAHs. Different degradation pathways can be suggested. The peroxidases are heme-containing enzymes having common catalytic cycles. One molecule of hydrogen peroxide oxidizes the resting enzyme withdrawing two electrons. Subsequently, the peroxidase is reduced back in two steps of one electron oxidation. Laccases are copper-containing oxidases. They reduce molecular oxygen to water and oxidize phenolic compounds.     

居室玻璃表面有机质与多环芳烃分布规律研究

为探讨广州和香港市区玻璃表面薄膜上有机质和PAHs的分布特征,从2007年12月至2008年1月,利用低尘擦拭纸采集广州和香港室内外相对应的15对玻璃表面薄膜样品.结果表明,广州室内外有机质占表面薄膜重量的1.8%和1.1%,香港则分别为3.9%和1.6%.玻璃表面薄膜上Σ15PAHs浓度的最高值达到1430ng/m2,以菲,芴,荧蒽,芘等为主.室内外对比结果显示,主要以颗粒态形式存在的5~6环化合物室内外差别较大,广州室外比室内大约高1倍,而香港由于中央通风系统的过滤作用,其室外比室内高约5~10倍.根据有机质和PAHs浓度之间的相关性,认为室内外存在不同源强的有机质和PAHs来源,玻璃表面可能更有利于PAHs的光降解.     

多环芳烃(PAHs)在大气中的相分布

通过对广州市老城区空气中多环芳烃的研究表明 ,该区多环芳烃的污染相当严重 ,不同季节测定的多环芳烃总量差别不大 ,但颗粒相多环芳烃在春季占的比例 (44 8% )要高于夏季 (9 4 % ) .气相中主要以芴、菲、甲基菲、荧蒽、芘等低环数的多环芳烃为主 ,而高于四环的多环芳烃主要是分布在颗粒相中 ,苯并 (ghi)是最主要的颗粒相多环芳烃物质 .     

几种多环芳烃的植物吸收作用及其对根系分泌物的影响

采用水培试验方法,以多年生黑麦草(Lolium multiflorum Lam.)为供试植物,研究了芘、菲、苊和萘的植物吸收作用及其对根系分泌物的影响.结果表明,黑麦草能明显吸收富集多环芳烃(PAHs);随培养液中PAHs浓度的升高,其在黑麦草根和茎叶中的含量增大,且根的PAHs含量、富集系数要远大于茎叶.芘、菲、苊、萘污染胁迫下,黑麦草根系分泌物中可溶性有机碳、草酸和可溶性总糖的含量均高于无污染对照.供试污染浓度范围内,随着培养液中菲、苊、萘浓度提高,可溶性有机碳、草酸及可溶性总糖的分泌量增大;但在芘胁迫下,与污染对照相比,分泌量的增加幅度随着芘浓度的升高则呈先增大后减小的趋势.在较低污染强度下,供试PAHs对根系分泌物的促分泌效应由强到弱依次为芘、菲、苊和萘.4种PAHs对可溶性糖类的促分泌作用最强,其分泌量的增加幅度明显大于可溶性有机碳和草酸.     

河蚬对太湖梅梁湾沉积物多环芳烃的生物富集

以采自清洁水体的河蚬(Corbicula flumiaea)为实验生物,利用生物富集实验测试了河蚬对太湖梅梁湾水源地沉积物巾多环芳烃的乍物富集.研究结果表明:将河蚬暴露于多环芳烃污染程度不同的太湖梅梁湾沉积物中(PAHs总含量分别为991.4-1210.9 ng·g-1(以干重汁),平均为1 101.0 ng·g-1),暴露7d后各样点中河蚬对PAHs的富集量为233.5-342.6 ng·g-1,其中2、3、4环PAHs分别占总含量的23.5%±4.9%、26.2%±4.4%和46.6%±8.5%;含量最高的4种多环芳烃依次为芘、萘、菲和荧蒽,它们所占的比例分别为29.4%±8.2%、23.5%±4.9%、14.6%±6.1%和12.5%±3.6%.河蚬对多环芳烃的生物-沉积物生物富集因子(BSAF)为0.09-0.44.低分子鼍多环芳烃的BSAF要比高分子最多环芳烃的BSAF值高,其中芘、萘、菲和荧蒽的BSAF值分别为0.09±0.04、0.24±0.04、0.44±0.23和0.19±0.09.     

滴水湖水系沉积物中多环芳烃的分布及风险评价

2012年,每两个月采集一次上海人工滩涂湖泊——滴水湖水系表层沉积物,检测16种多环芳烃(PAHs)含量.结果表明,滴水湖水系∑PAHs变化范围为74.03~579.20ng/g,平均值为272.55ng/g.其中,闸外引水河[(407.64±6.90)ng/g]≈闸内引水河[(427.99±213.84)ng/g]>滴水湖[(156.33±62.00)ng/g].研究区各点蒽/(蒽+菲)比值均大于0.1,说明PAHs主要来自于石油燃烧源.生态风险评价表明,滴水湖水系沉积物PAHs不存在严重的生态风险,但闸外和闸内引水河沉积物PAHs存在较低几率的潜在风险,湖区沉积物PAHs则无潜在风险.     

太湖水体多环芳烃生态风险的空间分布

以太湖梅梁湾、贡湖湾和胥口湾水体多环芳烃(PAHs)含量水平为基础,通过物种敏感度分布曲线计算三湖湾水体PAHs对水生生物的潜在危害比例,以此表征PAHs对太湖三湖湾水体的生态风险,并对其空间分布特征进行讨论.结果表明:PAHs对太湖三湖湾水体的生态风险大小依次是:Flua(1.1641%),Phe(0.2206%),Pyr(0.1633%),BaP(0.0175%),Ant(0.0021%),Flu(0.0005%), Ace(0.0000%),∑7PAH的联合生态风险(3.0954%)大于单体PAHs的生态风险. Ant, BaP和∑7PAH对梅梁湾(0.0209%,0.1237%和4.1018%)的生态风险显著高于贡湖湾(0.0023%,0.0085%,3.0414%)和胥口湾(0.0002%,0.0015%,2.3899%)(P0.05);Flu和Phe对胥口湾(0.0004%,0.1553%)的生态风险显著低于梅梁湾(0.0011%,0.2999%)和贡湖湾(0.0009%,0.2681%)(P0.05);Pyr和Flua对梅梁湾(0.3268%,1.7156%),贡湖湾(0.1697%,1.2386%)和胥口湾(0.1044%,0.8339%)水生生物的生态风险具有显著性差异(P<0.05).空间分布表明:梅梁湾西北部PAHs的生态风险最大,贡湖湾北部次之,胥口湾最小.     

Polycyclic aromatic hydrocarbons in benthos of the northern Bering Sea Shelf and Chukchi Sea Shelf

Eighteen polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) were detected in benthos collected onboard the ‘Snow Dragon’ in the Northern Bering Sea Shelf and Chukchi Sea Shelf during the 6 th Chinese National Arctic Research Expedition(CHINARE 2014). 18 PAHs for all biota samples ranged from 34.2 to 128.1 ng/g dry weight(dw), with the highest concentration observed in fish muscle( Boreogadus saida) samples close to St. Lawrence Island. The PAH composition pattern was dominated by the presence of lighter 3 r...     

滇池流域宝象河水库沉积物中多环芳烃的垂直分布特征及来源解析

采用GC-MS检测了滇池宝象河水库沉积物中16种美国环保署(US EPA)优先控制的多环芳烃(PAHs)的含量,并对其垂直分布特征及来源进行分析,以此了解宝象河水库近年来PAHs的变化.结果表明,水库沉积物中16种PAHs均有检出,其含量范围为162.26~762.24ng·g~(-1),平均值为423.30 ng·g~(-1).自底层50 cm至表层,沉积物中PAHs含量呈上升趋势.从多环芳烃环数来看,沉积物中的PAHs以2~3环为主,其含量为128.34~518.81 ng·g~(-1),平均值为279.88 ng·g~(-1),占PAHs总量的42.2%~84.1%,平均值为67.6%.FLA/(FLA+PYR)、Ba A/(Ba A+CHR)和Icd P/(Icd P+Bghi P)3组比值及PAHs各组分的分析结果表明,燃烧过程是沉积物中PAHs的主要来源,主要为煤炭、生物质的燃烧.PAHs含量与总有机碳(TOC)之间有显著正相关关系,TOC影响宝象河水库沉积物中PAHs的分布.     

长江和辽河沉积物中的多环芳烃类污染物

报道了长江和辽河沉积物中17种多环芳烃（PAHs）类污染物的含量及分布状况．所研究的长江南京段沉积物中多环芳烃总量变化范围为213.8～550.31ng/g（干重）,辽河新民段沉积物中多环芳烃总量变化范围为 27.45～198.26ng/g（干重）．测定结果表明,长江和辽河沉积物中多环芳烃具有不同的空间分布模式：长江段以南京市下游的沉积物中PAHs含量为最高,而辽河段则以新民市区的沉积物中PAHs含量为最高但总的来说,长江南京段沉积物中多环芳烃的污染水平明显高于辽河新民段沉积物所受的多环芳烃污染．     

长江重点江段水体中多环芳烃及其衍生物的分布及健康风险

研究了长江攀枝花、宜宾、泸州、重庆、涪陵、三峡、岳阳、武汉、九江和南京共计10个重点江段枯水期和丰水期表层水中19种多环芳烃(PAHs)及其15种衍生物(SPAHs)的分布和来源,评估了长江PAHs类污染的健康风险及时空差异.结果表明,长江表层水中∑PAHs、∑SPAHs平均浓度分别为(147.3±59.8)、(73.2±29.7) ng·L^-1,检出率分别为82.9%、69.5%,其中2~3环(S)PAHs所占比例为79%.在SPAHs中,∑NPAHs(硝基取代PAHs)、∑MPAHs(甲基取代PAHs)、∑OPAHs(氧化PAHs)的平均浓度分别为(27.0±4.5)、(24.7±15.5)、(17.1±11.9) ng·L^-1.根据分子比值法及主成分分析可知,长江重点江段PAHs主要来源于生物质、化石及液体燃料燃烧,SPAHs主要来源于燃烧源和光化学转化,SPAHs及PAHs通过大气沉降汇入水体.采用毒性当量因子浓度计算对长江重点江段PAHs进行健康风险评估,结果表明在枯水期具有致癌性PAHs的∑TEQ_BaP值(苯并芘毒性当量)较高,其中岳阳、武汉江段的BaP毒性当量浓度高于我国地表水规定阈值,应当高度重视长江流域PAHs在枯水期引起的健康风险.     

拉萨市城区大气和拉鲁湿地土壤中的多环芳烃

对拉萨城区大气及郊区湿地土壤中多环芳烃的研究表明,大气中的多环芳烃,颗粒物占27.69%,气相状态占72.31%;由于高原高强度的紫外线辐射,无论是颗粒相还是气相状态存在的多环芳烃含量均是夜晚高于白天;颗粒物中的多环芳烃主要为3个苯环数以上的,而气相状态的多环芳烃多为2和3个苯环数的芳烃及芘.湿地土壤中的多环芳烃主要来自于大气,其中气相状态占52.56%,颗粒物占47.44%.     

辽河和太湖沉积物中PAHs和OCPs的分布特征及风险评估

于2009年6月分别采集辽河和太湖表层沉积物样品,测定了多环芳烃(PAHs)和有机氯农药(OCPs)的含量.结果表明,辽河表层沉积物中∑PAHs含量(干重)为120.8~22120ng/g,平均值为3281ng/g,处于较高的水平;太湖∑PAHs的含量为256.6~1709ng/g,平均值为829.0ng/g,处于中等水平.两采样区的PAHs以4环和5~6环为主,荧蒽含量最高,PAHs主要因热解产生.辽河和太湖表层沉积物中OCPs的含量均处于较低水平,且均以β-HCH为主.利用相平衡分配法建立了15种PAHs和8种OCPs的沉积物基准值,对沉积物中PAHs和OCPs进行了生态风险评估,结果显示辽河流域的浑河段均有∑PAHs、∑DDTs和∑HCHs超标点位,具有较大的生态风险;太湖流域未发现超标点位,沉积物中各类污染物中含量均未超过基准值,生态风险较小.     

深圳大运会期间大气中多环芳烃的特征及消减情况研究

深圳大运会期间,利用大流量主动采样器对深圳市5个点位进行大气样品采集,检测其气相及颗粒相中总的多环芳烃(PAHs)浓度以及与2010年夏季的监测数据进行比较,研究PAHs通过各种空气质量保障措施实施后的消减情况.结果表明,大运期间5个点位∑PAHs变化范围为15.80~62.09ng/m3,平均值30.77ng/m3,与2010年夏季相比,PAHs平均消减28%;大运期间PAHs单体中均以3~4环为主,平均占总浓度的88%;通过特征分子比值法推断大运期间机动车尾气排放是PAHs的主要来源,但是柴油车尾气排放和燃煤电厂废气排放的贡献比率增加;大运期间∑BaPeq比2010年夏季降低36%,BaP浓度以及∑BaPeq浓度都低于我国环境空气中对BaP的限值标准;呼吸致癌风险评价表明,大运期间为每百万人致癌3.8例,2010年夏季为每百万人致癌7.3例,致癌风险下降48%.     

深圳市大气中多环芳烃的污染特征与来源识别

利用大流量主动采样器于2009年12月~2010年1月及2010年6月,分冬季与夏季两批次对深圳市13个点位进行大气样品采集,检测其气相及颗粒相中总的多环芳烃(PAHs)浓度.结果表明,冬季深圳市大气中总PAHs的浓度为17.9~92.3ng/m3,平均值为45.3ng/m3;夏季总PAHs浓度范围为8.64~96.3ng/m3,平均值为32.2ng/m3.两个季节PAHs单体中均以3~4环为主,占总浓度的75%以上;单个组分与总量的相关性分析表明,夏季明显优于冬季.来源分析表明,冬季大气中PAHs来源比夏季更为复杂,通过特征分子比值法推断冬季PAHs主要来源于石油源、燃煤、机动车尾气排放;夏季主要来源于机动车尾气排放.利用毒性当量因子法和致癌风险评价其污染水平和毒性风险,结果表明深圳市大气中PAHs污染与国内部分城市相比,处于较低水平.     

黄河源区鄂陵湖中多环芳烃的百年沉积记录

为研究黄河源区多环芳烃（PAHs）的污染历史,于2016年7月在鄂陵湖中采集了沉积物柱芯,采用²¹⁰Pb定年,利用气相色谱串联三重四级杆质谱仪（GC-MS/MS）分析了16种PAHs,运用有序聚类分析对PAHs的垂向分布进行分带,并采取主成分分析及多元线性回归定量分析了PAHs的来源.结果表明,鄂陵湖沉积柱的沉积速率为0.176cm/a,慢于青藏高原多数湖泊.总PAHs的含量为11.3~54.7ng/g,平均值为29.2ng/g,与其他高原和偏远地区湖泊沉积物相比,处于较低水平,可被视为PAHs的全球沉积物背景值.PAHs的垂向变化分为1948年以前、1948~1976和1976~2016年3个时间段,5~6环PAHs在1948~2016年间呈上升趋势,与青海省人口及大型牲畜数量显著相关,反映了鄂陵湖地区近70a来的人类活动以农牧业为主.PAHs来源分为本地源（23%）以及长距离迁移与本地混合源（77%）.本地源的垂向变化与5~6环PAHs一致,代表了青藏高原地区以牛粪饼为主要燃料的生物质燃烧源.