纳米结构Fe3O4/Y2O3磁性颗粒的制备、表征及磷吸附行为研究

采用共沉淀法制备了一种新型铁钇氧化物(Fe3O4/Y2O3)磁性吸附剂,并对其表面特性及磷吸附行为进行了初步研究.扫描电镜(SEM)与X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,此吸附剂具有纳米结构,初级粒子平均粒径为15.2nm.振动样品磁强计(VSM)测得比饱和磁化强度为38.7emu·g-1,磁性较强,可方便地实现固液分离.吸附剂的等电点为6.8.磷吸附实验表明,25℃时,Langmuir吸附等温线可较好地拟合Fe3O4/Y2O3对溶液中磷的吸附(R2=0.989),最大吸附量(pH=5.0)为60.6mg·g-1(以P计);吸附速率较快,在120min内可完成吸附容量的80%以上,符合准二级动力学模型(R2=0.997);溶液pH对Fe3O4/Y2O3吸附磷的影响较为明显,离子强度则影响不大;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为Cl-相似文献   

环境地学

X143 X591 200403227 铀在特定场址地下水中存在和迁移形态研究及其沉积热力学分析/张东(中国工程物理研究院核物理与化学研究所)…//核化学与放射化学/中国核学会核化学与放射化学学会.-2004,26(1).-43 -46 环图O-16 将化学热力学平衡分析模式与地球化学条件相结合,应用铀元素水文地球化学迁移形式热力学分析方法,计算出某特定场址地下水中铀的化学形态和迁移形态。结果表明:UO2(CO32-)2占84.1%,UO2(CO3)0占8.7%,UO2(CO3)34-占6.5%。表3参6     

石墨烯基磁性复合材料吸附水中亚甲基蓝的研究

建立了一种超声辅助共沉淀法制备磁性Fe3O4/氧化石墨烯(Fe3O4/GO)纳米粒子.透射电镜和磁滞回线研究表明,该复合物具有小的颗粒尺寸和超顺磁性.该磁性纳米材料可以吸附废水中的染料亚甲基蓝,实验研究了溶液pH值、吸附剂的用量、时间和温度对亚甲基蓝去除率的影响.结果表明,pH值在6~9范围内,Fe3O4/GO都能高效地吸附亚甲基蓝.反应过程在前25 min反应速率很快,到180 min内达到吸附平衡.该磁性纳米材料对亚甲基蓝的吸附符合Langmuir吸附等温模型和准二级动力学方程,吸附过程是一个自发和吸热过程.该吸附材料对亚甲基蓝吸附容量高,在313 K时Fe3O4/GO的饱和吸附量为196.5 mg·g-1.另外,可以方便地通过外部磁场分离回收吸附剂,利用过氧化氢可以再生重复使用,是一种优良的吸附染料废水的材料.     

无定形氧化铁-胡敏酸复合胶体对Cu2+的吸附特征

采用Cu2 选择电极研究了不同pH值条件下胡敏酸(HA)、无定形Fe2O3、HA-Fe2O3复合胶体对Cu2 的等温吸附规律.结果表明,随着pH值的升高,3种胶体饱和吸附量和吸附平衡常数均增大,有利于吸附的进行.HA和无定形Fe2O3等温吸附Cu2 的4种拟合方程中,Langmuir方程整体拟合效果最佳,其次为对数方程和Freundlich方程,Linear方程较差.HA-Fe2O3复合胶体等温吸附Cu2 的4种拟合方程均达到显著相关.在相同pH值条件下,无定形Fe2O3对Cu2 吸附量最小,复合胶体次之,HA胶体最大;而且,无定形Fe2O3和复合胶体的饱和吸附量之和小于HA胶体.     

纳米CNTs/Fe_3O_4修饰石墨电极电Fenton降解苯酚

以多壁碳纳米管(CNTs)为载体,采用共沉淀法制得纳米CNTs/Fe3O4材料。对纳米CNTs/Fe3O4材料进行了TEM、XRD表征。合成的纳米CNTs/Fe3O4材料修饰石墨电极用作阴极,并对苯酚进行电化学降解研究。考察了电压、pH值对苯酚降解的影响,在优化的条件下,电压为5 V、pH值为5、对150 mg/L苯酚原液降解120 min,降解率可达92%。探讨了纳米材料修饰石墨电极的电化学行为,表明纳米CNTs/Fe3O4材料修饰电极能够促进O2生成H2O2,纳米Fe3O4中的Fe与H2O2发生Fenton反应,产生·OH氧化降解苯酚。     

Catalytic performance of Fe3O4-CoO/Al2O3 catalyst in ozonation of 2-(2,4-dichlorophenoxy)propionic acid, nitrobenzene and oxalic acid in water

Fe3O4-CoO/Al2O3 catalyst was prepared by incipient wetness impregnation using Fe(NO3) 3·9H2O and Co(NO3) 2·6H2O as the precursors,and its catalytic performance was investigated in ozonation of 2-(2,4-dichlorophenoxy) propionic acid(2,4-DP) ,nitrobenzene and oxalic acid.The experimental results indicated that Fe3O4-CoO/Al2O3 catalyst enabled an interesting improvement of ozonation eciency during the degradation of each organic pollutant,and the Fe3O4-CoO/Al2O3 catalytic ozonation system followed a radical-type mechanism.The kinetics of ozonation alone and Fe3O4-CoO/Al2O3 catalytic ozonation of three organic pollutants in aqueous solution were discussed under the mere consideration of direct ozone reaction and OH radical reaction to well investigate its performance.In the catalytic ozonation of 2,4-DP,the apparent reaction rate constants(k) were determined to be 1.456×10-2 min-1 for ozonation alone and 4.740×10-2 min-1 for O3/Fe3O4-CoO/Al2O3.And O3/Fe3O4-CoO/Al2O3 had a larger Rct(6.614×10-9) calculated by the relative method than O3 did(1.800×10-9) ,showing O3/Fe3O4-CoO/Al2O3 generated more hydroxyl radical.Similar results were also obtained in the catalytic ozonation of nitrobenzene and oxalic acid.The above results demonstrated that the catalytic performance of Fe3O4-CoO/Al2O3 in ozonation of studied organic substance was universal to a certain degree.     

Fe2O3(1-12)作用下CO化学链燃烧反应机理研究

在化学链燃烧(CLC)过程中,载氧体表面的原子结构和电子特性决定了其化学反应活性.本文以Fe_2O_3为载氧体,探讨了其自然条件下主要裸露的高米勒数指表面(1-1 2)的结构性质,研究发现表面不同配位数的氧和铁原子(包括O2f、O3f、O4f、Fe4f和Fe5f)的键参数、电子态密度及电荷布居等存在明显差异.为探究这种差异对Fe_2O_3反应活性的影响,对比分析了CO在表面5种氧和铁原子位生成CO_2的吸附-反应机理.CO在表面低配位O原子O2f和O3f首先形成物理吸附,然后被晶格氧氧化生成CO_2,反应需要克服能垒分别为3.657 e V和3.401 e V;然而,CO在O4f位吸附时,首先克服1.864 e V能垒形成二齿形碳酸盐物种,之后克服1.097 e V的能垒形成CO_2.当CO在Fe4f和Fe5f位吸附时,CO与Fe原子成键,后经过活化与表面O原子成键,形成二齿形碳酸盐物种,能垒分别为0.416和0.219 e V,最终碳酸盐物种分别克服0.500和1.462e V的能垒生成CO_2.因此,可以推断表面高配位数的O4f、Fe4f和Fe5f原子,由于其较高的氧化态,在化学链燃烧过程中充当活性位的作用.本研究有助于了解铁基载氧体表面化学链燃烧反应的微观机理,并为载氧体表面结构性能调控制备提供理论借鉴.     

磁性微球负载光催化剂的吸附特性研究

在TiO2/SiO2/Fe3O4物化特性的研究中,通过测定方法的改进首次获得光照反应阶段TiO2/SiO2/Fe3O4吸附量与溶液残余量间的定量关系(以苯酚为例,结果表明:在光照及无光照条件下TiO2/SiO2/Fe3O4遵循不同的吸附规律,以后者取代前者存在明显缺陷;揭示了凝聚现象是导致TiO2/SiO2/Fe3O4光活性降低的主要原因。     

纳米四氧化三铁对2,4-D的脱氯降解

采用纳米四氧化三铁(Fe3O4)降解水溶液中的2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D),考察了2,4-D初始浓度、纳米Fe3O4投加量、溶液pH和温度等因素对2,4-D降解率的影响.结果表明,纳米Fe3O4对2,4-D有显著的降解效果,初始浓度为10 mg/L的2,4-D, 48 h内降解率可达48%.纳米Fe3O4对2,4-D的降解是一个还原脱氯过程,反应体系中氯离子浓度随2,4-D浓度降低而升高.LC/MS分析表明,2,4-D降解的主要产物是苯酚,其他中间产物是2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)、4-氯苯酚(4-CP)和2-氯苯酚(2-CP).溶液中2,4-D的降解符合准一级反应动力学,产物4-CP、2,4-DCP和苯酚的反应速率常数K分别为0.0043、0.0026和0.0032 h -1.环境条件对降解效率有显著影响,2,4-D初始浓度在0～10 mg/L、纳米Fe3O4投加量0～300 mg/L的范围内,2,4-D降解率随初始浓度和纳米Fe3O4投加量的增加而增大;pH对2,4-D的脱氯降解有显著影响,在pH为3.0时,纳米Fe3O4对2,4-D的还原脱氯效果最好;温度升高,可以提高脱氯反应速率.     

铜藻基载铁活性炭的制备及其对亚甲基蓝的吸附特性研究

以一种大型海藻——铜藻为原料,Fe Cl3·6H2O为活化剂,采用超声浸渍-原位合成法制备了铜藻基载铁活性炭(Fe/SAC),并以活性炭得率和亚甲基蓝吸附值为指标,通过正交法考察了活化温度、活化时间和浸渍比的影响.同时,采用X射线衍射、扫描电镜和比表面积分析仪对最优结果进行表征,并考察了Fe/SAC吸附亚甲基蓝的热力学与动力学特性.结果表明,Fe/SAC的最优制备工艺条件为活化温度600℃、活化时间1 h、浸渍比1∶1,此时的活性炭得率为39.5%,亚甲基蓝吸附值为255.67 mg·g~(-1);最优工艺条件下制得的Fe/SAC比表面积为558.31 m2·g~(-1),其负载的铁组分主要为Fe3O4和Fe O;亚甲基蓝在Fe/SAC上的吸附过程符合准二级动力学模型,Langmuir等温吸附模型能够很好地描述吸附平衡过程,该吸附是熵增加的自发吸热(ΔS0、ΔG0、ΔH0)过程,升温有利于吸附.     

壳聚糖改性纳米FeS除锑性能研究

以氯化亚铁(FeCl_2·4H_2O)和硫化钠(Na_2S·9H_2O)为原料,经化学共沉淀法合成纳米FeS,并用壳聚糖对纳米FeS进行表面改性处理,研究了壳聚糖用量对FeS-CTS粒径、Zeta电位和稳定性的影响,以及溶液pH、吸附时间、Sb(V)初始浓度和共存阴离子等因素对FeS-30%CTS吸附Sb(V)效果的影响。结果发现:壳聚糖用量为30%时的纳米FeS分散性较好,满足纳米吸附材料原位处理地下水需要的迁移性要求;pH对FeS-30%CTS吸附水中Sb(V)的过程影响较小,共存阴离子中PO~(3-)_4 对吸附过程影响最明显;FeS-CTS吸附Sb(V)的过程符合拟二级吸附动力学模型,属于化学吸附过程,同时符合Freundlich等温线,属于多分子层吸附。     

四氧化三铁/聚乙烯亚胺纳米颗粒的制备及除磷性能的研究

采用化学共沉淀法,以聚乙烯亚胺(PEI)为改性剂,制备了聚乙烯亚胺改性的纳米四氧化三铁复合材料(Fe3O4/PEI).Zeta电位、透射电镜和FTIR表征结果显示,PEI修饰提高了纳米Fe3O4在水中的分散性和稳定性,同时也增强了其表面正电荷,从而提高了Fe3O4对水中磷酸根的去除能力.在磷酸根初始浓度为50 mg·L~(-1),Fe3O4/PEI投加量为200 mg,p H=3,温度为25℃的条件下,Fe3O4/PEI对100 m L磷酸根的吸附去除率达到91%.吸附过程在3 h内达到平衡.吸附等温数据表明,该吸附过程符合Langmuir吸附等温方程,可决系数R2达到0.99,最大吸附量为29.88 mg·L~(-1).Fe3O4/PEI复合材料重复利用性好,在第5次吸附-解析后还能保持对磷酸根75%以上的吸附去除率.磷的解析效率随着p H增加而增加,在p H=13时,解析效率达到65%.     

掺硅碳羟基磷灰石的制备及其对Pb2+的吸附性能

以废弃蛋壳、硅酸钠为原料,采用水热法制备掺硅碳羟基磷灰石(Ca10(PO4)6-x-y(SiO4)x(CO3)y(OH)2-x-y,Si-CHAP),研究其对溶液中Pb2+子的吸附性能.采用BET比表面积、红外光谱、X光衍射、扫描电镜等分析手段对样品进行表征,实验考察了pH值、反应时间以及温度等对Si-CHAP吸附Pb2+的影响.结果表明,Si-CHAP是一种具有较大比表面积的介孔材料,其比表面积为323.25m2/g.Pb2+初始浓度为300mg/L并加入2g/L的吸附剂,室温下反应时间90min后,Si-CHAP对溶液中铅离子去除率和吸附容量分别为99.39%和149.09mg/g. Langmuir等温吸附方程能较好描述铅离子在Si-CHAP上的吸附平衡,准二级动力学方程式描述铅离子在Si-CHAP上吸附的最佳吸附动力学模型,热力学参数表明Si-CHAP吸附铅离子是自发、吸热和熵值增加过程.     

背景溶液对纳米氧化铁吸附病毒的影响

以噬菌体X174为病毒替代,通过等温静态批量吸附实验,研究了4种纳米氧化铁(α-Fe2O3、γ-Fe2O3-B、γ-Fe2O3-N、Fe3O4)对病毒在不同背景溶液中的吸附行为及其影响因素.结果表明,在模拟地下水中,4种纳米氧化铁对病毒均具有较高的吸附比例,其中α-Fe2O3对病毒吸附比例最高,在病毒初始浓度比较低(约1E+03PFU.mL-1)时可达100%.经Langmuir和Freundlich吸附等温线方程对上述吸附结果进行拟合表示,纳米氧化铁对病毒的吸附均为有利吸附(favorable adsorption),并可能存在多层吸附,吸附比例均随着病毒初始浓度的增加而减少.纳米氧化铁对病毒的吸附比例随着背景溶液离子强度的增加而降低,表示其吸附行为以电性吸附为主.背景溶液中阴离子存在显著降低了病毒的吸附量,这可能与阴离子竞争病毒吸附位点有关,其中HPO24-比HCO3-表现得更为明显.结果同时显示背景溶液中多价阳离子的存在(比如Ca2+和Mg2+)比单价阳离子(比如Na+和K+)更有利于纳米氧化铁对病毒的吸附.综上可知,纳米氧化铁是一种潜在的病毒净化理想材料,应用时需考虑其环境因素的影响.     

钙掺杂四氧化三铁回收水中磷的实验

吸附法是回收水中磷酸盐经济有效的方法之一,为提高四氧化三铁(Fe_3O_4)对磷酸盐的吸附能力,且保证其在外加磁场的作用下仍易于从水中分离,本研究选取过氧化钙(CaO_2)作为氧化剂部分氧化Fe~(2+)制备了磷回收吸附剂——Ca掺杂Fe3O4(CMIO),并利用XRD、XRF和VSM等技术对CMIO进行表征.结果表明,CMIO为嵌入Ca的Fe3O4晶型结构,其饱和磁化强度为38. 82 emu·g~(-1),在外加磁场作用下易从水中分离.CMIO对磷的吸附容量随pH增加而降低,在pH=2,T=25℃时达到最大吸附容量24. 10 mg·g~(-1),几乎是纯Fe3O4吸附容量的5倍.CMIO对磷的吸附符合Langmuir等温吸附模型,帒其吸附过程遵循准二级动力学模型.磷酸盐在CMIO内表面发生络合反应,形成了■Fe-Ca-P三元复合物,从而吸附磷.与水中其他阴离子相比,CMIO对PO_4~(3-)有良好的选择吸附性,且吸附的PO_4~(3-)可用NaO H溶液解吸; CMIO每循环利用一次质量减少不超过4%,可多次循环利用.     

麦羟硅钠石对水中Zn2+的吸附性能研究

以沉淀白炭黑、NaOH、Na2CO3和水为原料,制备了单一晶相麦羟硅钠石(magadiite),并用BET、X射线衍射、红外以及SEM对其进行表征,并考察了magadiite对Zn2+离子的吸附行为.结果表明:magadiite是一种比表面积为19.38m2/g的非孔型材料,在25℃、Zn2+初始浓度20mg/L、pH值为6、吸附平衡时间为60min时, magadiite的饱和吸附量为42.55mg/g. Magadiite对Zn2+的吸附动力学符合准二级动力学方程,吸附等温线符合Langmuir方程.结合BET、X射线衍射、红外、SEM分析推断magadiite对Zn2+的吸附是物理吸附和化学吸附共存,但以化学吸附为主.     

水体中二甲胺的吸附与氧化降解

模拟二甲胺的水体污染,采用静态实验装置,从吸附的热力学和动力学方向,讨论活性炭对水体中二甲胺的降解情况;同时讨论了Fenton氧化-活性炭联合法降解二甲胺的效果。结果表明,活性炭吸附二甲胺是一个放热自发的过程,在常温下吸附符合Langmuir的吸附等温模型,吸附速率较慢,在90 min左右才能够达到吸附平衡,同时,溶液的pH值越大,活性炭对二甲胺的吸附作用越明显;而Fenton氧化-活性炭联合法对高浓度的二甲胺溶液降解效果明显,当按H2O2 2.4 mL/L,FeSO.47H2O 12 mg/L,活性炭0.2 g/L的比例投加药剂时,二甲胺的去除率在99%以上,溶液COD的去除率达到81.6%。     

海藻酸钠-钙-铁凝胶球对Cr_2O_7~(2-)吸附的研究

本实验对海藻酸钠在氯化钙、氯化铁溶液中的成球特性,以及对SA-Ca、SA-Fe、SA-Ca-Fe凝胶球吸附Cr2O72-特性进行了研究。结果表明,SA-Ca凝胶球对Cr2O72-没有吸附能力,SA-Fe和SA-Ca-Fe凝胶球对Cr2O72-去除率均达到97%以上,但SA-Fe凝胶球成球性差,机械强度低,易碎。SA-Ca-Fe凝胶球吸附Cr2O72-符合Langmuir型,其最大吸附量为13.497mg/g。吸附属于单分子层吸附,凝胶球网络中的Fe3+与溶液中Cr2O72-发生化学反应,生成Fe2(Cr2O7)3。     

CTAC改性膨润土吸附去除水体中高氯酸盐的离子交换性能研究

选用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基氯化铵(CTAC)改性膨润土以提高膨润土对ClO4-的吸附能力.试验结果表明,CTAC改性能显著提高膨润土对ClO4-的吸附能力,在0.1～l mmol·L-1的C1O4-溶液中,6h内能迅速达到吸附平衡.有机膨润土对ClO4-的吸附最符合Langmuir等温吸附模型,其吸附容量可达0.48 mmol·g-1.pH值在4～10范围内变化对ClO-的吸附几乎没有影响.高的分配系数(Kd＞1.5×103cm3·g-1)表明有机膨润土对ClO4-有很高的选择性,各阴离子的分配系数从小到大的顺序为HPO42-＜ SO42-＜ NO3-＜ ClO4-,这与阴离子的自由水合能大小相一致.1 mol·L-1 HCl溶液对吸附剂的再生效率在96％左右,可直接使用,不用再改性.     

放射性物质污染及其防治

X591 200402823 水草中99Tc的摄取、生物转化和去除=Uptake,bio—transformation,and elimination of 99Tc in duckweed [刊,英]/Jasper Hattink…//Sci.Total Environ..- 2003,312(1/3).-59—65 国图水生植物在解决长期存活的放射性废物99Tc 的环境归宿中起重要作用。水生植物显示对Tc 的强的积累和滞留,即使是已死亡植物也如此。本研究用水生水草中的生物有机Tc成分解释积累和滞留。在生物体中化学物种形成的改变暗示有不同的归宿和行为,用一适度的分离方法区别还原的Tc和TcO4-。积累试验表明还原TcⅦO4- 及随后的复杂混合作用是水草中Tc积累中占主要地位。水草中TcO4-浓度在24h内达到稳定, 但总Tc浓度不断增加,仅一小部分(≤5%)的Tc