UV增强Fe2+活化过硫酸氢钾降解罗丹明B

文章研究了紫外光(UV)辐射对微量Fe~(2+)活化过硫酸氢钾(PMS)降解罗丹明B(RhB)的增强作用以及其反应机理。考察了初始pH值、Fe~(2+)投加量、PMS初始浓度和RhB初始浓度等参数对UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB的影响。对反应体系中的活性自由基、水中常见离子和腐殖酸对反应体系的影响以及RhB的矿化情况进行了探究。结果表明,在溶液体系pH值为3、Fe~(2+)投加量为50μmol/L、PMS浓度为500μmol/L的最佳条件下,10 mg/L RhB在体系反应10 min时降解率达到99%。自由基猝灭实验表明了硫酸根自由基和羟基自由基是攻击RhB分子的活性自由基,硫酸根自由基起到主要作用。水体中常见的碳酸氢根离子和腐殖酸在低浓度会促进降解而高浓度则抑制降解,氯离子则抑制降解反应。对TOC进行分析,60 min时RhB的矿化度达到48%。通过评估UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB,验证了UV辐射对降解反应的增强作用,表明了UV/Fe~(2+)/PMS体系降解RhB的有效性。     

铁酸铜非均相活化过硫酸盐降解罗丹明B

采用新型磁性催化材料尖晶石型铁酸铜（CuFe₂O₄）活化过硫酸盐（PMS）降解氧杂蒽类染料罗丹明B（RhB）,考察PMS浓度、CuFe₂O₄投加量、pH值和水中常见离子对RhB降解的影响.结果表明,当RhB、PMS、CuFe₂O₄初始浓度分别为5 μmol/L、0.1mmol/L、0.1g/L时,在中性条件下反应30min后RhB去除率可达88.87%.其中,Cl^-和HCO₃^-对RhB的降解无显著影响,而H₂PO₄^2-、C₂O₄^2-及腐殖酸明显抑制RhB的降解.自由基鉴定实验表明,在中性及弱碱性条件下SO₄^-和·OH是CuFe₂O₄/PMS体系降解RhB的主要自由基.研究发现随着RhB的降解,溶液逐渐褪色并伴随着甲酸根、乙酸根、草酸根和铵根离子的生成,原因在于SO₄^-和·OH可以破坏RhB分子的发色基团,使苯环开环和氮原子脱落,形成相应的降解产物.矿化实验表明0.2mmol/L的RhB在CuFe₂O₄/PMS体系中反应10h后,矿化率可达62%.催化剂的重复利用实验表明制备的CuFe₂O₄具有良好回收再利用能力.     

超声协同双金属Fe-CoO_x异相催化PMS的研究

采用溶胶-凝胶法(sol-gel method)制备铁钴双金属氧化物(Fe-CoO_x)催化剂,研究其协同超声(超声)催化过硫酸氢钾(PMS,KHSO5)降解酸性橙7(AO7)的效果及机理。结果显示:Fe-CoO_x/US/PMS体系的催化效果相较同条件下Fe Ox/US/PMS、CoO_x/US/PMS体系更好;随着初始PMS浓度的增加,AO7的降解率先增加后降低;增加US功率后AO7的降解率先增加后降低;Fe-CoO_x初始投加量从0.035 g/L上升至0.05 g/L后,30 min时AO7的降解率由30.58%上升至77.50%,继续增加投量,提升效果不明显;AO7的降解率与初始AO7呈负相关;投加叔丁醇(TBA)、甲醇(MA),50 min时AO7的降解率分别为60.64%、26.58%,表明体系中自由基主要为·OH和SO-4·。XRD和XPS结果显示:Fe-CoO_x催化剂粒径为8.8~10.7 nm,催化剂中的Fe、Co主要以Fe2+、Fe3+、Co2+、Co3+存在,并且表面羟基氧的含量为24.07%。研究显示:Fe-CoO_x催化剂具有较好的催化性能,能够有效地协同超声催化PMS生成自由基,对水中污染物的降解具有良好的效果。     

碳化泡沫负载Co3O4活化过硫酸盐降解罗丹明B

Co₃O₄具有优良的活化过硫酸盐的性能而受到人们的重视,但Co₃O₄粉体易团聚、使用过程中难以分离、易流失和重复利用率差等问题严重制约了其实际应用．通过水热法制备碳化三聚氰胺泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂．采用X-射线衍射仪（XRD）和扫描电子显微镜（SEM）对催化剂的结构和表面形貌进行分析．研究不同因素对催化剂活化过硫酸氢钾（PMS）降解罗丹明B（RhB）的性能．其最优催化工艺参数：催化剂投加量为35 mg·L^-1、PMS质量浓度为50 mg·L^-1和pH为7、RhB初始质量浓度为10 mg·L^-1,30 min反应后对RhB降解率为98%．结果表明,增大碳化泡沫负载Co₃O₄非均相催化剂投加量和PMS质量浓度能明显提高对RhB的降解率;而增加RhB初始质量浓度和提高pH值会明显抑制RhB的降解率．催化反应过程符合准一级动力学方程．温度对RhB降...     

UV/PMS降解水中罗丹明B的动力学及反应机理

采用紫外(UV)活化过硫酸氢钾(PMS)产生强氧化性硫酸根自由基(SO_4~·-)降解人工染料罗丹明B(RhB).考察了溶液初始p H、氧化剂剂量、RhB初始浓度、天然有机物(NOM)、Fe~(2+)浓度、自由基淬灭剂(甲醇和叔丁醇)及水体中常见阴离子对降解效果的影响,并探测反应体系中生成的无机阳离子及小分子有机酸的种类和浓度.结果表明,降解反应遵循准一级反应动力学,其降解速率受到溶液初始pH的显著影响,当溶液酸性越强或碱性越强时,RhB的降解效果越好,且酸性条件下降解效果优于碱性条件.同时,加大氧化剂剂量及降低底物浓度也会对RhB的降解起促进作用.体系中投加过渡金属Fe~(2+)可显著促进RhB的降解效果,当Fe~(2+)与PMS的浓度比为1∶1时,降解效果最佳.水体中的NO_3~-对RhB的降解有着显著的促进作用,而H_2PO_4~-、C_2O_4~(2-)、Cl~-和NOM则对RhB的降解有抑制作用.采用离子色谱分析了UV/PMS体系降解RhB所产生的NH_4~+,以及甲酸、乳酸、乙酸和草酸,推测RhB在UV/PMS体系中的降解主要是通过共轭结构的破坏、N-位脱乙基并伴有苯环结构的破坏进行的.综合分析表明,UV/PMS工艺可有效运用于罗丹明B污染水体的修复处理过程.     

均相Co(Ⅱ)/PMS体系对二氯喹啉酸的降解特性研究

采用高级氧化技术,以Co2+为催化剂分解单过氧硫酸氢钾(PMS)所产生的强氧化性硫酸根自由基(SO4·-)降解水中的二氯喹啉酸(QC).考察了PMS用量、Co(Ⅱ)/PMS比值和Cl-浓度以及QC初始浓度对该均相Co(Ⅱ)/PMS体系降解QC的影响.结果表明,QC的降解遵循准一级动力学过程.当QC初始浓度在0.02~0.2mmol/L时,QC的降解速率随着QC/PMS比值的降低而增大,但当QC/PMS比值小于1/100时,则相反.QC的降解速率随着PMS浓度升高而线性增大,当PMS浓度为32mmol/L时,4h内QC的降解率可达94%.增大Co(Ⅱ)/PMS的摩尔比能够促进QC的降解,而Cl-对QC的降解有一定的抑制作用.LC/MS分析结果表明,3,7-二氯-8-羟基喹啉和7-氯-8-喹啉甲醛为QC降解过程中两种主要的中间产物.     

高晶度Mn-Fe LDH催化剂活化过一硫酸盐降解偶氮染料RBK5

采用改进的共沉淀结合水热法制备高晶度锰铁层状双金属氢氧化物作为催化剂,用于高效活化过一硫酸盐(PMS)降解活性黑5(RBK5).通过X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线能谱分析(EDS)、傅里叶变换红外光谱仪(FTIR)以及X射线光电子能谱(XPS)对材料进行表征,证明成功合成了结晶度高、层状结构突出的Mn-Fe LDH.同时探究了锰铁量比,催化剂投加量,PMS浓度和初始pH值等因素对RBK5的吸附效果、催化降解及反应动力学的影响.结果表明,高晶度Mn-Fe LDH催化剂具有良好的吸附能力和高效的催化效率,在n(Mn)/n(Fe)比为1∶1,催化剂投加量为0.2 g·L^-1,PMS浓度为1 mmol·L^-1,初始pH为7时,RBK5(20 mg·L^-1)在90 min内降解率可达86%,整个反应过程符合拟一级动力学(R²>0.9).自由基猝灭实验表明,Mn-Fe LDH/PMS体系降解RBK5为SO^-₄·和·OH两种活性自由基...     

MIL-101(Fe,Cu)活化过一硫酸盐降解水中罗丹明B的效能及机理研究

为研究金属有机骨架材料活化-硫酸盐(PMS)降解水中罗丹明B(RhB)的效能及机理,首先采用水热法制备出铁铜双金属有机骨架材料MIL-101(Fe, Cu),并通过X-射线粉末衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)对MIL-101(Fe, Cu)材料进行表征;然后通过构建MIL-101(Fe, Cu)/PMS体系,以RhB为目标污染物,成功构建了双金属有机骨架材料即MIL-101(Fe, Cu)材料,研究了体系对比、Cu²⁺掺杂量、初始pH值、催化剂投加量、PMS投加量对RhB降解的影响;最后通过紫外全波段扫描、电子顺磁共振(EPR)及自由基猝灭试验对MIL-101(Fe, Cu)/PMS体系降解RhB的机理进行分析,并通过重复利用试验和多种染料降解试验验证该体系应用于实际染料废水处理的可行性和实用价值。结果表明：当Cu∶Fe的摩尔质量比为1∶10时,MIL-101(Fe, Cu)/PMS体系能在120 min内降解95.0%的RhB;RhB的降解效果随着催化剂投加量/PMS浓度的增加而提高;该体系在广谱pH值范围内均能对RhB高效降解;EPR、自由...     

Co_3O_4/GO/PMS体系对NO_x催化氧化的研究

文章通过对GO、Co3O4以及Co3O4/GO的XRD、FT-IR以及拉曼光谱图的分析研究表明GO上已成功负载Co3O4,在此基础上考察了pH、PMS浓度、Co3O4/GO浓度、反应时间、温度等因素对Co3O4/GO/PMS催化氧化NO X的影响,结果表明:pH为4.0、PMS浓度为6 mmol/L、Co3O4/GO浓度为0.75 mmol/L、反应时间为60 min,反应温度为35℃的情况下,对NO X氧化率可以达到69.3%。催化剂简单易制,工艺简单,物耗低。     

氮掺杂碳纳米管活化过一硫酸盐降解酸性橙AO7

采用氮掺杂多壁碳纳米管(N-CNT)作为固体活化剂,活化过一硫酸盐(PMS)氧化降解偶氮染料酸性橙7(AO7).结果表明,N-CNT活化PMS降解AO7比颗粒活性炭(GAC)效果好,N-CNT投加量为400mg/L、n(PMS)/n(AO7)为40/1时,反应60min可使AO7的脱色率达到99%;研究了N-CNT活化PMS降解AO7的降解机制,发现N-CNT活化PMS产生的自由基主要是SO4-·,活化场所在N-CNT的表面.在N-CNT/PMS体系中,初始pH值对降解AO7有较大的影响,当pH=3.0时AO7降解效果最好;Cl~-、SO_4~(2-)和CO_3~(2-)离子对AO7降解都存在一定促进作用,离子浓度越高,AO7降解速率越快.紫外可见光谱、TOC分析表明AO7分子中偶氮键及萘环结构均被破坏,并进一步矿化为CO_2和H_2O.     

膨胀石墨负载氧化铜活化过硫酸盐用于降解盐酸四环素

通过浸渍加焙烧制备出膨胀石墨（EG）负载CuO复合材料（CuO/EG）,并通过X射线衍射和扫描电镜对催化剂的晶体结构和表面形貌进行表征分析。将复合材料用于活化过硫酸盐（过氧单磺酸钾,PMS）降解盐酸四环素（TC）,在焙烧温度为500℃,负载量为1:4,催化剂投加量为0.2 g/L,PMS投加量为0.2 g/L的条件下,CuO/EG/PMS体系在20 min内即可将TC完全降解。同时,研究发现该复合催化体系在较广pH范围（3~9）内,以及无机阴离子共存的条件下均保持高效的催化性能。催化剂循环使用5次后,仍具有较高的催化活性。捕获实验表明,催化降解体系中起主要作用的是SO₄-·。此外,CuO/EG/PMS体系对于染料罗丹明B和酸性红G同样具有优异的降解效果,表明催化剂具有较好的普遍适用性。     

Ag改性石墨相氮化碳(g-C3N4)可见光辅助活化过一硫酸盐降解罗丹明B

采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C₃N₄催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐（PMS）降解罗丹明B（RhB）废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C₃N₄/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl^-会对反应产生轻微的抑制作用,而H₂PO₄^-和HCO₃^-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C₃N₄-2/Vis/PMS催化体系中存在·O₂^-、h⁺、¹O₂、SO₄^-·和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.     

活性炭纤维负载柠檬酸铁活化过硫酸氢钾降解罗丹明B的研究

以ACF（活性炭纤维）为载体,制备出一种新的非均相催化剂ACF@Cit-Fe/S〔将Cit-Fe（柠檬酸铁）负载在ACF表面并引入S元素〕,并采用SEM-EDS（电镜-能谱）、XPS（X射线光电子能谱）对其进行表征,研究其活化PMS（过硫酸氢钾）降解染料RhB（罗丹明B）的降解效果.结果表明:①ACF表面成功负载了Cit-Fe和S元素,Cit-Fe和S元素的掺杂增强了ACF催化PMS的性能,能有效降解染料RhB,反应120 min时RhB的脱色率达98%.②ρ（ACF@Cit-Fe/S）、c（PMS）对RhB降解有一定的影响,ρ（ACF@Cit-Fe/S）为0.5 g/L、c（PMS）为6 mmol/L是降解RhB（10 mg/L）的最佳投加量.③温度对RhB降解速率的影响符合阿伦尼乌斯模型,通过计算得出活化能为39.47 kJ/mol,降解过程是一个表面反应控制过程.④以叔丁醇、甲醇、苯酚为分子探针的自由基清除试验显示,SO₄-·（硫酸根自由基）和HO·（羟基自由基）是降解反应过程中主要的自由基,其主要存在于催化剂表面及其周围.研究显示,ACF@Cit-Fe/S能用于活化PMS的高级氧化体系中,ACF@Cit-Fe/S表面丰富的电子转移过程导致其活化PMS的能力增强,从而促进SO₄-·和HO·的产生,提高RhB的降解效率.      

氯离子活化过氧乙酸对罗丹明B的降解性能及机理研究

为解决传统H₂O₂(过氧化氢)体系对高盐特性染料废水去除效率低的问题,筛选合适的氧化剂迫在眉睫. PAA(过氧乙酸)因具备氧化还原电位较高、裂解所需键能较低、对pH适应范围更广等优点具有巨大的应用潜力. 因此,采用高浓度梯度Cl-活化PAA用于去除RhB(罗丹明B),通过对比不同体系的降解效果、控制Cl-浓度和PAA投加量等反应条件,探究Cl-/PAA体系降解RhB的催化性能及反应机理. 结果表明:①Cl-/PAA体系对RhB的氧化能力远高于Cl-/H₂O₂体系,并且RhB降解过程符合拟一级反应动力学模型,提高氧化剂PAA的投加量和催化剂Cl-的浓度、降低初始RhB浓度均有利于目标污染物的去除. ②在初始RhB浓度为10 mg/L、PAA投加量为2.0 mmol/L、Cl-浓度为400 mmol/L后续处理条件下,10 min内RhB的降解率达到96.2%. ③pH对RhB的降解影响微弱, Fe3+促进了RhB的降解,K+对降解过程轻微抑制,NO₂-、CO₃2-、HCO₃-则表现出非常显著的抑制作用,脱色率分别降低了70.8%、83.8%和90.8%,而Mn2+、SO₄2-对RhB降解无显著影响. ④RhB在超纯水、自来水及反渗透水不同水源中的降解率无明显变化,具有良好的应用前景;结合自由基捕获试验及电子自旋共振证明,Cl-/PAA体系中产生的乙酰氧基、乙酰过氧基及单线态氧是在RhB降解中起主导作用的活性物质. 研究显示,Cl-活化PAA对去除罗丹明B具有较高的催化活性,通过模拟实际废水证明Cl-/PAA是一种可行的高级氧化技术.      

微米SiC/石墨烯复合物光催化降解罗丹明B

为发展低耗和环境友好的有机物降解技术,采用光催化还原制备微米级碳化硅(SiC)/石墨烯复合材料,XRD、FTIR、Raman光谱、XPS和SEM等手段表征其物相组成和形貌结构,并以罗丹明B(RhB)为模拟污染物,研究了复合材料在可见光照射下的光催化活性和稳定性;通过活性物种捕获实验初步探讨了RhB的光催化降解机制.结果表明,SiC与石墨烯复合延长了光生电子和光生空穴的寿命,提高了材料的光催化活性与稳定性.当SiC/石墨烯配比为1∶0. 8时,光照60 min时RhB的降解率可以达到92. 7%,降解过程符合一级反应动力学方程.光催化降解RhB过程中,主要活性物种的贡献依次为:光生空穴(h⁺)>超氧阴离子自由基(·O₂^-)>光生电子(e^-)>羟基自由基(·OH).     

F-SnO2/GAC粒子电极的制备及其电催化性能

以颗粒活性炭（GAC）为载体,通过溶胶-凝胶法制备了经F^-掺杂改性的F-SnO₂/GAC粒子电极.采用扫描电子显微镜（SEM）、X射线能谱（EDS）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、循环伏安曲线（CV）对粒子电极进行了表征.并以罗丹明B（RhB）为目标污染物,考察该粒子电极的电催化性能.结果表明：F-SnO₂纳米颗粒均匀分布在GAC的内外表面,且结晶完整;经F^-掺杂改性后的SnO₂活性组分能够增加反应体系中的转变电荷量,提高电催化活性.当RhB质量浓度为300mg/L、初始pH 3、槽电压为9V、处理30min时,在500℃下煅烧2h的10% F-SnO₂/GAC粒子电极对RhB的脱色率和COD去除率达到了97.6%和89.0%.运用电子自旋共振技术（ESR）确定了电催化过程主要是以羟基自由基（·OH）的间接氧化来实现对污染物的去除.     

单原子Co-C-N催化过一硫酸盐降解金橙Ⅱ

采用模板蚀刻法合成单原子Co-C-N催化剂并催化过一硫酸盐(PMS)降解偶氮染料金橙Ⅱ(AO7).考察了催化剂投加量、PMS浓度、pH值和染料废水中常见的Cl-对Co-C-N/PMS体系去除AO7的影响,探讨了体系的反应机理,分析了矿化能力和催化剂重复利用性能.结果表明,在Co-C-N/PMS体系中,反应随着催化剂投加...