污水处理过程N2O排放：过程机制与控制策略

污水处理生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)作为直接碳排放源,其大气升温效应较CO₂高出265倍.因此,国际上对N₂O排放机制与控制策略的研究层出不穷.N₂O产生源于硝化与反硝化过程,主要涉及亚硝化(AOB)及其同步反硝化、常规异养反硝化(HDN)、同步异养硝化-好氧反硝化(HN-AD)和全程氨氧化(COMAMMOX)等生物途径,以及硝化过程中间产物NH₂OH与NOH之非生物化学途径.常规硝化与反硝化(AOB+HDN)途径在正常运行工况下N₂O排放量并不是很大,约只占进水TN负荷的1.3%;即使是HN-AD与COMAMMOX代谢过程,两者N₂O产生量也不足TN负荷的0.5%.不可忽视的是AOB亚硝化及其同步反硝化,它们已被确认为是污水处理生物脱氮过程中N₂O排放的首要途径;AOB过程中间产物(NH₂OH与NOH)非生物化学过程以及AOB反硝化生物过程(主途径)共同导致的N₂...     

污水生物脱氮过程N2O排放数学模型研究进展

污水生物脱氮过程中产生的N₂O是主要温室气体之一,对气候变化影响较大,了解N₂O产生途径是减少其排放的关键。该文介绍了污水生物脱氮过程产生N₂O的主要生物途径和非生物途径;综述了N₂O排放的3类数学模型：基于生物脱氮去除量的经验模型、基于不同产生途径建立的动态机理模型、基于知识的人工智能和数据驱动的统计模型;阐述了新型生物脱氮工艺中N₂O排放数学模型;介绍了机理模型校准和验证的方法及关键参数;阐述了各个模型的适用范围及在实际污水处理厂中的应用情况;总结了各种N₂O排放数学模型的缺陷,并对模型未来发展方向做了展望。该综述可为模型在不同条件下的选择提供方法,为研究污水生物脱氮过程N₂O的产生机理、优化控制污水生物脱氮过程、缓解污水处理厂N₂O排放提供理论依据。     

温度和氨氮浓度对水体N2O释放的影响

氧化亚氮的释放已经成为了一个全球性的环境问题,水体中N₂O的释放量会随着氮含量的增加而增加.本文通过微宇宙系统的构建,分析氮的转化过程和氮转化基因的变化,并结合结构方程模型分析了温度、氨氮含量对水体N₂O释放的贡献.研究结果发现氨氧化古菌和反硝化细菌丰度均与N₂O释放呈正相关,表明水体中的硝化和反硝化作用都会造成N₂O的释放.氨氮浓度的升高并不直接促进N₂O的释放,而温度和通过硝化作用产生的硝态氮对N₂O的释放有促进作用.此外,硝化速率通过促进亚硝态氮和反硝化菌的丰度而间接地促进N₂O的释放.     

土壤化学反硝化及N2O产生机理研究进展

传统观点认为土壤氮素转化要有微生物的参与,但越来越多的研究发现,非生物转化在一些特定条件下同样发挥着不可忽略的作用,该途径下N₂O产生量甚至超过生物学过程而占主导作用.作为一种重要的非生物土壤氮素转化方式,化学反硝化产生途径虽然已经被发现近一个世纪,但在现代生态学研究中通常因研究分散而往往被忽视.鉴于此,对土壤化学反硝化及N₂O产生机制、影响因素的研究进展进行总结,并对化学反硝化的不足和薄弱环节提出展望.结果表明:土壤化学反硝化及N₂O产生的机制主要包括高价氮还原和羟胺分解两种作用;影响土壤化学反硝化的因素主要包括pH、温度、反应底物浓度、有机质、固相界面及金属离子,如高pH、固相界面和Cu2+的存在均会促进化学反硝化过程;不同形态Fe直接参与化学反硝化生成N₂O的途径不同,主要包括Fe2+还原NO₂-和NO₃-,Fe3+氧化NH₂OH.然而,现有研究对于化学反硝化机理的边界划分等问题仍不明确,因此,建议强化羟胺在土壤化学反硝化途径中作用机理的基础性研究,以及多因素综合影响下化学反硝化强度和N₂O产生特征方面的应用性研究.      

淮北平原典型农田土壤N2O产生途径及相关功能基因丰度研究

温室气体氧化亚氮(N₂O)已成为全球关注的焦点,全球约60%的人为N₂O排放来自农业土壤.虽然已知微生物硝化和反硝化是土壤N₂O产生的主要过程,但N₂O产生的关键生物学机制以及其调控环境变量之间的相互作用仍然难以预测.本研究选取安徽省亳州市冬、夏两季农田垂向土壤(0～200 cm)为研究对象,通过乙炔抑制法、¹⁵N-¹⁸O同位素示踪技术分别测定了N₂O产生潜势及产生途径,并利用宏基因组测序技术分析不同N₂O产生途径中功能基因的丰度变化以解析农田土壤N₂O产生的微生物机理.结果显示,在空间尺度上,表层土壤(0～20 cm)是N₂O产生热区,其N₂O产生潜势最高,为(0.364±0.048)ng·g^-1·h^-1.硝化和反硝化潜势均在表层土壤达到最高.在时间尺度上,冬季(15℃)是N₂O产...     

基于硫源介导的低碳脱氮技术研究进展

在“双碳”目标背景下，以异养反硝化为技术核心的传统工艺尚不能满足低碳脱氮的需求.硫源介导的自养反硝化工艺(sulfur-driven autotrophic denitrification,SDAD)因其高效脱氮且同步减碳的优势而在生物脱氮领域受到广泛关注.在国内外已有研究的基础上，本文系统梳理了SDAD及其衍生工艺的最新进展，重点关注工艺效能、功能微生物代谢机制、温室气体(N₂O)减排机制及其工程化应用进展.结果表明：(1)SDAD体系由自养硫氧化反硝化细菌(autotrophic sulfur-oxidizing nitrate-reducing bacteria,a-soNRB)、异养硫氧化反硝化细菌(heterotrophic sulfur-oxidizing nitrate-reducing bacteria,h-soNRB)和硫歧化细菌(sulfur disproportionating bacteria,SDB)三类微生物相互作用，共同完成脱氮.低硫化物浓度(S^2-浓度为6.25 mmol/L)下，a-soNRB是主要的功能菌....     

废水生物脱氮机制研究进展

废水脱氮越来越受人们重视,而生物脱氮以它独特的优势受到人们的青睐。通过从生物脱氮的微生物,微观机制,宏观环境三个方面论述,重点论述了短程硝化反硝化、厌氧氨氧化、异养硝化好氧反硝化的脱氮机制,为以后的生物脱氮研究提供较为完整的资料。     

外源性典型N-酰化高丝氨酸内酯类化合物(AHLs)信号分子对污水处理过程N2O产生的影响

群体感应信号分子对污水处理过程中微生物行为和功能微生物含量具有重要影响,但目前其对生物脱氮过程中氧化亚氮(N₂O)产生的影响尚不明确.为探明群体感应与N₂O产生的关联机制,选取两种N-酰化高丝氨酸内酯类化合物(AHLs)信号分子C₆-HSL(N-己酰L-高丝氨酸内酯)和C₈-HSL(N-辛酰-L-高丝氨酸内酯),在AO工艺中研究其外源性投加对污水处理效果、N₂O产生特征及微生物群落结构的影响.结果表明:①信号分子C₆-HSL和C₈-HSL能够显著提高处理系统的生物脱氮效率,2个反应器的硝化速率显著升高,NH₄+-N去除率分别提高了1.7%和2.2%,TN去除率分别提高了7.6%和5.4%,但COD_Cr去除率没有发生明显变化.②信号分子对N₂O产生量影响显著,投加C₆-HSL和C₈-HSL的反应器N₂O产生总量分别增加了39.0%和11.0%,N₂O增量的主要产生途径为好氧处理阶段的硝化细菌反硝化反应.③微生物分析结果显示,污泥中的微生物群落结构,以及与生物脱氮相关的功能微生物含量发生显著变化,投加C₆-HSL和C₈-HSL的反应器氨氧化细菌(AOB)相对丰度由0.3%分别提至0.5%和0.4%,硝化细菌(NOB)相对丰度由0.03%分别增至0.07%和0.08%,反硝化细菌(DNB)的相对丰度由6.3%分别升至8.5%和7.5%.研究显示,AHLs类外源性信号分子能够显著提高污水生物脱氮过程中关键功能微生物AOB、NOB和DNB的相对丰度,进而提升污水处理效果,但同时增加系统N₂O释放量.      

马赛菌属Massilia neuiana异养硝化-好氧反硝化脱氮特征实验

基于马赛菌属脱氮Massilia neuiana的模式菌株PTW21进行研究,探讨其异养硝化-好氧反硝化脱氮能力。菌株PTW21具有高效异养硝化和好氧反硝化能力,对NH₄+-N和NO₂--N去除率均超过90%。同时,菌株PTW21具有同步硝化反硝化能力,且反硝化效率高于硝化效率,但当有NH₄+-N存在时,会优先利用NH₄+-N,再利用NO₂--N,存在硝化-反硝化竞争抑制现象。同步硝化反硝化时,菌株PTW21可以去除95%以上的NH₄+-N和NO₂--N。Massilia neuiana的研究丰富了异养硝化-好氧反硝化微生物的种类,也为该菌种在污水处理厂的生物强化应用提供了前期基础。     

AAO污水处理工艺中厌氧氨氧化效能及微生物交互作用

选取3座AAO工艺市政污水处理厂为研究对象,应用qPCR和¹⁵N稳定同位素示踪技术,考察活性污泥样品中厌氧氨氧化菌丰度、速率、功能及与其他氮循环微生物的季节性交互作用.结果表明,所有样品中均能检测到厌氧氨氧化菌,其丰度为10⁶~10⁷copies/g VSS,速率为0.11~0.90μmol N/（g VSS·h）.较自养硝化而言,异养反硝化过程不仅具有为厌氧氨氧化菌提供更多NO₂^-的潜势,还是NO₂^-的强力竞争者;而自养硝化过程中的AOB较AOA能提供更多NO₂^-.厌氧氨氧化菌对氨氧化的贡献率为2.55%~7.89%,对系统脱氮的贡献率为2.07%~6.59%,且夏季表现均高于冬季.CCA结果进一步证明环境温度是活性污泥中厌氧氨氧化表现的关键环境要素之一,而反硝化和硝化速率则是关键微生物因素.说明虽然厌氧氨氧化菌在污水生物处理系统中的丰度并不高,但依然起着不容忽视的脱氮效能,该研究结果补充了污水生物处理脱氮过程和氮素迁移转化过程中的氮平衡计算,为厌氧氨氧化在低氨氮城市污水处理领域的生产性应用提供理论支持.     

污水处理系统中N2O的生产利用及数据驱动模拟研究进展

氧化亚氮(N₂O)是一种温室气体,同时也是具有能源回收潜力的强氧化性物质。综述了促进N₂O产生的新兴污水脱氮过程及提高N₂O产生的方法,比较了不同方法的运行条件及N₂O转化率,并指出了各种方法的不足之处。从识别N₂O产生的关键影响因素和预测N₂O产量2个方面综述了污水处理过程中N₂O数据驱动模型的研究进展。目前N₂O的增产方法主要包括耦合好氧-缺氧氮分解过程、单反应器生产过程及基因工程菌和半导体修饰菌增产过程。收集污水处理厂中的大数据可以建立N₂O数据驱动模型,但是现有的数据驱动模型仅仅关注N₂O减排。开发N₂O的新型增产过程,优化控制增产过程的功能菌种,建立N₂O数据驱动模型与N₂O增产方法之间的关联性是未来N₂O生产利用技术的发展方向。     

不同碳源对反硝化SBR反应器N2O释放的影响

试验使用SBR反应器,采用乙酸钠、乙醇、葡萄糖和蔗糖4种常用的外加有机碳源,对反硝化反应中N₂O释放过程进行研究。结果表明:4种碳源条件下,N₂O积累量均呈先升高后降低最后保持稳定的趋势。N₂O最大积累量分别为1.59,1.25,5.43,0.66 mg/L,最大转化率分别为1.61%、1.36%、5.44%和0.67%;最终积累量分别为1.02,0.67,3.12,0.49 mg/L,最终转化率分别为1.04%、0.73%、3.13%和0.50%。N₂O释放量及转化率顺序均为葡萄糖>乙酸钠>乙醇>蔗糖。游离亚硝酸抑制、不同反硝化酶的电子竞争和微生物群落结构差异均是影响N₂O释放的因素。     

不同氮输入梯度下草甸沼泽土反硝化损失和N2O排放

在实验室培养条件下,设计N0,N1,N2,N3 4种氮输入梯度,净氮输入量分别为0,1,2 和5 mg/g,采用乙炔抑制技术,研究草甸沼泽土反硝化损失和N₂O排放. 结果表明:培养期间(23 d)N1,N2和N3梯度的N₂O排放速率平均值分别为12.55,7.59和4.04 μg/(kg·h),反硝化损失速率平均值分别为11.52,9.87和3.10 μg/(kg·h),二者均明显高于对照(N0)〔0.09和0.10 μg/(kg·h)〕;但高氮输入(N2和N3梯度)会对N₂O排放速率和反硝化损失速率产生一定的抑制作用,且随着梯度增大而加强,差异达到显著水平(P<0.05). 24 h时土壤有机碳矿化速率随氮输入梯度升高而增大,表明氮输入初期能对土壤有机碳矿化产生激发效应;但在整个培养期,有机碳矿化速率却随氮输入增加而降低,表明只有适当的氮输入才能促进土壤有机碳矿化,过量氮输入反而会对其产生抑制作用.      

不同肥源条件下Zn对农田土壤N2O排放的影响及其机制

为探究锌（Zn）污染对农田土壤氧化亚氮（N₂O）排放的影响,分别以猪粪和尿素为肥源进行室内培养实验,对比分析不同含量Zn （0、50、500、1500和5000mg/kg）对N₂O排放的影响及其机制,并在培养第52d向所有处理再次添加尿素以探究其长期效应,共培养80d.结果表明：第1次添加肥料阶段,在尿素为肥源处理中不同含量Zn均表现为显著抑制作用（P<0.05）,而猪粪为肥源处理中除50mg/kg无显著影响外（P>0.05）,其它含量处理均显著促进N₂O排放（P<0.05）.第2次添加肥料阶段,不同肥源条件下Zn的作用规律一致,即50mg/kg无显著影响（P>0.05）,500和1500mg/kg显著提高N₂O排放而5000mg/kg处理与之相反（P<0.05）.此阶段500、1500和5000mg/kg处理以猪粪和尿素为肥源时其N₂O累积排放量与同肥源对照的比值分别为3.49、3.13、0.01和2.53、2.74、0.04,可见同等含量Zn在猪粪为肥源条件下作用更强,500和1500mg/kg Zn的促进机制为Zn提高了土壤中NH₄⁺-N、NO₃^--N含量以及控制反硝化过程N₂O产生和还原功能基因相对丰度的比值（nirS/nosZ）,而5000mg/kg Zn抑制了土壤中NH₄⁺-N进一步转化为NO₃^--N,从而降低了N₂O排放.     

海洋氨氧化古菌与氨氧化细菌在N2O生成机制中贡献研究

氧化亚氮（N₂O）是一种重要的痕量温室气体,而且在光照条件下平流层的N₂O会与O₃发生光化学反应,破坏臭氧层。海洋是大气中N₂O的主要来源之一,海洋中N₂O主要通过硝化和反硝化作用产生,而氨氧化作用是硝化作用的关键（限速）步骤,氨氧化古菌可能是氨氧化过程的主要执行者。本文先概述海洋中N₂O分布以及影响氨氧化古菌（Ammonia oxidizing archaea,AOA）和氨氧化细菌（Ammonia oxidizing bacteria,AOB）的amoA（ammonia monooxygenase）丰度与活性的因素以及N₂O生成机制研究现状,进而总结AOA和AOB在海洋N₂O生成机制中起到的关键作用,最后结合全球气候变化、海洋酸化以及大洋OMZ区域扩大等前沿科学问题,对AOA、AOB以及N₂O的生成机制研究进行了展望。     

SBR工艺污水生物脱氮过程中N2O的释放特征

N₂O是一种可以导致严重全球变暖的主要温室气体,污水的生物除氮处理过程被认为是N₂O释放的重要来源。探究了缺氧-好氧（A/O）模式下SBR系统中N₂O的释放特征和主要来源。结果表明:N₂O的释放主要发生在SBR系统的好氧阶段,其最大释放速率达到2.02 μg/（min·g）,累积释放量为8.2 mg,好氧运行120 min时,测得NO₂--N的累积浓度达到了最高值7.5 mg/L,NO₂--N的积累和N₂O的释放呈正相关性。细菌群落分析发现,A/O-SBR系统好氧阶段的一些优势菌被鉴定为黄杆菌（Flavobacteria）,它们中的部分种群具有好氧反硝化的作用,然而NO₂--N累积会抑制该类细菌的亚硝酸还原酶（Nos）活性,进而使N₂O进一步还原为N₂的途径受阻而释放N₂O。因此,在污水生物处理过程中,应减少或避免NO₂--N的积累。     

进水碳氮比对脱氮污泥羟胺氧化酶活性及N_2O产生的影响

在以A/O方式运行的SBR工艺中,研究了3种不同进水碳氮比下硝化与反硝化过程中污泥羟胺氧化酶(HAO)活性变化、N2O的产生/释放规律及两者之间的关联性.结果表明,当C/N=3.5与C/N=9.5时,HAO平均酶活性分别为(283.77±19.64),(348.87±17.94)U/g MLSS,而C/N=6.5条件下的平均酶活性仅为(246.45±23.30)U/g MLSS,总体上3个条件下缺氧阶段HAO活性均较好氧阶段高;反应过程中HAO的活性变化趋势基本与气态N_2O释放速率、溶解态N_2O及亚硝氮的浓度变化趋势成正相关,在C/N=9.5下好氧段HAO活性与后三者呈现完全一致的变化规律.N_2O主要产生于好氧阶段进行的硝化过程,尤其是羟胺氧化是N_2O产生的主要环节;碳源相对不充分的条件下(如C/N=3.5),缺氧段N_2O的释放与HAO活性关系密切;碳源相对较充分的条件下,缺氧段N_2O的产生与HAO酶活性无明显关联.推测可能是因为缺乏电子受体NO_2~-而导致HAO酶未参与反应;在N_2O产生较多的条件下,HAO活性相对也较高.     

调整气水比优化高氨氮废水BAF一体化脱氮

为实现常温下高氨氮废水中氮的高效去除,选取8：1、12：1和15：1等3个气水比（GWR）条件,考察常温下曝气生物滤池（BAF）短程硝化-厌氧氨氧化（ANAMMOX）一体化自养脱氮工艺稳定运行的性能.研究结果表明：进水氨氮（NH₄⁺-N）浓度为400mg/L、回流比为1：1的条件下,GWR为15：1脱氮效果最好,氨氮去除率（ARE）达90%以上,总氮（TN）去除负荷为1.1kgN/（m³·d）,去除率达83%.GWR为15：1时,溶解氧（DO）为2.41~4.22mg/L,进水NH₄⁺-N转化为亚硝（NO₂^--N）量增加,ANAMMOX活性增强.对生物膜进行功能菌种实时荧光定量PCR（qPCR）分析得出,GWR为15：1时,ANAMMOX和氨氧化菌（AOB）两者丰度均最高,高达10¹² copies/g dry sludge以上,一体化脱氮效果最好.同时,研究表明提高GWR后ANAMMOX反应增强,而过程中无N₂O生成,GWR为15：1时,N₂O总释放量最小,释放因子为0.0012.     

上海城市河流温室气体排放特征及其影响因素

为研究城区和郊区河流3种温室气体(N₂O、CH₄和CO₂)排放通量的差异,分别于春季(2013年4月)、夏季(2013年7月)、秋季(2013年10月)和冬季(2014年1月),利用浮箱法和扩散模型法对上海市城区河流(苏州河)和郊区河流(淀浦河)的温室气体排放通量进行了观测;并探讨了人类活动干扰下环境因子对温室气体排放的影响. 结果表明:研究区内2条河流是温室气体的排放源,城区河流N₂O和CH₄的扩散排放通量和浮箱排放通量年均值均比郊区河流大1~2个量级, CO₂两种排放通量在城郊区2条河流的年均值相当. 苏州河N₂O、CO₂和CH₄扩散排放通量年均值分别为15.88、6 748.27和84.98 μmol/(m2·h);淀浦河分别为0.61、2 978.98和9.61 μmol/(m2·h). 苏州河N₂O、CO₂和CH₄浮箱排放通量年均值为15.77、4 041.61和6 721.08 μmol/(m2·h);淀浦河为0.60、1 214.77和59.58 μmol/(m2·h). 城市河流呈现出高氮负荷及缺氧的特征,是影响中心城区河流N₂O、CO₂和CH₄扩散排放通量偏高的重要因素. CH₄浮箱排放通量和扩散排放通量的差异显示,城市河流中的富碳氮缺氧环境条件有利于随机气泡排放的发生,增强了温室气体的排放.