活性焦负载MnO2对气态Hg0的吸附脱除研究

研究了活性焦(AC)及负载MnO2的活性焦(MnO2/AC)对气态Hg0的吸附脱除,发现负载MnO2到AC明显提高了其对Hg0的吸附脱除能力.考察了MnO2负载量、温度、Hg0浓度和烟气成分等对MnO2/AC吸附脱除Hg0的影响.结果表明,MnO2/AC对Hg0的吸附脱除能力随MnO2负载量的增加而增强;在120～200℃的温度范围内,随着温度升高,MnO2/AC对Hg0的吸附脱除能力增强;O2和HCl对MnO2/AC吸附脱除Hg0具有促进作用,而SO2和H2O具有抑制作用.SEM-EDX和逐级化学提取结果证实,MnO2将Hg0催化氧化为HgO并吸附在AC上,这是MnO2/AC具有较高的吸附脱除Hg0能力的原因.     

KI改性黏土脱除烟气中单质汞的研究

卤素改性材料对烟气中单质汞的去除具有较高的效率,黏土(膨润土)在我国分布广,资源丰富且廉价易得.为探究KI改性黏土对烟气中单质汞的脱除效率,以浸渍法制得了KI改性膨润土,研究了不同KI负载量、不同吸附温度及不同烟气氛围下,改性膨润土对Hg0的脱除效率和累积吸附量,并与原始膨润土进行对比.运用比表面分析(BET)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)及热重分析法(TGA)等方法对材料的物理化学特性进行了分析.结果表明,KI改性大大提升膨润土对Hg0的脱除效率,并且Hg0的脱除效率随着KI负载量的加大而上升.温度提高了吸附剂吸附Hg0的性质,吸附剂主要表现为化学吸附.O2有利于吸附剂对Hg0的吸附.SO2对吸附剂吸附Hg0有轻微的促进作用,H2O的存在对吸附剂吸附Hg0具有很强的抑制作用.     

非热等离子体强化碱液吸收脱除烟气中NO和Hg0的研究

采用正电晕放电产生非热等离子体将模拟烟气中的NO和Hg0氧化成更易吸收的NO2和Hg2+,从而强化其碱液吸收脱除,并考察放电电压及入口SO2和NO浓度对氧化和脱除效果的影响.结果表明,随着电压升高,NO和Hg0的氧化和脱除量增加.当NO浓度为134 mg/m3,放电电压为12.8kV时,吸收塔出口NO和NO2浓度分别为0和69 mg/m3.当Hg0浓度为110 μg/m3,放电电压为13.1 kV时,吸收塔出口Hg0和Hg2+浓度分别为22 μg/m3和11 μg/m3.SO2对Hg0的氧化和脱除具有一定促进效应,且这种效应随SO2浓度提高而增强,但SO2对NO的氧化和脱除影响不大.NO对Hg0氧化有明显的抑制效应,随着NO浓度提高,Hg0氧化和脱除量显著降低.当800 mg/m3 SO2、 134 mg/m3 NO和110 μg/m3 Hg0共存时,对应77 J/L的能量输入,NO和Hg0的脱除率分别为57%和31%.     

负载型Mn-Co/TiO2催化剂的制备及其低温NH3选择催化还原NO

采用浸渍法制备了一系列以成型TiO2为载体的Mn-Co/TiO2低温SCR催化剂,研究分析了活性组分担载量、Mn含量、焙烧温度、焙烧时间等制备参数和进口NO浓度、空速、O2体积分数、NH3/N2摩尔比等操作条件对催化剂脱硝反应活性的影响.结果表明:活性组分担载量为30%,Mn/(Mn+Co)摩尔比为80%,在500℃下焙烧6 h得到的Mn-Co/TiO2催化剂具有较高的NO转化率;在进口NO浓度为600×10-6、O2体积分数6%、空速10000 h-1、150℃条件下,NO脱除率接近100%.     

凹凸棒石(PG)负载V2O5催化剂脱除气态Hg0的研究

利用凹凸棒石(PG)负载V_2O_5制得V_2O_5/PG催化剂并将其用于脱除烟气中的Hg~0.在固定床反应器上研究了V_2O_5/PG催化剂脱除Hg~0的性能,考察了反应温度、汞浓度、空速、烟气成分等对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响,并利用傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验分析了V_2O_5/PG上吸附Hg的形态.实验结果表明,V_2O_5/PG催化剂在120～210℃范围内、电厂烟气净化空速和所含汞浓度条件下具有良好的脱除Hg~0的能力.烟气成分对V_2O_5/PG脱除Hg~0的影响不同,O_2具有显著的促进作用,而SO_2和H_2O具有一定的抑制作用,NO和CO_2的作用不明显.O_2、SO_2和H_2O共同存在时,促进了Hg~0的脱除.傅里叶红外光谱、逐级化学提取和程序升温脱附实验的结果证实,V_2O_5/PG上吸附的汞存在不同形态,主要是Hg~(2+)的化合物,表明Hg~0在V_2O_5/PG上的脱除是吸附和催化氧化的共同作用,V_2O_5在V_2O_5/PG脱除Hg~0的过程中起到了关键作用.     

V2O5/CeO2催化剂用于低温NH3-SCR的性能研究

采用浸渍法制备了系列V2O5/CeO2催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(NH3-SCR)NO.同时,考察了催化剂中V2O5负载量和煅烧温度对催化活性的影响,并运用SEM,BET和XRD物理化学技术对催化剂进行了表征.结果表明,V2O5/CeO2催化剂对模拟烟气中的NO转化呈现出较高的活性,但是V2O5负载量和催化剂的催化活性并不呈线性递增的关系.当V2O5负载量超过10%时,催化剂的催化活性开始下降.随着煅烧温度的升高,由于钒酸铈的生成,催化剂的催化活性下降.400℃为最佳煅烧温度.     

V_2O_5/ACF低温选择性催化还原烟气中NO的研究

文章对V2O5/ACF(活性炭纤维)进行低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究。实验表明:ACF用硝酸处理形成ACFN,然后采用等体积浸渍法制备V2O5/ACFN催化剂,NO脱除率明显增加。同时研究了V2O5负载量、反应温度、NH3初始浓度、NO初始浓度、O2含量等因素对NO脱除效率的影响,发现V2O5/ACFN在180℃低温时,在NH3/NO为1.1、NO初始体积分数1000×10-6和O2体积分数5%时NO脱除效率较高。     

酸-碘改性壳聚糖-膨润土脱除单质汞特性及机理分析

为探明烟气中酸性气体(SO2,NO,HCl)和H2O对酸-碘改性壳聚糖-膨润土吸附剂脱除单质汞(Hg0)的影响和脱除机理,在小型固定床试验台架上开展了Hg0脱除的实验研究.结果表明:由于SO2与Hg0在吸附剂表面活性位上存在竞争吸附,SO2抑制吸附剂对Hg0的脱除.H2O和较高浓度(1000μg/m3)的NO对脱汞具有明显地促进作用.由于低温下HCl与Hg0较高的反应能垒,HCl对脱汞没有影响.与单一烟气成分影响相比,在SO2、NO、HCl和H2O的联合作用下,吸附剂的长时间脱汞性能得到大幅提高.机理分析表明壳聚糖首先被酸中的H+质子化,之后再吸附酸与KI反应生成的I2,进而有效地吸附Hg0.量子化学计算表明壳聚糖在酸性条件下对I2具有良好的吸附特性,改性壳聚糖吸附剂对Hg0具有较好的吸附能力,其吸附能约为127kJ/mol.     

利用改性钒钛钢渣和飞灰吸附模拟烟气中的Hg0

固体废弃物钒钛钢渣(VTS)、飞灰(FA)含有Fe、V、Ti等可促进Hg0氧化吸附的过渡金属氧化物,为提高VTS吸附Hg0性能、改性FA的抗硫特性,利用蒸汽活化、浸渍FeCl₃方法改性FA/VTS、FA/CaO,在固定吸附床上研究了不同改性方法、反应温度(T)、烟气ρ(SO₂)和ρ(HCl)对η(吸Hg0效率)的影响. 结果表明:蒸汽活化对提高η的作用有限. 经浸渍FeCl₃方法改性的FA/VTS,其η显著提高,在200 ℃下,吸附20 min时可达93%,吸附10 h后的Q(吸附容量)为0.42 mg/g;而浸渍FeCl₃方法改性的FA/CaO,其η随温度呈先升后降趋势,在120 ℃、吸附20 min时达到最高(74%). SO₂抑制Hg0的吸附,但FA/VTS的抗硫性能较FA/CaO有显著提高,具有低温抗硫吸附Hg0的潜势,可能与VTS中Ti的质量分数高有关. HCl可促进Hg0的吸附,在ρ(HCl)为30 mg/m3条件下,浸渍FeCl₃方法改性的FA/VTS吸附2 h的η在90%以上. 研究表明,经FeCl₃浸渍改性的FA/VTS是较好的Hg0吸附剂,具有实际应用的潜势.      

Fe3O4/CeO2-H2O2非均相类Fenton体系下降解TCE的研究

采用浸渍法成功合成了新型催化剂纳米Fe3O4/CeO_2,并且用Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE进行降解研究,考察了初始pH、H_2O_2浓度、温度及催化剂投加量等因素对于TCE降解效率的影响.实验结果表明,Fe3O4/CeO_2-H_2O_2非均相Fenton体系对TCE具有较好的去除效果:在初始pH=3,温度50℃,H_2O_2浓度30 mmol·L-1和Fe3O4/CeO_2投加量0.5 mg·L-1时,TCE去除率高达97.29%.同时实验结果表明pH在2~7范围内对TCE均有降解效果,所以相对于传统Fenton体系,该体系拥有更宽pH应用范围.目标污染物的降解符合一级动力学,反应活化能为30.77 k J·mol-1,表明反应易于进行.     

广州地区SO42-、NO3-、NH4+与相关气体污染特征研究

本文获得了2009年12月1日至2011年12月31日广州二次无机离子(SO2-4、NO-3、NH+4)及相关反应性气体(NOx/SO2/HNO2/HNO3等)的小时浓度数据,并分析了其污染特征.研究结果表明:PM2.5的浓度季节变化特征为冬秋春夏,SO2-4的浓度季节变化特征为秋冬春夏,NH+4的为冬秋春夏,NO-3则为冬春秋夏,SO2-4、NO-3和NH+4之和占PM2.5的比重大小为秋夏春冬;硫氧化率(SOR)均大于0.1,秋冬季节的值高于春夏季节,与SO2-4的浓度变化趋势一致;氮氧化率(NOR)日变化呈单峰形式,最大值出现在06时,最小值出现在14时,春冬季节的值高于夏秋季节,与NO-3的浓度变化趋势一致;广州地区NH3/NH+4除10—12月外,其月均值均大于1;在典型过程中,SO2-4、NO-3、NH+4、SOR、NOR和NH3/NH+4与能见度的变化都存在较好的对应关系,说明广州地区低能见度与二次离子(SO2-4、NO-3、NH+4)的生成有关.     

溴代甲烷在SO42-/TiO2上的光催化降解

采用溶胶-凝胶法制备了SO₄^2-/TiO₂催化剂,运用XRD、BET比表面测定,FTIR等技术对催化剂进行了表征,并在微型常压连续反应装置上进行CH₃Br光催化反应性能考察.结果表明,SO₄^2-引入TiO₂体系使得催化剂的结构和光催化性能得到显著改善.SO₄^2-负载量为9%,烧结温度为450℃时,SO₄^2-/TiO₂催化剂的光催化活性最高;SO₄^2-/TiO₂催化剂对反应物料中的水汽有很好的耐受性;当反应温度低于85℃时,提高反应温度,有利于改善对CH₃Br的光催化反应活性,表观活化能约为19.6kJ·mol^-1,反应温度在85℃～105℃区间时,CH3Br的光催化降解表观活化能为0.     

g-C3N4修饰的TiO2纳米阵列光电催化氧化去除氰化物

通过水热法制备了TiO_2纳米棒(TiO_2NRs)电极,然后通过液相生长法将石墨相氮化碳(g-C_3N_4)负载到TiO_2NRs电极上制备出TiO_2NRs/g-C_3N_4电极.电极的XRD和SEM表征结果表明,g-C_3N_4成功负载到了TiO_2NRs上.将TiO_2NRs/g-C_3N_4电极作为光阳极用于光电催化体系中,并于反应体系中不断曝入O_2,结果发现,与钛片相比,碳气凝胶(CA)电极作为阴极时,反应150 min后CN~-的去除率由13.4%提高到53.1%.与PC过程和EC过程相比,PEC过程对CN~-的去除效果最好.不同光阳极的对比表明,g-C_3N_4与TiO_2的复合可以大大提高阴极H_2O_2产量从而促进CN~-的去除.实验表明,外加偏压的增大可以提高体系中H_2O_2的产量从而增强CN~-的去除效果,CN~-的去除率随CN~-初始浓度的增大而减小.体系的稳定性实验表明,制备的TiO_2NRs/g-C_3N_4电极具有较好的稳定性.最后提出了通过碳气凝胶阴极利用光生电子原位产H_2O_2,强化了TiO_2NRs/g-C_3N_4复合电极作为光阳极对水中CN~-的去除效果的反应机理.     

污水氮浓度和NH4+/NO3-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响

采用溶液培养法,设置3个氮浓度20、100、200 mg·L-1和3个NH_4~+/NO_3~-比1∶0、0.5∶0.5、0∶1,研究污水氮浓度和NH_4~+/NO_3~-比对粉绿狐尾藻去氮能力和植物体氮组分的影响.结果表明,粉绿狐尾藻的生物量在第1周增长最快,其中氮浓度20 mg·L-1、100 mg·L-1时,生物量以NH_4~+/NO_3~-=1∶0处理最大;氮浓度200 mg·L-1时,以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5处理最大.粉绿狐尾藻在第1周对总氮、铵态氮和硝态氮去除速率最高,且随氮浓度升高而增加;氮浓度20 mg·L-1时,铵态氮和硝态氮的去除率无显著差异,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时硝态氮的去除率高于铵态氮.粉绿狐尾藻氮积累量及对水体和底泥氮去除的贡献率均随氮浓度升高而增加,其氮含量和积累量均以第1周增长最快,氮浓度20 mg·L-1时氮积累贡献率以NH_4~+/NO_3~-=0∶1最大,氮浓度100 mg·L-1、200 mg·L-1时以NH_4~+/NO_3~-=0.5∶0.5最大.粉绿狐尾藻体内蛋白质、氨基态氮和硝态氮的含量均随氮浓度的升高而增加,且蛋白质氨基态氮硝态氮;NH_4~+/NO_3~-为1∶0和0.5∶0.5时蛋白质含量较高,NH_4~+/NO_3~-=1∶0时氨基态氮含量最高,NH_4~+/NO_3~-=0∶1时硝态氮含量最高.由此说明,在试验范围内,粉绿狐尾藻的去氮能力随污水氮浓度升高而提高,可以用于高氮浓度污水修复;粉绿狐尾藻喜铵态氮,但在100 mg·L-1以上的高氮浓度下以硝铵等比时生长和去除氮能力最强;粉绿狐尾藻体内氮组分受硝铵比调节,蛋白氮比例最高,铵态氮和硝态氮则分别随污水NH+4和NO-3比升高而提高.     

Rapid degradation of dyes in water by magnetic Fe/Fe3O4/graphene composites

Magnetic Fe⁰/Fe₃O₄/graphene has been successfully synthesized by a one-step reduction method and investigated in rapid degradation of dyes in this work. The material was characterized by N₂ sorption–desorption, scanning electron microscopy (SEM), Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR), vibrating-sample magnetometer (VSM) measurements and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The results indicated that Fe⁰/Fe₃O₄/graphene had a layered structure with Fe crystals highly dispersed in the interlayers of graphene, which could enhance the mass transfer process between Fe⁰/Fe₃O₄/graphene and pollutants. Fe⁰/Fe₃O₄/graphene exhibited ferromagnetism and could be easily separated and re-dispersed for reuse in water. Typical dyes, such as Methyl Orange, Methylene Blue and Crystal Violet, could be decolorized by Fe⁰/Fe₃O₄/graphene rapidly. After 20 min, the decolorization efficiencies of methyl orange, methylene blue and crystal violet were 94.78%, 91.60% and 89.07%, respectively. The reaction mechanism of Fe⁰/Fe₃O₄/graphene with dyes mainly included adsorption and enhanced reduction by the composite. Thus, Fe⁰/Fe₃O₄/graphene prepared by the one-step reduction method has excellent performance in removal of dyes in water.     

金鱼藻对14CO2的吸收和积累动态

为了探明14CO2(14C)在环境中的行为,采用同位素示踪技术研究了金鱼藻对14CO2的吸收和积累动态,并探讨了金鱼藻作为监测大气14CO2污染指示植物的可能性.结果表明,生长在水中的金鱼藻会通过某些途径吸收空气中14CO2并形成积累趋势,吸收途径主要是金鱼藻通过光合作用从水体中吸收游离14CO2和H14CO3-.金鱼...     

两种微藻胞外分泌物与NO2-、NO3-对2，4-D光解的影响

在模拟太阳光照射下,利用旋转式光化学反应装置,研究了海水小球藻(Chlorella vulgaris)和新月菱形藻(Nitzschia closterium)的胞外分泌物(EOM),以及分别在NO-2或(和)NO-3共存条件下对2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)光解的影响.实验结果表明,2,4-D在海水小球藻和新月菱形藻EOM及分别在NO-2、NO-3共存下的光解过程均符合准一级动力学反应.研究发现,2,4-D的光解速率随海水小球藻和新月菱形藻EOM浓度的增加而减小,表明这两种微藻EOM可抑制海水中2,4-D的光解.当在微藻EOM溶液中分别加入不同浓度的NO-2或NO-3后,微藻EOM对2,4-D光解的抑制作用减弱,且随着NO-2和NO-3浓度的增加,2,4-D光解速率明显增加.特别是当微藻EOM与NO-2或NO-3三者共存时,可进一步促进2,4-D的光解.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

双功能介孔吸附材料的制备及其同时吸附废水中Cd2+和Cr2O72-的研究

采用直接法和后嫁接法成功制备出骨架掺杂Al原子,孔道表面接枝大位阻含胺基基团的双功能介孔硅基吸附材料.采用SAXRD、TEM、FTIR、NH3-TPD等手段对合成材料进行表征,结果表明合成的双功能AN-SBA-15具有有序的二维六方介孔结构,孔道表面的Al-OH与胺基不会发生自发复合反应.对模拟废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)的同时吸附去除实验研究表明AN-SBA-15具备同时吸附废水中Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的能力,吸附最佳pH值为5.0,吸附在40 min就达到平衡.AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的吸附符合Langmuir模型,属于单层吸附.由Langmuir模型拟合出的AN-SBA-15对Cd~(2+)和Cr_2O_7~(2-)离子的最大吸附容量分别为125.9 mg·g~(-1)和156.5 mg·g~(-1).此外AN-SBA-15具备良好的脱附再生能力.     

Fe3O4/BC复合材料的制备及其吸附除磷性能

为解决磁性吸附剂Fe₃O₄不稳定、易在水中团聚以及吸附效率较低的问题,以BC（生物炭）为载体,采用化学共沉淀法制备了Fe₃O₄/BC（生物炭负载的纳米四氧化三铁）复合材料,并将其应用于水体中PO₄3--P的吸附去除;探究了Fe₃O₄/BC对水中PO₄3--P的吸附-解析性能,考察了纳米Fe₃O₄负载比例、吸附体系pH和初始ρ（PO₄3--P）等因素对Fe₃O₄/BC吸附PO₄3--P效率的影响,并考察了吸附机制.结果表明:所制备的Fe₃O₄纳米颗粒呈球形,均匀散布在生物炭表面;Fe₃O₄/BC复合材料能高效吸附水中的PO₄3--P,在pH=3、温度为25℃、ρ（PO₄3--P）为50 mg/L、Fe₃O₄/BC投加量为400 mg（二者质量比为1:1）,吸附3 h达到平衡后,Fe₃O₄/BC吸附PO₄3--P效率达到92.14%. Fe₃O₄/BC复合材料吸附PO₄3--P的机制包括配位体交换和静电吸引,吸附过程较好地符合准二级动力学模型和Langmuir等温吸附方程. Fe₃O₄/BC具有良好的解析性能,用c（NaOH）为2.0 mol/L的溶液对吸附PO₄3--P饱和后的Fe₃O₄/BC进行解析,解析效率达到80%.研究显示,Fe₃O₄/BC重复利用性好,在第4次利用后还能保持75%以上的吸附效率.