汽车排放超细微粒数浓度及粒径谱特征的实验研究

采用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)结合汽车尾气分析仪对3辆不同型号汽车排放超细颗粒数浓度进行测量,分析了空载情况不同转速下排气管附近超细颗粒数浓度及粒径谱特征.结果表明,在怠速800 r·min-1情况下,汽车排放的颗粒数浓度最低,随着空载转速的增加颗粒数浓度呈增高趋势.尾气颗粒以核模态和爱根核模态为主,峰值粒径集中在10 nm和50 nm.汽车加速过程排放颗粒数浓度有明显的急剧升高过程,在车速稳定后颗粒物浓度趋于稳定.在排气管尾部轴向距离0.4 m范围内颗粒稀释后数浓度衰减迅速,在0.4~1 m范围稀释不明显,均大于背景浓度.空载情况下随发动机转速增加,汽车排放尾气CO、HC和NO浓度呈减少趋势,与颗粒物数浓度排放趋势相反.     

煤燃烧超细微粒粒径谱演变及排放因子的实验研究

对燃煤超细微粒的排放特性进行研究,利用自行搭建的气溶胶实验平台,使用快速粒径谱仪FMPS对燃煤超细颗粒(5.6~560 nm)数量粒径谱进行了测量,同时利用颗粒物动态演变模型,通过最优化算法,得到颗粒沉积损失率和排放率随粒径的分布,并计算了燃煤颗粒的排放因子.结果表明,在颗粒生成的初始阶段,燃煤颗粒数量粒径谱是多分散的复杂谱,初始粒径谱主要由10 nm、30~40 nm及100~200 nm这3个模态组成,其中,10 nm模态颗粒数浓度较高,100~200 nm模态颗粒粒径谱呈对数正态分布,数量中位径CMD均值为16 nm.随着时间的推移,总数量浓度呈指数规律衰减,CMD先增大后逐渐趋于稳定.排放因子的计算结果显示,在室温条件下,燃煤颗粒的排放因子达到(5.54×1012±2.18×1012)个·g-1.     

在用汽油和柴油车排放颗粒物的粒径分布特征实测

分别选取国3～国5轻型汽油车9辆和重型柴油车15辆采用实验室底盘测功机和全流稀释定容采样系统(CVS)开展了汽柴油车尾气颗粒物排放因子实测和粒径分布比较,分析并比较了行驶工况和排放控制水平对汽柴油车尾气颗粒物排放因子和粒径分布的影响.结果表明,轻型汽油车和重型柴油车的颗粒数量单位燃料平均排放因子分别为(4.1±4.0)×10¹⁴ kg^-1和(5.7±4.3)×10¹⁵ kg^-1,重型柴油车颗粒数量排放因子是轻型汽油车的(14±7)倍.轻型汽油车超高速工况下颗粒物数量排放因子显著高于其他工况,颗粒数排放因子达到(5.1±5.0)×10¹³ km^-1,分别是低速、中速和中速工况的11.7、 14.1和7.3倍,重型柴油车高速工况颗粒数排放因子分别是低速和中速工况的2.5倍和1.4倍,且增长的颗粒物主要为核模态颗粒.国3～国5排放控制水平下汽油车颗粒物数量排放因子分别为(2.7±1.7)×10¹³、(2.6±1.3)×10¹³     

不同燃烧过程颗粒物粒径排放特征

采用荷电低压颗粒物撞击器(ELPI)和稀释采样系统研究重庆市工业源、交通源、生物质燃烧以及餐饮业油烟等各类燃烧过程的颗粒物排放特征.结果表明:燃煤锅炉以及各类柴油交通源颗粒物数浓度峰值都表现出单峰型的变化特征,峰值主要出现在0.20~0.48μm之间;生物质燃烧和餐饮业油烟颗粒物的数浓度都呈现出双峰型的变化趋势,分别出现在核模态(0.02~0.07μm)和积聚态(0.2μm);水泥窑炉的数浓度也出现双峰型变化特征,分别出现在积聚态(0.12μm)以及接近粗颗粒物态的1.23~1.96μm粒径范围处.各污染源颗粒物质量浓度峰值主要出现在粗粒径态,交通源排放的颗粒物质量浓度相对较高.各类污染源数浓度分布主要集中在积聚模态,粗颗粒态的数浓度累计贡献都不到1%;质量浓度主要分布在粗颗粒态,核模态的质量浓度贡献都小于0.1%.     

不同交通状况下道路边大气颗粒物数浓度粒径分布特征

研究了不同交通状况下北京交通环境大气颗粒物数浓度的污染特征.应用扫描电迁移率颗粒粒径谱仪(SMPS)测定了2009年8月常规交通状况和2008年8月奥运交通状况下北四环道路边大气颗粒物的数浓度,分析了数浓度的粒径分布特征及其逐时变化规律,目的为辨析交通流改变对交通环境中颗粒物数浓度的影响.常规交通状况下道路边超细颗粒物(10～100nm)和10～478 nm颗粒物总粒数浓度分别为(1.15±0.49)×104个.cm-3、(1.61±0.57)×104个.cm-3,奥运交通状况下分别下降到(0.55±0.14)×104个.cm-3、(1.21±0.24)×104个.cm-3,不同粒径段中超细颗粒物数浓度降幅最高,为52.2%.常规交通状况下道路边大气中颗粒物粒数浓度呈双峰分布,峰值粒径依次为22.5 nm和113.0 nm.奥运期间由于机动车单双号限行和黄标车禁行等措施的实施,22.5 nm处颗粒物数浓度峰值消失.粒径分布逐时变化显示,常规交通状况下00:00～04:00柴油车流量高峰、11:00～13:00高温强光照和17:00～20:00交通晚高峰这3个时段内超细颗粒物数浓度较高;而奥运期间受到交通流量下降、平均车速提高等因素影响,道路边颗粒物数浓度粒径分布逐时变化趋于平缓.     

杭州市春季大气超细颗粒物粒径谱分布特征

2012年3~5月,采用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对杭州市大气超细颗粒物数浓度进行了连续监测和分析研究.结果表明,核模态(5.6~20 nm)、爱根核模态(20~100 nm)、积聚模态(100~560 nm)以及总颗粒物(5.6~560 nm)日均数浓度值分别为0.84×104、1.08×104、0.47×104和2.38×104cm-3.晴天天气下,爱根核模态颗粒物浓度较高,且可观测到核模态和爱根核模态颗粒在早上10:00~11:00开始增加,3~4 h后结束,这说明太阳照射强度促进了新粒子形成.在工作日与周末,人为活动因素使各模态颗粒物浓度分布有明显差异.结合天气因素分析可知,风速和风向也直接影响颗粒物浓度;颗粒物浓度与能见度分析结果表明:杭州地区大气能见度的高低受核模态和爱根核模态的颗粒影响较小,与积聚模态颗粒物浓度呈负相关关系.     

兰州市夏秋季颗粒物谱分布特征研究

采用APS-3321空气动力学粒径谱仪对兰州市2010年8～10月0.5～20μm大气颗粒物浓度及其谱分布进行了实时监测,并通过聚类分析方法结合气象观测数据对体积浓度谱特征及其影响因素进行了分析.以阐明兰州市夏秋季不同粒径段颗粒物浓度水平和粒谱分布特征及其成因.结果表明,0.5～20μm大气颗粒物小时平均数浓度、表面积浓度和体积浓度分别为(108.1±92.2)个.cm-3、(282.9±267.9)μm2.cm-3和(92.2±127.3)μm3.cm-3,细粒子(0.5～2.5μm)分别占0.5～20μm大气颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的98.7%、73.8%和52.9%.观测期间数浓度谱呈单峰分布,峰值出现在积聚模态,表面积浓度谱和体积浓度谱呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.颗粒物体积浓度谱主要有7类代表不同源和气象条件影响的分布型.受浮尘天气和局地扬尘影响的颗粒物体积谱分布在粗模态有明显的峰,而受机动车直接燃烧排放和二次扬尘影响的颗粒物体积谱分布呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.     

机动车细微/超细颗粒物数浓度排放因子隧道实测研究

选取澳洲城市某公交车专用隧道连续4dSMPS监测颗粒物数据,并根据隧道内交通、风速实测数据,计算出隧道内机动车排放各粒径范围细微/超细颗粒物数浓度单车排放因子,并根据每10min间隔的柴油/CNG公交车混合比,采用最小二乘法得出两种车型的综合排放因子2.61×1014个.辆-1.km-1.通过多元回归分析计算颗粒物粒径谱排放因子发现,柴油公交车主要排放积聚态颗粒物;CNG公交车主要排放核模态颗粒物,柴油公交车和CNG公交车总颗粒物排放因子分别为3.96×1014个.辆-1.km-1和9.33×1013个.辆-1.km-1.     

柴油/CNG公交车排放颗粒物粒径分布特征隧道实测研究

对澳洲某公路隧道中段和名义入口段进行连续4d的超细颗粒物实测,通过数据分析发现隧道内柴油公交车和CNG公交车混合排放的颗粒物日平均粒径呈双峰模态分布.采用多元回归法分别计算柴油公交车和CNG公交车颗粒物数浓度粒径谱排放因子,发现柴油车/CNG颗粒物排放分别呈积聚态单峰分布和核模态单峰分布.对隧道内机动车颗粒物排放每30min平均粒径分布进行核模态和积聚模态的对数正态分布曲线拟合分解,90组粒径分布叠加拟合曲线与实测结果的拟合度为0.972～0.998.采用髭须图对柴油车和CNG车颗粒物排放特征做统计分析发现,柴油公交车颗粒物排放呈积聚模态下的对数正态分布,其峰值粒径74.5～86.5nm,该对数正态分布的几何标准差1.88～2.05.CNG公交车呈核模态的对数正态分布,峰值粒径19.9～22.9nm,几何标准差为1.27～1.3.     

中小燃煤锅炉PM2.5排放特征实测研究

中小燃煤锅炉是我国工业和民用部门最主要的供热方式,掌握其一次颗粒物的排放特征对于研究大气PM2.5的来源和控制途径具有重要意义.本研究通过实测中小燃煤锅炉烟气,获得了中小燃煤锅炉PM2.5及以下粒径段的排放因子和分布,并分析了各粒径段的颗粒密度及除尘装置的去除效率.研究发现,PM2.5质量排放因子平均为(0.123±0.061)kg·t-1,PM2.5粒子数的排放因子平均为(3.17±1.65)×105t-1,烟气中70~120 nm粒径段的积聚模态颗粒在质量和数量上都高于其他粒径段.锅炉燃烧负荷是影响锅炉PM2.5排放的重要因素,锅炉的燃烧负荷越低,PM2.5排放将随之降低.实测锅炉的PM2.5排放因子显著低于物料衡算结果,说明采用物料衡算方法可能极大地高估了现有排放清单中工业燃煤锅炉的一次PM2.5排放量.     

杭州灰霾天气超细颗粒浓度分布特征

利用快速迁移率粒径谱仪(FMPS)对杭州2013年12月6～11日连续灰霾天气和灰霾消退过程超细颗粒进行监测,分析颗粒物浓度变化和粒径谱分布特征及其与气象的相关性.结果表明,颗粒物日变化特征为夜晚数浓度较高,凌晨数浓度开始降低,08:00和18:00上下班高峰期出现一个小峰值,体现出明显的交通源峰值,表明交通排放对大气污染影响较大.灰霾天气下颗粒物最高数浓度达到8.0×104cm-3.粒径谱呈双峰分布,峰值粒径分别为15 nm和100 nm,粒径在100 nm附近的粒子占大多数,粒子以爱根核模态和积聚模态为主,平均数量中位径CMD(count medium diameter)为85.89 nm.而在灰霾消退过程,颗粒物数浓度降低,峰值粒径向小粒径演变,粒径在100 nm附近的粒子逐渐减少,核模态粒子增多,大于积聚模态,平均CMD为58.64 nm.气象因素中能见度和风力与数浓度主要呈负相关,相关系数R分别为-0.225和-0.229,相对湿度与数浓度正相关,相关系数R为0.271,冬季大气比较稳定,水平温度与数浓度的相关性较小.研究灰霾天气数浓度分布和气象因素的综合影响对其形成机制及控制有重要意义.     

CDPF对重型柴油车颗粒物排放特性的影响

采用实验室底盘测功机和全流定容稀释采样系统（CVS）,搭载EEPS3090,开展了国三重型柴油车加装催化型颗粒物捕集器（CDPF）前后颗粒物排放因子和粒径分布比较,进一步分析了不同工况下CDPF对各模态颗粒物排放因子的影响.结果表明,重型柴油车加装CDPF前后基于单位里程的颗粒物数量排放因子分别为（2.7±1.1）×10¹⁵ km^-1和7.9×10¹⁴ km^-1,CDPF对颗粒物数量减排率为71.10%,其中对核模态和聚集态颗粒物数量减排率分别为28.70%和84.95%.随着车速的增加,CDPF对聚集态颗粒物数量减排效果良好,核模态颗粒物数量减排率急剧下降.高速工况下颗粒物在CDPF内部出现大粒径颗粒物向小粒径颗粒物转化的现象,导致核模态颗粒物数量排放因子的增加,应引起足够的重视.     

杭州市大气超细颗粒数浓度谱季节性特征

利用快速迁移率粒径谱仪(fast mobility particle sizer,FMPS)对杭州市大气超细颗粒进行监测,并对杭州市2011～2012年大气超细颗粒物的数浓度、粒径分布的季节变化及其与气象之间的关系进行研究.结果表明,杭州市超细颗粒数浓度呈对数双峰分布,季节变化特征为冬季>夏季>春季>秋季,12月值最高,为3.56×104cm-3,10月最低,为2.51×104cm-3.CMD(count medium diameter)季节变化特征为春>冬>秋>夏,4月最高,为53.51 nm;6月最低,为16.68 nm.气象因素对超细颗粒数浓度有一定影响.     

基于入户调查的贵阳市生活燃煤排放清单

为准确掌握贵阳市生活燃煤大气污染物的排放状况,为南方山地城市大气污染防治工作提供科学依据,本研究于2017年对贵阳市生活燃煤情况开展了入户调查.据统计分析,2016—2018年贵阳市常住人口和生活煤炭消费量变化小.同时,采用排放系数法结合GIS技术,建立了贵阳市2016年1 km×1 km生活燃煤大气污染物排放清单.结果表明：①全市生活燃煤量约为55.9×10⁴ t,单位面积燃煤量为69.5 t·km^-2,不同区（市、县）生活燃煤量存在明显差异;从燃煤总量来看,开阳县最大,云岩区最小;从单位面积燃煤量来看,云岩区最大,息烽县最小.②全市生活燃煤PM₁₀、PM_2.5、SO₂、NO_x、VOCs、CO、OC、BC排放量分别为1230.5、783.0、6963.5、615.3、1006.8、39096.4、55.9、3.9 t,单位面积排放量分别为153.0、97.4、865.7、76.5、125.2、4860.7、7.0、0.5 kg·km^-2.③生活燃煤污染物排放量呈明显的季节性变化特征,冬季采暖季污染物的排放量远高于非采暖季.④在空间分布上,大气污染物排放主要集中在云岩区、南明区、白云区中南部,以及观山湖区东南部、乌当区西南部及花溪区东北部,这与居民生活区域基本呈一致性分布.⑤调查样本量覆盖了总家庭户数的1.5%,全市以煤炭为生活能源的住户占比约为38.1%,户均燃煤量为（1.158±0.010）t·a^-1,排放清单不确定性总体范围为-82.6%~201.0%.     

千岛湖水体悬浮颗粒物吸收特性及其典型季节差异

利用千岛湖2012年12月~2013年2月冬季及2013年6~8月夏季的采样数据,分析了千岛湖水体的营养水平和悬浮颗粒物的吸收特性季节变化及空间分布规律.结果表明千岛湖营养水平夏高冬低,整体处于中营养水平.冬季和夏季总悬浮颗粒物吸收系数在440 nm的均值分别为:(0.20±0.07)m-1和(0.24±0.17)m-1;675 nm的均值为(0.07±0.02)m-1和(0.10±0.07)m-1;夏季显著高于冬季(t-test,P<0.05).冬季总悬浮颗粒物的吸收光谱可分为两种情况:西北湖区与浮游植物吸收类似,其它站点与非藻类颗粒物的吸收相似;而夏季,在可见光范围,50%以上总悬浮颗粒物的吸收是由藻类颗粒物贡献,因此,总悬浮颗粒物的吸收光谱曲线与浮游植物光谱曲线类似.冬夏季浮游植物吸收系数差异显著(P<0.05),440 nm均值分别为(0.10±0.03)m-1和(0.17±0.14)m-1;相应地675 nm的均值为(0.05±0.02)m-1和(0.08±0.07)m-1.冬季和夏季440 nm浮游植物比吸收系数(以Chla计)的均值分别为:(0.045±0.010)m2·mg-1和(0.039±0.013)m2·mg-1;675 nm处为:(0.022±0.004)m2·mg-1和(0.019±0.005)m2·mg-1.440 nm和675 nm浮游植物吸收系数随Chla浓度及综合营养状态指数的增加线性增大;比吸收系数和Chla浓度呈幂函数关系,随Chla浓度增大而减小.冬季非藻类颗粒物吸收与无机颗粒物的相关性最好;夏季440 nm非藻类颗粒物吸收与总悬浮颗粒物和有机颗粒物呈线性关系,随着总悬浮颗粒物和有机颗粒物含量增加非藻类颗粒物吸收增加.     

青岛沿海地区夏季和冬季新粒子生成特征对比

利用宽范围粒径谱仪（WPS）和电迁移率粒径分析仪（SMPS）对青岛沿海地区夏、冬两季大气颗粒物数浓度和粒径谱分布进行了实时测量,同时结合无机和有机气态前体物、大气颗粒物化学组分、气象参数以及后向气流轨迹,对新粒子生成（NPF）特征进行了分析对比.结果表明,在夏季,NPF事件发生频率较低,为18%.夏季NPF事件发生时,大气颗粒物数浓度可增加1~4倍,新粒子表观生成速率和增长速率（除7月20日特殊事件）分别为（5.2±4.3）cm^-3·s^-1和（6.5±2.2）nm·h^-1,相关分析结果暗示生物源有机物（BVOCs）对新粒子生成有促进作用,人为源有机物（AVOCs）起抑制作用.冬季,NPF事件发生频率为27%,新粒子表观生成速率和增长速率分别为（3.3±3.1）cm^-3·s^-1和（5.3±3.3）nm·h^-1,大气颗粒物总数浓度在NPF天和非NPF天无显著差异.与夏季相反,相关分析结果暗示冬季人为源有机物（AVOCs）对新粒子生成有促进作用,而生物源有机物（BVOCs）与新粒子生成的关系不明显.此外,新粒子增长到CCN粒径范围（>50 nm）的增长特征呈现季节性差异：在夏季,新粒子生成后可在光化学作用下直接增长到CCN粒径范围,而在冬季,新粒子需经历两阶段增长,第二阶段增长中颗粒态硝酸铵的生成方可使新粒子增长至CCN粒径范围.     

连续进水对好氧颗粒污泥稳定维持的影响

为了考察连续进水对好氧颗粒污泥稳定维持的影响,在SBR反应器中接种成熟的好氧颗粒污泥,采用连续进水、间歇出水的方式运行.在反应器运行过程中,部分好氧颗粒污泥解体,完整存在的好氧颗粒污泥表面附着生长树枝状污泥和少量丝状菌.SVI在最初的13d内逐步上升,随后趋于稳定.同时,考察了好氧颗粒污泥在连续进水运行过程中EPS含量的变化以及EPS的空间分布变化:胞外多糖的含量在运行过程中呈下降趋势;胞外蛋白的含量整体呈先上升后下降的趋势;反应器运行15d后,胞外蛋白和胞外多糖的含量趋于稳定.连续进水运行30d后,EPS空间分布最大变化是β-D吡喃葡萄糖,它大量聚集在颗粒的表层及颗粒中伸出的树枝状污泥及丝状菌的表层.本研究表明,连续进水的运行方式不利于好氧颗粒污泥的稳定维持,底物浓度梯度为好氧颗粒污泥稳定维持的重要因素之一;EPS的分泌量以及空间分布对好氧颗粒污泥的形成及其稳定维持起着至关重要的作用.