兰州地区16种多环芳烃的长距离迁移潜力和总持久性模拟研究

使用TaPL3模型对兰州地区16种PAHs通过大气和水体的长距离迁移潜力(LRTP)和总持久性(Pov)进行了模拟研究,比较了不同环数多环芳烃(PAHs)的特征迁移距离(CTD)和Pov的大小,对两者的关系进行了分析讨论,并以BaP为例对关键参数进行了灵敏度分析.研究结果表明,16种PAHs在兰州地区通过大气的特征迁移距离(CTDAir)在18.9km(BghiP)和734.9km(PYR)之间,总持久性(PovAir)在0.41d(ACE)和1304.76d(BaP)之间;通过水体的特征迁移距离(CTDWater)在511.1km(NAP)和34472.6km(BghiP)之间,PovWater在5.35d(NAP)和4156.59d(BghiP)之间.16种PAHs中,芘在空气中的LRTP最大,苯并[ghi]芘在水中的LRTP最大.中、高环数PAHs的PovAir和PovWater要比低环数PAHs高.此外,CTD和Pov没有表现出直接的关系.与国外的同类研究相比,BaP在兰州地区的CTDAir明显偏低.     

用尿中1-羟基芘评价人体暴露PAHs的肺癌风险

 采集并分析了100名不吸烟成人24h呼吸的空气样品和尿液样品,建立了人尿中1-羟基芘(1-OH-Py)浓度与苯并(a)芘(BaP)、芘(Py)等14种多环芳烃(PAHs)呼吸暴露浓度的定量关系.参考现有关于BaP空气污染浓度与肺癌死亡率的剂量-反应关系模型,推导出用尿中1-OH-Py预测人体呼吸暴露PAHs的肺癌风险模型.用建立的模型对100名受试者进行了肺癌风险评价,结果表明,一般人群BaP暴露的肺癌风险约为11/10万,焦炉工人约为160/10万;若同时考虑14种PAHs的BaP当量毒性,则其相应肺癌风险要高出约0.5倍.一般人群的尿中1-OH-Py的生物暴露限值为0.11μmol/mol肌酐,焦炉工人为1.90μmol/mol肌酐.     

和田市城区PM_(2.5)中PAHs的浓度、来源及致癌风险

2014年在新疆和田市城区分冬、春、夏、秋4个季节采集大气PM2.5样品,分析了其中16种多环芳烃(PAHs)的含量、组成和来源,并评估了其致癌风险。结果表明:PAHs浓度年均值为99.02 ng/m~3,且具有明显的季节性分布,即冬季(241.52 ng/m~3)秋季(87.50ng/m~3)春季(30.81 ng/m~3)夏季(10.39 ng/m~3),冬季苯并[a]芘(Ba P)的浓度高达16.57 ng/m~3;全年PAHs以4~6环为主,冬季4环PAHs比例(46.03%)明显高于夏季的比例(15.97%),表明气粒两相分配对PAHs分布有显著影响。PAHs浓度与气温和风速显著负相关,与相对湿度显著正相关,表明相对低的气温和风速、相对高的湿度是冬季PAHs污染较高的重要原因。特征比值法源解析结果显示,PAHs主要来源于燃烧源,其中冬季PAHs来源以燃煤及薪柴燃烧为主,春、秋季以燃煤源和交通源的混合污染来源为主,夏季以交通源为主。后向轨迹分析表明,除和田市东北部的局地输送外,来自中亚、西亚其他国家外部输入的气团也对和田市城区PAHs有重要影响。苯并[a]芘毒性当量浓度(Ba P_(eq))年均值为10.51 ng/m~3,终身呼吸性肺癌风险(CR)为9.14×10~(-4),是美国环保署(USEPA)可接受致癌风险指数的9.14倍,表明和田市城区居民具有一定的潜在健康风险。     

龙岩市区大气飘尘中多环芳烃污染现状的调查

采用恒能量同步荧光法研究了龙岩市区不同功能区冬、春季大气飘尘中多环芳烃(PAHs)的污染状况和污染来源,并对不同功能区的PAHs进行了污染评价。结果表明,龙岩市区各功能区大气飘尘中PAHs总量在278.95～718.13ng/m3,且冬季高于春季。根据荧蒽与芘质量浓度比值,可判断冬春季市区内PAHs主要来源于汽车尾气和燃煤污染。采用苯并[a]芘(BaP)及苯并[a]芘等效致癌浓度(BaPE)来评价3个功能区大气飘尘中PAHs的污染状况,冬季3个功能区苯并[a]芘浓度均超过国家标准(BaP,10ng/m3),且PAHs基本上均严重超标。     

鄱阳湖区PAHs的多介质迁移和归趋模拟

为分析鄱阳湖区PAHs(多环芳烃)的多介质迁移和归趋行为,以可获取模型验证数据的BaP(苯并芘)、BaA(苯并蒽)、Chr()、Pyr(芘)、Fla(荧蒽)、Phe(菲)6种典型PAHs为研究对象,采用逸度模型Level Ⅲ,预测和模拟鄱阳湖区环境多介质中PAHs的分布和归趋状况. 结果表明:鄱阳湖区水相中ρ(BaP)、ρ(BaA)、ρ(Chr)、ρ(Pyr)、ρ(Fla)、ρ(Phe)的计算值分别为0.043 3、0.050 9、0.021 4、0.149 0、0.122 0、0.295 0 μg/L,与实测值基本一致. 气相、土壤相及沉积物相中6种PAHs的计算值与实测值吻合较好,模型可靠. 土壤相和沉积物相中PAHs残留量(以n计)占该区总残留量的92.6%,远高于气相和水相. PAHs在鄱阳湖区多介质中的相间迁移通量以气相→土相、水相→沉积物相、沉积物相→水相为主. 鄱阳湖区各介质中高环PAHs主要源于外来污水和外来废气输入,外来污水输入量(以n计)和外来废气输入量分别占59.4%和33.6%. 中环和低环PAHs主要源于当地的废气排放和外来污水输入. 土壤相和沉积物相是鄱阳湖区PAHs主要的汇,由土壤和沉积物的内源释放而可能引起的二次污染应引起重视.      

环境科学基础理论 环境医学

X18200600692用尿中1-羟基芘评价人体暴露PAHs的肺癌风险/段小丽(北京科技大学土木与环境工程学院)…∥中国环境科学/中国环境科学学会.-2005,25(3).-275~278环图X-58采集并分析了100名不吸烟成人24h呼吸的空气样品和尿液样品,建立了人尿中1-羟基芘(1-OH-Py)浓度与苯并(a)芘(BaP)、芘(Py)等14种多环芳烃(PAHs)呼吸暴露浓度的定量关系。参考现有关于BaP空气污染浓度与肺癌死亡率的剂量-反应关系模型,推导出用尿中1-OH-Py预测人体呼吸暴露PAHs的肺癌风险模型。用建立的模型对100名受试者进行了肺癌风险评价,结果表明,一般人群BaP暴…     

利用LUR模型模拟天津市大气污染物浓度的空间分布

针对传统监测方法无法满足对大气污染物空间分布高分辨率的要求,以Arcgis为平台,利用LUR模型模拟天津市PM10和NO2年均浓度的空间分布.选取的回归变量为1~4km半径缓冲区内的道路总长度、不同土地利用类型的面积、人口密度、风向指数及距海距离,选取3个监测点的监测数据对方程进行了验证.结果表明,对PM10年均浓度影响最大的因素是缓冲区为1km的道路总长度(R2为0.560),而对NO2年均浓度影响最大的因素是人口密度(R2为0.414).多元线性回归方程计算结果显示,PM10和NO2的R2分别达到0.946和0.691;如果考虑风向的影响,R2可分别提高到0.980和0.849.对天津市中心城区建立5km′5km网格嵌套,根据多元线性回归方程计算每个网格交点的污染物浓度模拟值.通过kriging插值得到2种污染物在天津市中心城区的空间模拟分布图.PM10年均浓度分布以研究区中心最高,向四周逐渐降低;NO2的年均浓度以研究区中心最低,向四周逐渐升高.模拟结果与实际情况相符.     

基于CMAQ模式的中国大气BaP迁移转化模拟研究

在空气质量模式CMAQ中增加了对大气中苯并[a]芘(BaP)传输、转化和沉降过程的模拟,新增了BaP气相/颗粒相间分配模式(K_OA吸收模式)以及BaP化学转换,并采用该模型模拟了2014年1、4、7、10月四个季节代表月中国大气中BaP的浓度以及干湿沉降通量的空间分布特征.模拟结果与部分地区的实测数据进行了初步对比验证,结果显示BaP浓度的模拟值和测量值的量级基本一致,其比值基本在1~2个量级范围内,表明模拟结果处于可接受的范围.基于模型结果,还探讨了BaP浓度与沉降季节变化特征与人为源排放的紧密联系,说明湿沉降是BaP最主要的沉降途径.BaP沉降的空间分布与其排放源和浓度具有密切的联系,并且具有长距离输送的特征等.     

京津冀民用燃煤减排对大气中BaP污染影响评估

运用空气质量模型CMAQ模拟评估民用燃煤减排政策对京津冀大气中BaP污染状况的改进效果,模拟包括作为基准情景的2014年和低消减和高消减2个减排情景.模拟结果表明：基准情景下,京津冀BaP年均浓度为2.54ng/m³,超过国家空气质量标准（1ng/m³）,呈现1月 > 4月 > 10月 > 7月的季节变化特点,反映出冬季供暖燃煤的影响;京津冀南部BaP浓度高于北部,推测原因是南部BaP排放量较高.1月削减民用燃煤排放量对降低该地区BaP浓度和沉降量效果最显著,低削减和高削减下,北京、保定、廊坊BaP浓度分别比基准情景降低30%和40%以上;4、7、10月削减民用燃煤排放量对该地区BaP浓度和沉降量的变化影响不大.京津冀民用燃煤联防联控能更加有效地降低该地区BaP浓度.     

鼠李糖脂与β-环糊精复合提取预测污染土壤中PAHs的生物有效性

以添加3种典型多环芳烃(PAHs)菲(Phe)、芘(Pyr)、苯并[a]芘(Ba P)的模拟污染土壤(海南红壤)为对象,研究了鼠李糖脂(RL)与β-环糊精(HPCD)复合提取预测污染土壤中PAHs的生物有效性的可行性.结果表明,当RL浓度大于临界胶束浓度时,由于其胶束增溶作用,PAHs的表观溶解度随RL浓度增加而增加,促使更多的PAHs从土壤固相解吸进入土壤溶液中.通过HPCD/RL复合提取土壤中的PAHs的含量与蚯蚓体内吸收的PAHs的量进行相关性分析,发现两者之间存在显著的正相关关系.但是PAHs蚯蚓吸收量是HPCD单独提取量的2.04倍,是HPCD/RL提取量的1.15倍.结果表明,HPCD/RL比HPCD对PAHs提取更能接近蚯蚓富集.因此,RL的添加在一定程度上增加了HPCD对污染土壤中PAHs生物有效性的预测效果,HPCD/RL复合提取法可以作为一种相对快捷可靠的预测PAHs生物有效性的方法.本研究为复合提取在有机污染物生物有效性评价方面提供一个新的方向,也为有机污染物的风险评估和生物修复提供了一定的技术支持.     

利用PUF被动采样技术研究长三角城市群大气中多环芳烃的时空分布及来源

大气是环境污染研究领域重要的介质之一,大气被动采样技术在近10年来已发展成为主动大流量采样的重要补充手段.利用聚氨酯泡沫(polyurethane foam,PUF)被动采样技术在区域尺度上对长三角城市群大气中的多环芳烃(PAHs)进行监测.通过对31组采样点的研究发现,长三角城市群大气中PAHs的浓度在10.1～367 ng.m-3之间,苯并[a]芘(BaP)年平均浓度高达2.25 ng.m-3,超出GB 3095-2012规定限值两倍多.PAHs季节变化趋势为秋季>冬季>春季>夏季,秋冬季节长三角城市群大气中BaP的超标范围较大,其中冬季有明显的BaP排放.交通石油源、煤和生物质燃烧和焦炉排放源是该区域大气中PAHs的主要来源,贡献率依次为38.1%、42.4%和19.5%.     

Polycyclic aromatic hydrocarbon in urban soil from Beijing, China

Polycyclic aromatic hydrocarbons （EPA-PAHs） in the urban surface soils from Beijing were determined using gas chromatography and mass spectrometry （GC-MS）. It is significantly complementary for understanding the PAHs pollution in soil of integrated Beijing city on the basis of the information known in the outskirts. The total concentration of 16 EPA-PAH was from 0.467 to 5.470 μg/g and was described by the contour map. Compound profiles presented that the 4-, 5- and 6-ring PAHs were major compositions. The correlation analysis showed that PAHs have the similar source in the most sampling sites and BaP might be considered as the indicator of PAHs. Characteristic ratios of anthracene （An）/（An＋ phenanthrene （Phe））, fluoranthene （Flu）/（Flu/ pyrene （Pyr）） and benzo[a]pyrene （BaP）/laenzo[g,h,i]perylene （BghiP） indicated that the PAHs pollutants probably mainly originated from the coal combustion and it was not negligible from vehicular emission. The level of PAHs in our study area was compared with other studies.     

兰州市CMAQ近地面臭氧模拟结果的订正方法——基于机器学习方法

为能更加准确地模拟出兰州市近地面臭氧浓度,在CMAQ(社区多尺度空气质量建模系统)的基础上,利用机器学习方法中的XGBoost(极限梯度提升)模型及LSTM(长短期记忆)神经网络模型建立近地面臭氧模拟结果的订正模型,并以两种方法为基础,利用误差变权倒数组合方法构建LSTM-XGBoost组合模型,以期进一步提高订正效果.本文选取兰州市4个国控站点(兰炼宾馆,铁路设计院,榆中校区,生物制品所)2019年7、8月环境空气质量监测数据及兰州市气象站同期气象数据,对CMAQ模拟的同时段兰州市近地面臭氧浓度进行订正.结果表明,CMAQ能够模拟出兰州市近地面臭氧浓度的空间及时间分布特征,但整体上对浓度有所低估.利用上述方法构建的订正模型中,LSTM-XGBoost组合模型的订正效果最好,臭氧相关性由CMAQ模拟的0.61～0.76提升至0.89～0.95,臭氧8h平均相关性由0.65～0.79提升至0.81～0.88,臭氧RMSE由44.83～70.17μg/m³提升至15.21～26.53μg/m³,臭氧8h平均RMSE由40.07～67.57μg/m...     

MM5/WRF气象场模拟差异对CMAQ空气质量预报效果的影响

评估了为公共多尺度空气质量模式(CMAQ)提供气象输入场的第五代NCAR/Penn State中尺度 (MM5) 模式与天气研究和预报(WRF)模式模拟的多种气象要素的准确性;比较了2个模式提供的气象场对华北地区SO₂和NO₂源同化反演效果及其质量浓度预报的差异;分析了相对湿度和边界层高的变化对ρ(SO₂),ρ(NO₂)预报的影响及其物理机制.结果表明:WRF模式模拟的各气象要素准确性优于MM5模式,其中MM5模式对相对湿度和边界层高度的模拟值与实测值的偏差较明显,而WRF模式的模拟值与实测值较接近;相对湿度和边界层高度参数是影响CMAQ空气质量预报的关键气象要素,这2个参数的变化对ρ(SO₂)和ρ(NO₂)的预报有显著影响,因此,对2个参数的改进可显著减小预报误差;ρ(SO₂)模拟误差减小的主要原因是垂直输送和质量调整过程对ρ(SO₂)的贡献减小;而ρ(NO₂)模拟误差减小的主要原因是化学反应过程对ρ(NO₂)的贡献明显减小.      

焦化厂周边PM10-梧桐叶片-土壤介质中PAHs相关性研究

为了研究焦化厂大气可吸入颗粒物（PM₁₀）、梧桐叶片、土壤3介质中PAHs的污染特征、来源及相关性,连续1 a采其周边PM₁₀、梧桐叶片及土壤样品,利用美国EPA8000系列方法进行分析.结果发现,PM₁₀、梧桐叶片、土壤3种介质中PAHs总量年平均值分别为101.11 ng/m³、79.45 ng/g和121.53 μg/g;PM₁₀中苯并(a)蒽、苯并(g,h,i)、荧蒽、苯并(a)芘等高环数的多环芳烃占明显优势;在梧桐叶片中萘、苊、苯并(a)芘和苯并(g,h,i)的含量较高;土壤中苊烯、芘、苯并(a)蒽等3和4环的PAHs占较大比例. 5月梧桐树叶中只含有苊和芘,而且浓度较低,分别为0.16 ng/g和0.63 ng/g;7、8月梧桐叶中PAHs总量显著提高,从39.19 ng/g上升到150.94 ng/g.通过相关性推断,焦化厂PAHs主要来源为复合污染; 梧桐叶片中PAHs各组分浓度与土壤和PM₁₀中各组分的浓度均具有极显著的相关性（p<0.01）.     

北京市公共交通环境多环芳烃的个体暴露特征

对北京市3种典型交通环境下PM_2.5中PAHs(多环芳烃)的污染水平、来源及其暴露健康风险进行了研究. 于2011年12月利用颗粒物个体暴露采样器采集北京市道路边、公共汽车、地铁等不同交通环境下的PM_2.5样品,采用GC-MS测定ρ(PAHs),结合PAHs组成特征以及特征化合物比值等鉴别PAHs来源,根据苯并芘等效毒性(BEQ)、等效致癌浓度(BaPE)及致癌风险等参数评估PAHs呼吸暴露的健康风险. 结果显示:①观测期间,北京市道路边、公共汽车和地铁内ρ(∑PAHs)平均值分别为(120±119)、(101±46.6)、(50.8±25.6)ng/m3;②3种交通环境下PAHs特征成分谱相似,ρ(荧蒽)/[ρ(荧蒽)+ρ(芘)]、ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)/[ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)+ρ(苯并[g,h,i]苝)]均大于0.5,ρ(苯并蒽)/[ρ(苯并蒽)+ρ()]大于0.35,表明机动车尾气和燃煤排放是北京冬季3种交通环境下PAHs的重要贡献源;③分别采用美国加州环境保护局(California Environment Protection Agency,CalEPA)和世界卫生组织(World Health Organization,WHO)方法计算致癌风险可知,2种方法计算的道路边PAHs的致癌风险(19.8×10-6、15.6×10-4)最高,约为公共汽车及地铁内的1.4和3.6倍;④道路边与公共汽车内的PAHs在PM_2.5中更为富集,道路边PAHs污染水平及健康风险在高ρ(PM_2.5)环境下增加显著.      

腐殖酸光敏化降解土壤中多环芳烃的动力学

多环芳烃化合物(PAHs)由于致癌、致畸和致突变而受到广泛关注。实验以多环芳烃菲(Phe)和芘(Pyr)为目标污染物,研究了腐植酸和紫外辐射强度对PAHs光降解动力学的影响,及腐植酸光敏化光降解土壤中PAHs的机制.结果表明,腐殖酸光敏化降解Phe和Pyr符合一级动力方程,随着腐殖酸投加量的增加,Phe和Pyr的动力学常数也逐渐增加,半衰期缩短,在添加0、10、20、30、40 mg/kg腐植酸后,Phe的半衰期分别为52.90、47.79、43.86、37.87、34.48 h,Pyr的半衰期分别为45.90、38.50、36.09、30.26、29.74 h;腐殖酸可以将吸收光能传递给土壤中Phe和Pyr使其发生敏化光解,也可以使Phe和Pyr发生光氧化反应;随着辐射强度的增加,PAH光降解速率增加。该研究为应用腐殖酸光敏化降解土壤中PAHs有机污染物提供了参考依据。