成渝城市群PM2.5的时空分布及其影响因素研究

随着工业化与城镇化的深入推进,成渝城市群的PM_2.5污染不断加剧,呈明显的区域性与复合性特征.该研究以2015—2017年成渝城市群空气质量监测站的日均ρ（PM_2.5）数据为基础,结合区域气象、遥感与统计年鉴等多源数据,采用反距离插值法分析了ρ（PM_2.5）的时空分布差异,采用Moran's I指数与LISA指数探索了ρ（PM_2.5）的全局和局部空间自相关性,并利用空间回归模型研究了自然、经济社会等因素对ρ（PM_2.5）的影响.结果表明:①成渝城市群ρ（PM_2.5）分布存在明显的时空差异.时间上,2015年PM_2.5污染最严重,ρ（PM_2.5）年均值为54.38 μg/m3,2016年、2017年PM_2.5污染状况逐年减轻,ρ（PM_2.5）年均值分别为53.68与47.56 μg/m3;空间上,成渝城市群东北部ρ（PM_2.5）较低,而南部ρ（PM_2.5）较高.②空间自相关分析结果表明,PM_2.5污染在成渝城市群存在显著的空间聚集性,成渝城市群南部ρ（PM_2.5）呈高值-高值聚集,成渝城市群北部ρ（PM_2.5）则呈低值-低值聚集.③空间回归结果表明,成渝城市群范围内某一地区邻近区域的ρ（PM_2.5）平均值增加1%时,该地区ρ（PM_2.5）将上升至少0.38%.城镇化率对ρ（PM_2.5）的影响最大,其次是第一产业增加值,再次是工业增加值占比和降水量.城镇化率、降水量与ρ（PM_2.5）呈负相关,而第一产业增加值、工业增加值占比与ρ（PM_2.5）呈正相关.研究显示,加快城镇化进程、减少第一产业排放、降低工业增加值占比（尤其是重污染工业）是有效解决成渝城市群PM_2.5污染的重要手段.      

中国典型城市群PM2.5污染特征研究进展

为进一步梳理近年来我国城市区域大气PM_2.5污染防治方面的研究成果,基于我国31个城市PM_2.5污染现状,以城市群为视角,总结了京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群PM_2.5组成与污染特征,分析了PM_2.5及其含碳气溶胶、水溶性无机离子、地壳元素等的整体特征,并在城市群间进行对比分析.结果表明:①3个城市群的ρ（PM_2.5）高低顺序依次为京津冀城市群>川渝城市群>长三角城市群,长距离传输使PM_2.5污染成为京津冀城市群、长三角城市群与川渝城市群面临的共同问题.②3个城市群的PM_2.5中均以SNA和OC为主,尽管ρ（PM_2.5）水平有下降趋势,但个别污染物（如SNA）略呈上升趋势.③京津冀城市群与川渝城市群的ρ（OC）接近,并且均高于长三角城市群的80%,较高的ρ（OC）/ρ（EC）反映我国城市群普遍存在SOC污染.④各城市群PM_2.5监测网（如监测时间和采样方法）发展水平迥异,城市群之间的相互影响和传输机制尚不清楚.建议今后的研究向以下几个方面扩展:①对城郊乡村等大气背景点,以及水库、湖泊等地化循环的重要源汇区域开展研究.②针对同一区域开展采样时段更长且研究方法和分析手段上保持一致的研究.③借用国外经验公式时需考虑我国国情,对基础研究方法开展一系列优化,建立符合我国国情的标准化研究方法.      

长三角地区PM2.5区域性污染时空变化特征

为定量分析长三角地区PM_2.5区域性污染的变化特征,建立适用于长三角地区的PM_2.5区域污染划分标准,基于2015—2020年长三角地区41个城市日均ρ(PM_2.5)开展区域污染变化趋势研究,并针对长三角PM_2.5重度区域污染开展了时空变化以及网络特征分析. 结果表明:①2015—2020年长三角三省一市年均ρ(PM_2.5)降幅均在25%以上,城市ρ(PM_2.5)分布呈北高南低的特征,南北城市之间ρ(PM_2.5)差异较大,ρ(PM_2.5)最高值与最低值相差35~46 μg/m3. ②2015—2020年长三角PM_2.5区域污染天数比例为16.9%~35.9%,以轻度污染为主,不同年份中度和重度污染天数比例差异较大,且主要出现在秋冬季,轻度、中度和重度污染天数均呈波动下降趋势. ③与2015年相比,2019年和2020年PM_2.5区域污染天数分别减少了38和69 d,且PM_2.5重度区域污染持续天数和重度及以上污染城市数量均呈减少趋势. ④PM_2.5重度区域污染日,长三角城市之间表现出较强的污染关联性,并可划分为4个子群. 以连云港市为代表的子群1位于长三角地区北部,PM_2.5污染相对较重,受长三角区域内输送影响较小,但对区域内其他城市有一定的输送影响;以宁波市为代表的子群2和以南京市为代表的子群4受长三角区域内输送影响较大,并指示了东路沿海和中路两条污染传输通道;以安庆市为代表的子群3位于内陆地区,污染独立性相对较强,受长三角区域内输送影响较小,同时对长三角其他城市影响也较小. 研究显示,长三角地区PM_2.5污染改善显著,但重度区域污染尚未消除,中北部城市的联防联控将对改善PM_2.5区域污染起积极作用.      

2013—2015年中国PM2.5污染状况时空变化

自2013年我国首次开展全国范围PM_2.5近地面监测以来,少有研究从全国空间尺度分析近3年全国PM_2.5污染状况时空变化的总体特征,识别PM_2.5污染加剧或缓解的空间范围,更缺乏直接对比评估国家大气污染重点防控区内外PM_2.5污染特征变化的差异.基于2013—2015年PM_2.5监测数据,综合运用时空统计分析与空间插值制图手段,揭示近3年ρ(PM_2.5)及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析“三区十群”区域内外ρ(PM_2.5)的变化差异.结果表明,2013—2015年,全国持续监测的413个站点中有335个监测站点ρ(PM_2.5)年均值下降,其中218个站点实现连续两年年均浓度降低,74个站点ρ(PM_2.5)年均值降至符合国家二级标准;全国大部分地区ρ(PM_2.5)年超标率由50%以上降至30%以下,重度污染站点占比由88.38%降至73.77%,严重污染站点占比由65.86%降至36.35%;长三角城市群、长株潭城市群、武汉及周边城市群、陕西关中城市群PM_2.5污染呈现明显好转趋势;西藏、云贵高原以及海峡西岸城市群、珠三角城市群等沿海地区ρ(PM_2.5)一直较低,空气质量相对优良;但与此同时,京津冀城市群、山东半岛城市群及河南中部和北部地区仍是中国PM_2.5重污染区域,新疆西南部、合肥、南昌等地区逐渐形成新的PM_2.5重污染格局.      

“大气十条”实施结束川南城市群秋季霾污染过程中水溶性离子特征

为了解《大气污染防治行动计划》（“大气十条”）实施结束后川南城市群大气PM_2.5的污染状况,于2018年11月7～19日在内江、自贡、宜宾和泸州这4个城市同步采集PM_2.5样品,结合天气形势分析了秋季PM_2.5及主要水溶性离子的污染特征,并利用后向轨迹聚类分析探讨了区域输送对该地区大气污染的影响.结果表明,川南城市群秋季大气平均ρ(PM_2.5)为（67.2±38.3）μg·m^-3,泸州最高而内江最低;SNA(SO^2-₄、 NO^-₃和NH⁺₄)在PM_2.5中占比为33.3%,其中NO^-₃为首要离子组分;由“大气十条”实施中期（2015年）至实施结束（2018年）,内江、宜宾和泸州秋季ρ(PM_2.5)分别增加了13.8%、 47.2%和69.1%,自贡持平;由于大气...     

基于WRF-CMAQ模型的辽宁中部城市群PM2.5化学组分特征

为了探究北方寒冷地区城市PM_2.5化学组分特征,采用WRF-CMAQ模型对辽宁中部城市群2019年1月、4月、7月、10月及一次重污染过程（2019年1月11—14日）的PM_2.5化学组分展开模拟分析.结果表明:WRF-CMAQ模型分析下SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5浓度模拟值与监测值的相关系数（R）在0.63~0.82之间,PM_2.5组分中SO₄2-、NO₃-、NH₄+、EC、OC浓度的相关系数（R）在0.59~0.88之间,WRF-CMAQ模型对大气污染物及PM_2.5主要化学组分的模拟效果较好,可以反映PM_2.5及其组分的时空变化特征.通过对模拟结果的进一步分析发现,辽宁中部城市群PM_2.5中SNA（SO₄2-、NO₃-、NH₄+三者的合称）的占比为37%,与成渝城市群、长三角地区、京津冀地区城市相比,PM_2.5二次污染程度较低,一次污染仍是PM_2.5的主要来源.1月、4月、7月、10月PM_2.5中[NO₃-]/[SO₄2-]（质量浓度比）分别为0.62、0.44、0.15、0.50,表明该区域的燃煤污染对PM_2.5的贡献大于机动车尾气的贡献,该现象在秋冬季尤为明显;硫氧化率（SOR）普遍处于较高水平,分别为0.34、0.54、0.61、0.58,表明该区域燃煤排放的SO₂更易对PM_2.5产生贡献.同时,全年OC/EC（质量浓度比）的平均值为3.6,说明碳气溶胶的贡献主要来自机动车尾气的排放与化石燃料燃烧.通过分析2019年1月11—14日重污染过程PM_2.5组分浓度的逐小时变化发现,该时段中SOR与NOR分别是1月平均值的1.2与2.0倍,NOR的提升导致PM_2.5中NO₃-浓度占比上升了8%,超过SO₄2-的占比,这表明该重污染过程中机动车尾气对PM_2.5的贡献超过平常时段.研究显示,辽宁中部城市群的大气污染呈燃煤与机动车尾气为主的复合型污染特征,尤其在重污染天气下,实施工业限产的同时,加强机动车限行尤为重要.      

2015~2018年中国代表性城市PM2.5浓度的城乡差异

选取中国6大城市群中的11座代表性城市为研究区域,将监测站点划分为城区、郊区和乡村站,进而分析各城市间PM_2.5浓度的城乡差异规律.结果表明,同一城市群各城市之间,或同一城市的城区、郊区、乡村站间PM_2.5日变化皆较为相似.京津冀和长三角地区的城市城区PM_2.5浓度最高,高于郊区7.8%~9.7%,高于乡村11.3%~16.9%,而粤港澳大湾区和内陆城市群（成渝、长江中游、关中平原城市群）的城市郊区PM_2.5浓度最高,高于城区2.6%~11.2%,高于乡村16.7%~26.5%.各城市间城乡PM_2.5浓度差值的日变化规律不尽相同,可呈单峰（如上海）或双峰（如杭州）变化,极值可出现在白天（如广州）,亦可在夜间（如深圳）.PM_2.5的排放与传输扩散共同对11城市城乡PM_2.5浓度分布产生影响.     

基于受体和化学传输的综合模型解析重庆PM2.5来源

为进一步提高PM_2.5污染源解析的准确性,研究提出一种基于受体和化学传输的综合源解析模型（CTM-RM）,并以重庆冬季一次典型PM_2.5污染过程为例（2019年1月21～27日）开展模型评估与应用.结果表明,观测期间基于CTM-RM获得的模拟误差平方值较CAMx/PSAT低84.58%,PM_2.5及其化学组分浓度的模拟相对误差值较CAMx/PSAT下降15.69%～92.86%;此外,CTM-RM还可以获取重庆市PM_2.5污染源贡献的时空分布特征.观测期间,主城区PM_2.5农业源、工业源、电力源、民用源、交通源和其他源的调整因子R值分别为1.39±0.38、 1.54±0.48、 1.01±0.13、 1.02±0.58、 0.86±0.59和0.58±0.67,各污染源R值的累积分布函数差异明显.民用源和工业源是主城区PM_2.5的主要污染源（46.23%和28.23%）.与其他源不同,污染日交通源贡献率（8.62%）同比清洁日显著上升（P<0.00...     

武汉冬季大气PM2.5小时分辨率源贡献识别及潜在影响域分析

冬季是我国大气细颗粒物(PM_2.5)污染较为严重的时段,武汉市PM_2.5受到明显的区域传输影响.本研究基于小时分辨率PM_2.5组分观测数据,采用受体模型,解析武汉冬季大气PM_2.5各类源的实时贡献.结合轨迹聚类和浓度权重,识别影响各类源的传输路径和潜在源区.武汉冬季大气平均ρ(PM_2.5)为（75.1±29.2）μg·m^-3.观测期间共有两次污染过程,第一次污染过程主要受西北方向气团影响,水溶性离子升高是PM_2.5呈现高值的主要原因,ρ（NH⁺₄）、ρ（NO^-₃）和ρ（SO■）分别是清洁时段的1.6、 1.7和2.1倍;第二次污染过程则以正东方向气团为主,二次有机组分有明显的生成.对武汉冬季大气PM_2.5贡献最大的是二次源（34.1%）,其次是机动车尾气（23.7%）、燃煤（11.5%）、道路尘（10.9%）、钢铁冶炼（8.7...     

2018年春节期间京津冀及周边地区烟花禁放效果评估

为了评估2018年春节期间（2月15—16日）京津冀及周边地区“2+26”城市烟花禁限放措施的效果,采用浓度特征对比、ρ（PM_2.5）/ρ（CO）等方法,对“2+26”城市的ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）进行分析,并定量估算了除夕夜烟花燃放对ρ（PM_2.5）和ρ（SO₂）的贡献率.结果表明:“2+26”城市烟花的集中燃放会导致ρ（PM_2.5）、ρ（SO₂）显著增长,出现以PM_2.5为首要污染物的重污染时段,2018年12月16日03:00区域内14个城市ρ（PM_2.5）达到重度及以上污染水平,呈区域性污染特征;与2017年同期（1月27—28日）相比,2018年春节期间（2月15—16日）14个城市烟花燃放对ρ（PM_2.5）平均贡献量呈下降趋势,其中,淄博市、济南市、北京市降幅最大,分别下降了85.2%、74.6%和65.2%,表明烟花禁限放措施起到了显著的污染削峰作用;与城区相比,周边郊县ρ（PM_2.5）显著高于城区,呈“农村包围城市”的现象,说明城区监测点位受到郊县等周边地区烟花燃放的传输影响.研究显示,虽然城区烟花禁限放措施起到了显著的削峰作用,但城区监测点位空气质量仍受到郊县等周边地区烟花燃放的传输影响,导致大气重污染的发生.      

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O^-₂是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

高通量中子发生器排放气体中氚去除研究 Ⅱ.回收率与干燥剂性能间的关系

净化含氚气体大多是采用氧化-吸收法。在一定的温度下,催化剂使氚气快速氧化成氚水,然后用干燥剂吸收。净化效率不仅取决于催化-氧化效率,而且取决于干燥剂吸收氚水的能力。 我们分别对A₁₂,A₁₀,A₇,A₁₃,A₁₄,A₉,A₁₆,A₁₇等干燥剂的性能进行了研究,比较了部分试剂的干燥能力、吸收容量、机械强度及不同温度下的解吸能力,为除氚