内蒙古河套灌区盐碱土壤N2O排放特征

选择内蒙古河套灌区强度盐碱土壤S₁[电导率（EC）2.60dS/m]和轻度盐碱土壤S₂[电导率（EC） 0.74dS/m]为研究对象,2014~2016年,利用静态箱法3年野外原位观测试验,研究盐碱土壤氧化亚氮（N₂O）排放通量.结果表明：2种不同盐碱程度土壤N₂O排放每年均存在显著差异,轻度盐碱土壤N₂O累积排放量低;随EC升高,土壤盐碱程度加重,土壤N₂O累积排放量升高.2014~2016年作物生长季（4~11月）轻度盐碱土壤N₂O累积排放量分别为180.6,167.6,118.2mg/m²;强度盐碱土壤N₂O累积排放量比轻度盐碱土壤分别增加19%、26%和45%,修复盐碱土壤成为减缓盐碱土壤N₂O累积排放的重要农艺措施.     

火力发电行业温室气体排放因子测算

为了解我国火力发电行业温室气体排放状况及排放因子,利用U23多组分红外气体分析仪及TH880F烟尘分析仪对全国30台具有代表性的火力发电机组排放的CO₂和N₂O进行了在线监测;监测及后续的数据处理阶段均遵循了联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)关于温室气体排放计算的质量保证和质量控制原则.利用统计学方法对数据进行处理,给出了CO₂和N₂O 3种表达方式的排放因子. 结果表明:CO₂排放因子主要受装机容量、燃料及机组使用年限与维护质量的影响;常规煤粉机组的N₂O排放因子随装机容量的增加逐渐变小,循环流化床机组N₂O排放因子最大;与IPCC缺省排放因子的比较表明,烟煤、褐煤的CO₂和N₂O排放因子均在IPCC缺省因子95%置信区间内,贫煤CO₂和N₂O的排放因子均大于IPCC缺省因子;天然气CO₂和N₂O排放因子与IPCC缺省因子相差不大.      

基于LEAP模型的兰州市道路交通温室气体与污染物协同减排情景模拟

基于LEAP模型,构建了2015～2040年兰州市道路交通发展“零措施”的基准（BAU）情景以及低碳（LC）和强化低碳（ELC）这2个节能减排情景,模拟评估各项政策和措施下能源消耗情况和温室气体与大气污染物协同减排效果.结果表明,LC情景能源消耗和CO₂排放将于2026年达峰,ELC情景能源消耗和CO₂排放将于2020年达峰;两种情景下,NO_x、 CO、 HC、 PM_2.5和PM₁₀等污染物排放量于2015～2017年间开始出现大幅下降,下降趋势于2023年前后逐渐减缓.结合措施可行性和减排成本,LC情景可作为兰州市道路交通碳达峰减排情景：到2040年能源消耗量、 CO₂、 NO_x、 CO、 HC、 PM_2.5和PM₁₀排放相对于BAU情景的削减率分别达到-24.17%、-26.57%、-55.38%、-65.91%、-72.87%、-76.66%和-77.18%.兰州市道路交通当前应以公共...     

环境水对FeMnO3和NiMnO3室温催化氧化甲醛的影响

环境水会影响催化剂的性能,设计合成耐湿的锰复合氧化物催化剂用于甲醛氧化具有重要实用意义 . 采用共沉淀法合成了 FeMnO₃和NiMnO₃催化剂,研究了不同湿度条件（RH=0、40%、65% 和 90%）对 FeMnO₃和 NiMnO₃催化剂室温催化氧化甲醛活性及稳定性的影响 . 结果表明,在相对湿度为 40% 和 65% 时,水的加入在催化剂表面形成缔结吸附水,提高了甲醛室温催化氧化的转化率 . 在反应10h后,FeMnO₃和NiMnO₃催化剂上甲醛的转化率都大于 15%. 在相对湿度为 40% 时,水的加入有利于增加催化剂表面高价态 Fe 和 Ni 金属及表面氧物种含量,并且有利于生成易于分解成 CO₂和 H₂O 的碳酸盐中间物种 . 该研究可为制备甲醛催化氧化的耐湿催化剂提供参考及加深人们对环境水影响下甲醛催化氧化机理的理解 .     

城市污泥堆肥对土壤温室气体排放的短期影响

采用田间试验,施用2种城市污泥堆肥（含生物质炭和不含生物质炭）,通过静态暗箱-气相色谱法研究污泥堆肥土地利用过程温室气体排放特征,探讨施用污泥堆肥的短期影响作用.结果表明,在观测时间内,N₂O排放主要集中在前3周,约占总排放量的87.9%~95.6%.N₂O排放量均随污泥堆肥施用量的增加而增加（P<0.05）,裸地N₂O排放量高于种植作物处理.施用含生物质炭污泥堆肥能减少土壤N₂O排放,且随着施用量的增加,N₂O减少量越大（P<0.05）.CH₄排放量较低,在试验前期和后期主要为负,总体表现为吸收CH₄.各处理吸收CH₄主要集中在第18d以后,其CH₄吸收量占总吸收量的52.1%~66.7%.施用含生物质炭污泥堆肥处理CH₄吸收量比不含生物质炭污泥堆肥处理低35.2%~62.2%,同时,裸地CH₄吸收量明显高于种植作物处理（P<0.05）.CO₂排放也主要集中在18d以后,约占排放总量的50.5%~61.8%.种植作物能促进CO₂的排放,种植作物处理是裸地的1.34~1.57倍.在观测时间内,污泥堆肥土地利用是CH₄的弱吸收汇,是N₂O和CO₂的排放源,施加污泥堆肥能显著增加土壤N₂O和CO₂的排放.施用生物质炭污泥堆肥短期内能够减少温室气体总排放量,温室气体减排量达到20.41%~62.51%.     

曝气灌溉条件下土壤N2O排放特征及影响因子分析

为了明确曝气灌溉下土壤N₂O排放特征及主要影响因子,实验设置了2个灌水量（70%和90%田间持水量）和2个增氧水平（5,40mg/L）,采用静态箱法和qPCR技术对土壤N₂O通量及土壤关键功能基因进行测定,研究不同灌水量和增氧水平对土壤充水孔隙度、溶解氧、氧化还原电位（Eh）、矿质氮及氨氧化古菌（AOA）、氨氧化细菌（AOB）和反硝化基因（narG和nosZ）的影响.结果表明：培养过程中,各处理N₂O排放通量均呈现先增加后降低的趋势,于灌溉后1d达到峰值;曝气量和灌水量的增加可显著增加土壤N₂O的排放通量和排放峰值.灌溉造成土壤含水量增加的同时,降低了土壤溶解氧和Eh;曝气可提高土壤溶解氧和Eh,改善土壤通气性（P<0.05）,而对土壤充水孔隙度无显著影响.土壤充水孔隙度、Eh、NO₃^--N含量是曝气灌溉下驱动土壤N₂O排放的主要理化因子.曝气显著增加了AOA的基因拷贝数,且N₂O排放与AOA的基因拷贝数呈显著正相关关系（P<0.05）.研究结果为进一步明确曝气灌溉对土壤N₂O排放的影响机制和曝气灌溉模式下农田N₂O排放管理提供支撑.     

粪肥铜锌残留对土壤N2O排放及其关联因子的影响

为探究不同pH值农田土壤对猪粪中典型重金属(Cu, Zn)残留的响应,采用酸(pH值为5.81),中(pH值为7.18),碱(pH值为8.00)3种菜地土壤,分别设置不添加猪粪(CK),等氮添加有机猪粪(M)以及集约化养殖业产出的高Cu, Zn残留猪粪(MP)3种处理,干湿交替预培养至猪粪中易利用底物基本耗尽后追加尿素,以进一步分析MP中残留有效Cu、Zn对N₂O排放及其相关因子的影响.结果表明,不同pH值土壤N₂O排放对添加MP响应不同,MP在酸性和碱性土壤中显著抑制N₂O排放,在中性土壤中则显著促进N₂O排放(P<0.05).与有效Cu, Zn显著相关的产N₂O底物和微生物因子在不同土壤中存在一定差异.逐步回归分析表明酸性土壤N₂O排放的主要驱动因子为NH₄⁺-N转化量,有效Zn含量和18SrRNA丰度,碱性土壤N₂O排放仅受NO₃^--N...     

氨氧化过程中稻壳生物炭抑制酸性农田土壤N2O排放

为探明在土壤环境有利于氨氧化作用发生的条件下,稻壳生物炭对酸性农田土壤N₂O排放的影响,将生物炭分别按质量比0%（对照）、2%、5%和10%与土壤充分混匀,开展为期17d的室内静态土壤培养实验,研究土壤N₂O排放速率的日变化以及整个培养期间的N₂O累积排放量.同时,测定了培养终态土壤样品的pH值、NH₄⁺-N、NO₃^--N、NO₂^--N和溶解性有机碳（DOC）含量,分析稻壳生物炭对土壤N₂O排放影响的机理.结果表明,不同稻壳生物炭添加量均显著抑制了酸性农田土壤的N₂O排放（P<0.001）,且以5%和10%处理的抑制作用最明显;与对照处理相比,2%、5%和10%处理的N₂O累积排放量分别减少了87.68%、94.59%和96.90%.培养前后土壤pH值、NH₄⁺-N和NO₃^--N含量的变化表明,稻壳生物炭显著促进了土壤的硝化作用,尤其是5%和10%处理.线性回归分析表明,土壤N₂O排放速率与NO₂^--N含量显著正相关（P<0.01）,且NO₂^--N含量对N₂O排放速率的解释程度为45%.由于稻壳生物炭促进了土壤的硝化作用,使NO₂^-更易转化为NO₃^-,减少了NO₂^-积累,进而减少了通过硝化菌反硝化作用途径产生的N₂O.培养结束时,5%和10%处理的DOC含量显著高于对照处理,但培养过程中,稻壳生物炭并未显著促进土壤有机碳矿化.     

不同稻作系统土壤的CH4产生潜力与产生途径

不同稻作系统土壤的CH₄产生潜力,特别是CH₄产生途径（主要为乙酸发酵和CO₂/H₂还原）间的差异尚不明确.通过添加与不添加氟甲烷（CH₃F）抑制剂（添加比例分别为2%和0%）的土壤厌氧培养试验,并采用稳定性碳同位素等方法,对我国3类典型稻田生态系统（稻-麦轮作,RW;稻-休闲,RF;双季稻,DR）土壤CH₄产生累积浓度、 CH₄产生潜力、溶解性有机碳（DOC）含量、乙酸含量和乙酸产CH₄的相对贡献率(f_ac值)进行了对比研究.结果表明,RF的CH₄产生潜力为7.18μg·（g·d）^-1,显著低于RW[10.33μg·（g·d）^-1]和DR[13.42μg·（g·d）^-1]（P<0.05）;相关分析表明,CH₄产生潜力与土壤阳离子交换量及pH呈显著负相关（P<0.01）;...     

生物可降解地膜覆盖对关中地区小麦-玉米农田温室气体排放的影响

为探究生物可降解地膜覆盖对冬小麦-夏玉米轮作农田生态系统温室气体排放的影响,布设了普通地膜覆盖（PM）、生物可降解地膜覆盖（BPM）和无覆盖（CK）这3个处理,采用静态暗箱-气相色谱仪法监测了2018～2019年土壤CO₂、 CH₄和N₂O的排放通量,并用水分利用效率（WUE）、温室气体排放强度（GHGI）和净生态系统经济预算（NEEB）指标评估覆膜对作物产量、农田环境和经济效益的影响.结果表明,与CK相比,PM和BPM增加了玉米季土壤CO₂的排放,PM处理下CO₂排放总量高于BPM处理（P>0.05）.PM和BPM处理均能够显著减少土壤对CH₄的吸收,CH₄的年吸收量较CK处理分别减少了42.0%和24.2%（P<0.05）.与CK相比,PM和BPM增加了小麦季N₂O排放总量（P>0.05）,而显著降低了夏玉米季N₂O排放（P<0.05）.覆膜能够提高作物产量和水分...     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

Novel CeO2@TiO2 core–shell nanostructure catalyst for selective catalytic reduction of NOx with NH3

The CeO₂@TiO₂ core–shell nanostructure catalyst prepared by a two-step hydrothermal method was used for selective catalytic reduction (SCR) of NOx with NH₃ in this study. The catalyst presented the obvious core–shell structure, and the shell was amorphous TiO₂ which could protect the active center from the SO₂ erosion. The catalyst showed high activity and stability, excellent N₂ selectivity and superior SO₂ resistance and H₂O tolerance. Characterizations such as TEM, HR-TEM, XRD, BET, XPS, NH₃-TPD, and H₂-TPR were carried out. The results indicated that the catalyst had large surface area and the active sites were well dispersed on the surface. The NH₃-TPD, H₂-TPR and XPS results implied that its increased SCR activity might be due to the enhancement of NH₃ chemisorption and the increase of active oxygen species, both of which were conductive to NH₃ activation. The excellent catalytic performance suggests that it is a promising candidate for SCR catalyst.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

外源脱落酸缓解二氧化硫对胡杨细胞的毒性

二氧化硫(SO_2)是一种常见的大气污染物.前期研究表明,过氧化氢(H_2O_2)和一氧化氮(NO)参与调控SO_2诱导的胡杨细胞毒性.脱落酸(ABA)是一种植物逆境激素,目前关于ABA在植物细胞响应SO_2胁迫中的具体作用并不清楚.因此,本文以胡杨愈伤细胞为材料,采用SO_2衍生物处理,研究外源ABA在植物细胞SO_2毒性缓解中的作用及相关机制.结果发现:2 mmol·L~(-1)SO_2衍生物处理胡杨细胞9 h后,细胞电解质外渗率和细胞死亡率明显增加;外源施用5μmol·L~(-1)ABA可明显缓解SO_2对胡杨细胞的毒性,降低电解质外渗率和细胞死亡率.2 mmol·L~(-1)SO_2衍生物胁迫下,与SO_2单独处理组相比,添加外源ABA能够使胡杨细胞的抗坏血酸过氧化物酶(APX)和过氧化氢酶(CAT)活性分别提高23.9%和48.0%,从而减少胞内H_2O_2水平.此外,SO_2胁迫下,外施ABA后胡杨细胞的Pe Nia1、Pe Nia2基因表达受到明显抑制,细胞硝酸还原酶(NR)活性降低24.1%,胞内NO合成减少.以上结果表明,SO_2胁迫下,外源施加ABA可有效降低胡杨细胞内H_2O_2和NO水平,从而缓解SO_2对胡杨细胞的毒性.     

重铬酸钾对方形网纹瑵的毒性研究

研究了在２５℃条件下重铬酸钾对方形网纹蚤Ｃｅｒｉｏｄａｐｈｎｉａ ｑｕａｄｒａｎｇｕｌａ（Ｏ．Ｆ．Ｍｕｌｅｒ）存活，生殖和生长的影响。急性试验求得重铬酸钾对该蚤的２４ｈ和４８ｈＥＣ５０值分别为１．０１７９ｍｇ／Ｌ和０．４１２７ｍｇ／Ｌ；其可信限分别为０．４６９８－１．７１８０ｍｇ／ｌ和０．１９８０－０．６９８８ｍｇ／Ｌ。慢性试验以存活，生殖和生长为毒性指标，未觉察反应浓度（ＮＯＥＣ）为０．０６２５     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.