应用OSPM模式进行澳门街区峡谷污染评价

采用ＯＳＰＭ模式计算澳门城区街区峡谷内污染物浓度，进行污染评价．计算结果表明，对于高宽比较大的街区峡谷，ＯＳＰＭ模式有良好的适用性；在考察的时段内，澳门街区峡谷内机动车污染已经达到相当严重的程度，必须通过相应的措施进行控制．     

移动源排放VOCs特征及臭氧生成潜势研究—以兰州市为例

高浓度近地面臭氧(O_3)污染是国内外许多城市面临的大气污染问题,且近年来O_3浓度呈逐渐升高的趋势.随着城市规模日益扩大,移动源成为VOCs的主要排放源之一,对移动源的O_3生成潜势进行评估,并识别其关键物种和重点污染区域,可为城市O_3控制对策的制定提供科学依据.本文以兰州市移动源为例,结合排放系数、交通流量及相关统计数据,建立兰州市VOCs移动源排放清单,并使用最大增量反应活性(MIR)估算移动源VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,兰州市汽油车是移动源中最主要的OFP贡献源类,占移动源的71.12%;烯烃和芳香烃为移动源总OFP主要的贡献者,主要贡献物种为:乙烯、丙烯、甲醛、3-甲基-1-丁烯、甲苯、正丁烯、乙炔、间二甲苯、1,2,4-三甲基苯、邻二甲苯,这10个物种的OFP占移动源总OFP的67.29%;根据兰州市移动源VOCs排放的OFP贡献空间分布结果,移动源VOCs排放的重点控制区域为城关区和七里河区.     

不同人为源排放对珠江三角洲地区O3生成贡献的数值模拟

利用改进的二维欧拉空气质量模式对珠江三角洲地区不同类型人为源排放对该区域臭氧生成的贡献进行了模拟研究.结果表明,珠江三角洲区域臭氧生成受VOCs排放控制,流动源排放VOC最多,对臭氧生成的贡献也最大,分别占臭氧最大小时浓度和平均小时浓度的44%和67%;其次是溶剂和油漆挥发的贡献.点源和面源排放VOC较少,但排放NOx量大,二者对臭氧生成影响是负的.控制所有类型人为源排放,珠江三角洲区域臭氧日均浓度和最大浓度将分别减少78%和90%.模拟结果还显示,受气象场和光化学反应共同影响,珠江三角洲南部区域是臭氧浓度高值区.     

河南省典型炭素企业VOCs排放特征及臭氧生成潜势分析

挥发性有机物（VOCs）是主要的臭氧前体物之一,控制VOCs排放是打赢“蓝天保卫战”的重要组成部分.研究工业源VOCs排放特征和对O₃生成贡献对制定和修订相关VOCs排放标准、有针对性控制VOCs排放具有重要意义.炭素行业是非金属制品业的重要组成部分,属于高污染行业,对该行业有组织VOCs排放的研究鲜见文献报道.本文选取河南省某典型炭素企业Y炭素厂作为研究对象,通过实地采样分析了不同工序有组织和车间内、外无组织117种VOCs排放特征,计算臭氧生成潜势（OFP）并评估了不同VOCs类别和物种对O₃生成的贡献.研究表明,Y炭素厂排放因子为0.031 g·kg^-1,其中焙烧工序有组织VOCs排放量最大.总有组织排放占比较大的VOCs类别有烯烃（23.56%）、烷烃（21.24%）、芳香烃（18.17%）、卤代烃（15.34%）和含氧化合物（8.95%）等,占比较大的VOCs物种有乙烯（18.2%）、乙烷（11.5%）、苯（8.66%）和 乙炔（7.15%）等.车间内无组织排放占比较大的VOCs物种则为萘和四氯化碳等.总有组织排放的VOCs中,烯烃、芳香烃和含氧化合物的OFP占比较大,分别为71.72%、11.35%、10.05%,其中乙烯、丙烯的OFP占比分别为52.91%和13.98%,是需要重点治理的O₃生成前体物.     

一个沿海城市大气臭氧的本地生成过程及其对前体物的敏感性

在威海市两个采样点用苏码罐采集了全空气样品,利用三级冷阱预浓缩-GC/MS方法离线测定了空气样品中109种大气挥发性有机物(VOCs).使用基于观测的MCM机理大气化学模式(OBM-MCM)分析了大气臭氧生成对VOCs组分的敏感性及本地生成过程.结果表明:观测期间两个采样点的总挥发性有机物(TVOCs)平均浓度分别为27.84×10~(-9)和17.85×10~(-9),对TVOCs贡献最大的均是烷烃.模拟分析表明,大气臭氧生成与前体物的控制关系存在空间差异性,在一个观测点受VOCs控制,而在另一个观测点受NO_x和VOCs共同控制;模拟结果还表明,臭氧生成对活性烃类最为敏感,但是,含氧有机物、卤代烃和高碳烷烃对臭氧生成的影响和贡献也不可忽视;此外,计算了日平均臭氧净生成速率P(O_3)_(net),分别为6.41×10~(-9) h~(-1)和3.22×10~(-9) h~(-1),臭氧的本地生成过程扮演重要角色.     

我国日化用品使用挥发性有机物(VOCs)排放及臭氧生成潜势研究

溶剂使用源是挥发性有机物(VOCs)的重要排放源之一.近年来,VOCs排放清单中对工业生产类溶剂的VOCs排放估算较多,但对于生活类溶剂使用的研究有所欠缺.本研究以日化用品为研究对象,基于产品消费量、产品中的溶剂含量及其挥发特性,建立了我国2000-2017年日化用品使用的VOCs排放清单,并基于最大增量反应活性值(M...     

工业聚集区大气VOCs组成特征及对臭氧生成的影响

运用VOCs在线快速连续自动监测系统,检测了淄博市某工业集聚区大气中59种VOCs组分的浓度。结果表明:观测期间VOCs浓度平均值为(130.74±63.42)×10^-9(以体积分数计,全文同),其中,烷烃占41.17%±17.67%,烯烃占34.22%±23.79%,含硫有机物占12.20%±20.83%,芳香烃占6.70%±10.39%,炔烃占5.75%±6.49 %;烯烃类VOCs活性最高,尤其是乙烯、顺-2-丁烯和丙烯,其参与大气中光化学反应的能力较强。选取VOCs和O₃浓度不同的2个典型时段,用量子化学分子模拟对检出的含硫有机物与羟基自由基(·OH)的前线轨道能量差进行估算,发现甲硫醇、二甲基硫醚和二甲基二硫醚易与·OH发生链引发反应;分析2个时段VOCs组分对O₃生成的影响得出,当烯烃和芳香烃浓度不高时,因含硫有机物浓度增加,O₃浓度仍处于较高水平,含硫有机物是大气中O₃生成的主要贡献物。通过VOCs/NO_x判断敏感性发现,观测期间淄博市O₃生成对VOCs比较敏感,属于VOCs控制区。     

2017年厦门金砖会晤期间人为减排和气象条件变化对臭氧污染特征的影响

针对厦门"金砖会晤"空气质量保障活动，本研究选取2017年8月10日—9月10日的O₃、NO₂和挥发性有机物（VOCs），以及气象因子等在线观测数据，开展人为减排、副热带高压、台风等对东南沿海城市大气O₃污染特征的影响研究.结果表明，研究期间厦门大气O₃-8 h平均浓度为（110.0±40.6）μg·m^-3.与管控前相比，无台风影响的管控I期的O₃-8 h浓度上升了19.9 μg·m^-3，而管控II期的O₃-8 h浓度下降了27.9 μg·m^-3.对于管控I期和II期，台风影响下O₃-8 h浓度较无台风时段分别下降85.2 μg·m^-3和8.9 μg·m^-3.在排放控制和台风的共同作用下，峰会期间厦门大气O₃浓度的日变化显现出"削峰填谷"的特征.另外，与管控I期相比，管控II期O₃前体物VOCs浓度显著下降，其臭氧生成潜势（OFP）下降了44.6%.总之，运用区域联防联控策略，对臭氧前体物（NO_x和VOCs）实施针对性减排，可有效地降低沿海城市大气O₃日间最高浓度.     

机动车VOCs排放特征和排放因子的隧道测试研究

为了得到真实道路交通状态下的城市机动车排放因子,选取广州珠江隧道,进行了机动车VOCs排放特征和排放因子的隧道实验.实验得到隧道机动车平均排放因子为(0.52±0.07)g·km-1·辆-1,其中轻型车排放因子为(0.32±0.14)g·km-1·辆-1,重型车排放因子为(0.26±0.33)g·km-1·辆-1,摩托车排放因子为(1.16±0.26)g·km-1·辆-1.机动车排放的VOCs中烷烃占39.7%,烯烃和炔烃占35.3%,芳香烃占25.0%.排放物质居前三位的排放因子分别为乙烯(52.9±7.4)mg·km-1·辆-1、异戊烷(41.5±7.0)mg·km-1·辆-1和甲苯(31.7±5.5)mg·km-1·辆-1.隧道实验得到的排放因子与机动车台架实验的结果基本吻合.     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

石油炼化无组织VOCs的排放特征及臭氧生成潜力分析

选取我国光化学活跃的珠江三角洲地区(PRD)典型石油炼化工艺的炼油装置、化工装置和污水处理装置,采用离线和在线的多种先进仪器监测其VOCs的无组织排放特征,并采用间、对-二甲苯/苯(X/B)、甲苯/苯(T/B)、乙苯/苯(E/B)比值分析其VOCs的老化特征,采用最大增量反应活性法(MIR)、等效丙烯浓度法和OH自由基反应速率法(L_OH)3种方法综合评价其VOCs的化学反应活性及臭氧生成潜势(OFP).研究发现,炼油装置区和化工装置区总挥发性有机物(TVOC)浓度早晚高,中午低;污水处理区呈双峰趋势.3个装置区无组织排放的VOCs中烷烃浓度均占比最高,同一装置区内的不同装置VOCs排放特征不同.石化企业X/B、T/B和E/B值较城区和郊区的高,化工装置区的压缩碱洗装置区(CAW)T/B值最大.石化企业VOCs的活性较城区和郊区的强,其平均OH消耗速率常数为15.22×10^-12cm³/(mol·s),最大增量反应活性为4.21mol(O₃)/mol(VOC).化工装置区对石化企业OFP总量的贡献最高,为84.83%;其次是污水处理区,12.95%;炼油装置区最低,为2.22%.化工装置区的CAW对石化企业OFP贡献率最高,为34.26%;污水处理区的浮选池(FT)贡献率最低,为0.36%.     

漆包线行业挥发性有机物(VOCs)排放特征研究

根据“源头追踪”思路,结合生产工艺调查,现场采样及实验分析,研究了漆包线制造过程中挥发物有机物(VOCs)从原物料输入到产品输出(原物料输入、净化销毁、泄露、逸散、最终排放、产品残留)各环节的排放特征.结果表明,共检出41种VOCs,从原物料输入的VOCs,有81.1%得到了销毁,3.5%从涂料储槽,供漆系统等环节逸散,2.6%从炉膛出口及其他环节泄露,8.4%经管道有组织排放,只有极少部分残留在产品中.主要排放的VOCs成分是乙苯、甲酚、二甲酚、苯酚、二甲苯、N-甲基吡咯烷酮、二甲基甲酰胺.VOCs排放系数为(24.75±6.52)g VOCs/kg漆包线.采用排放系数法估算了2010年全国漆包线行业VOCs的排放量和2015年的预期排放量分别为2.62万t和3.19万t.     

珠江三角洲区域大气二次有机气溶胶的数值模拟

二次有机气溶胶是大气颗粒物污染的重要组分之一,确定大气中二次有机气溶胶污染状况及来源是深入了解大气颗粒物污染发生、演变规律及其影响因素的前提.基于珠江三角洲区域的污染源和气象资料,利用耦合了二次有机气溶胶模块的二维空气质量模式对区域尺度上的大气二次有机气溶胶污染状况和来源进行了模拟研究.结果表明,二次有机气溶胶生成具有明显的光化学反应特征,浓度高值出现在14:00左右;源排放较大的广州和东莞的部分地区及其下风向的中山、珠海和江门部分地区SOA浓度较高;几类主要污染源对SOA的贡献率分别为:生物源72.6%,流动源30.7%,点源12%,溶剂、油漆源12%,面源不足5%.     

载人汽车室内空气VOCs污染的指标评价

载人汽车是最常用的交通工具,车内空气VOCs危害健康,为分析车内苯、甲苯、乙苯、二甲苯、苯乙烯与TVOC的污染程度,依据国内外室内与车内空气品质标准,采用指标评价法进行了客观分析.结果表明,就我国GB/T 18883-2002《室内空气质量标准》、GB/T 17729-2009《长途客车内空气质量》、GB/T 27630-2011《乘用车内空气质量评价指南》、韩国、挪威、日本与德国的标准而言,载人汽车室内空气中最主要的VOCs污染物分别是TVOC、TVOC、苯、苯、TVOC、甲苯与TVOC及其车内空气污染的平均级别依次为中污染、中污染、清洁、轻污染、中污染、清洁与重污染;指标评价法能够有效分析车内空气品质,不同标准的选取对评价结果差异显著;德国标准最严格,而我国GB/T 18883-2002标准相对比较严格,GB/T 27630-2011标准最宽松.     

焦煤比对烧结烟气中挥发性有机物排放特性的影响

采用PF-300便携式甲烷、总烃、非甲烷总烃测试仪对烧结杯实验产生的烟气进行挥发性有机物含量分析,研究了烧结燃料焦煤比对烟气挥发性有机物排放特性的影响,结果表明：挥发性有机物在烧结过程中持续释放,其排放趋势与NOx相一致;TVOCs和MHC的生成与煤粉和焦粉的挥发分有显著的相关性,以煤粉为主要燃料时,适当配加焦粉不仅对TVOCs和MHC具有物理减排效应,还存在煤焦混合协同减排的效应.同时对国内某钢铁烧结机进行TVOCs排放浓度及分样组成检测,表明：该钢铁烧结机烟气中挥发性有机物排放浓度较高,其结果与烧结杯实验所得曲线一致;烧结工序VOCs分样检测主要化合物为乳酸乙酯、丙酮、苯、甲苯、正己烷等.     

A numerical study of summer ozone concentration over the Kanto area of Japan using the MM5/CMAQ model

We assessed the ability of the MM5/CMAQ model to predict ozone (O3) air quality over the Kanto area and to investigate the factors that a ect simulation of O3. We find that the coupled MM5/CMAQ model is a useful tool for the analysis of urban environmental problems. The simulation results were compared with observational data and were found to accurately replicate most of the important observed characteristics. The initial and boundary conditions were found to have a significant e ect on simulated O3 concentrations. The results show that on hot and dry days with high O3 concentration, the CMAQ model provides a poor simulation of O3 maxima when using initial and boundary conditions derived from the CMAQ default data. The simulation of peak O3 concentrations is improved with the JCAP initial and boundary conditions. On mild days, the default CMAQ initial and boundary conditions provide a more realistic simulation. Meteorological conditions also have a strong impact on the simulated distribution and accumulation of O3 concentrations in this area. Low O3 concentrations are simulated during mild weather conditions, and high concentrations are predicted during hot and dry weather. By investigating the e ects of di erent meteorological conditions on each model process, we find that advection and di usion di er the most between the two meteorological regimes. Thus, di erences in the winds that govern the transport of O3 and its precursors are likely the most important meteorological drivers of ozone concentration over the central Kanto area.     

Description of adsorption of hydrophobic organic compounds on sediment using multi-component adsorption model

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＴｈｅｔｒａｎｓｐｏｒｔａｎｄｆａｔｅｏｆＨＯＣｓｉｎｔｈｅｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔｉｓｈｉｇｈｌｙｄｅｐｅｎｄｅｎｔｕｐｏｎｔｈｅｉｒｓｏｒｐｔｉｖｅｂｅｈａｖｉｏｒｏｎｓｏｉｌａｎｄｓｅｄｉｍｅｎｔ.ＭａｎｙｓｔｕｄｉｅｓｈａｖｅｂｅｅｎｒｅｐｏｒｔｅｄｔｈａｔｔｈｅｐｒｅｄｏｍｉｎａｎｔｓｏｒｂｅｎｔｏｆＨＯＣｓｉｎｓｏｉｌ ｓｅｄｉｍｅｎｔｉｓｎｏｒｍａｌｌｙｔｈｅｓｏｉｌ ｓｅｄｉｍｅｎｔｏｒｇａｎｉｃｍａｔｔｅｒ (ＳＯＭ)ｆｒａｃｔｉｏｎ ,ａｎｄｔｈｅｓｏｒｐｔｉｏ…     

Study on the wind field and pollutant dispersion in street canyons using a stable numerical method

A stable finite element method for the time dependent Navier-Stokes equations was used for studying the wind flow and pollutant dispersion within street canyons. A three-step fractional method was used to solve the velocity field and the pressure field separately from the governing equations. The Streamline Upwind Petrov-Galerkin(SUPG) method was used to get stable numerical results. Numerical oscillation was minimized and satisfactory results can be obtained for flows at high Reynolds numbers. Simulating the flow over a square cylinder within a wide range of Reynolds numbers validates the wind field model. The Strouhal numbers obtained from the numerical simulation had a good agreement with those obtained from experiment. The wind field model developed in the present study is applied to simulate more complex flow phenomena in street canyons with two different building configurations. The results indicated that the flow at rooftop of buildings might not be assumed parallel to the ground as some numerical modelers did. A counter-clockwise rotating vortex may be found in street canyons with an inflow from the left to right. In addition, increasing building height can increase velocity fluctuations in the street canyon under certain circumstances, which facilitate pollutant dispersion. At high Reynolds numbers, the flow regimes in street canyons do not change with inflow velocity.     

广州市主干道附近大气污染物浓度的特征及影响因素研究

为研究城市主干道边的空气污染状况,通过采用自动监测系统,在2007年1月至2月期间,对广州市新港西路两侧以及附近大学校园内的空气质量进行监测,获得了其空气污染物浓度的特征：（1）空气污染水平高,NO2与PM10日均值超标率较高;（2）污染物时空分布不均匀,NO浓度白天通常比夜间高,路边监测点NO小时浓度为校园对照点浓度的3倍左右。同时,分析了污染物浓度与气象条件及主干道交通流量的关系。结果表明：污染物浓度与气象因素之间有较高的多元线性相关性,但与单个因素的相关性不强;路边监测点的NO小时浓度和校园对照点的N0。小时浓度均与车流量有较高的相关系数,而PM10与车流量无显著相关性。综合考虑气象因素与交通流时,多元线性回归方程的复相关系数更高。     

仲丁醇对苯乙烯臭氧化反应生成二次有机气溶胶的影响:实验和模型研究

通过烟雾箱实验,研究了仲丁醇对苯乙烯臭氧化反应生成二次有机气溶胶(SOA)的影响.结果发现,在烟雾箱实验中,过量仲丁醇的加入导致生成SOA的产率明显下降.同时,结合MCM气相机理和气-粒分配理论,将Criegee中间体与醛类的双分子反应添加到箱式模型中模拟烟雾箱中SOA的生成过程.模拟结果表明,在没有仲丁醇存在的情况下,次级臭氧化物在SOA组分中占1/2左右的比例.仲丁醇的加入消耗了大量的·OH,同时使得[HO_2]/[RO_2]比值升高,影响自由基相关的反应机制,使得SOA产率下降.另外,研究发现,Criegee中间体与醛类反应的速率常数也是影响SOA生成模拟的一个重要参数,需要进一步开展相关的动力学实验和理论研究.