上海城区二次污染物形成过程及影响因素研究

利用气溶胶质谱仪在上海典型城区开展了对夏季亚微米颗粒物(PM_1)浓度及化学组分的实时在线观测,旨在捕捉污染过程、研究二次污染物的形成机制及影响因素.结果发现,上海城区二次污染物,包括二次有机气溶胶(SOA)、硫酸盐与硝酸盐是PM_1的主要组成,占比为82.5%,其中,SOA(28%)、硫酸盐(27%)与硝酸盐(27%)的比重相当.观测期间捕捉到了一个清洁期与两次污染的生消过程,清洁期的二次有机与无机污染物显著受到局地日间光化学转化过程的影响,污染过程根据气象条件的不同可以分为不同的阶段,包括传输期、累积期与消散期.传输期与消散期的局地光化学过程对SOA的形成有显著的促进作用,累积期SOA受到颗粒相水含量与区域传输的共同作用.污染期硝酸盐浓度显著上升,液相反应是促进污染期硝酸盐生成的重要因素,而污染期硫酸盐主要受到区域传输的影响.     

天津市冬季重污染二次有机化学污染特征及VOCs对SOA生成潜势

基于天津市2019年1～3月超级观测站数据,研究重污染期间二次有机化学污染特征.重污染过程期间SOC约占PM_(2.5)质量的3.1%～3.8%,增长幅度显著高于PM_(2.5),二次有机化学反应对重污染PM_(2.5)有较大影响.VOCs增长幅度较PM_(2.5)低,可能与VOCs作为前体物生成二次颗粒物而有所消耗有关.乙烷/乙炔比值在2.0以上,但较污染前下降,说明尽管重污染期间气团老化,但活性有所提升.重污染期间VOCs对SOA的生成潜势为0.49～1.21μg·m~(-3),芳香烃对SOA生产贡献最大,贡献率大于90%,较污染前芳香烃类SOA生成潜势贡献升幅最大,说明芳香烃类是对SOA形成影响最大的物种.     

长三角淳安地区二次颗粒物污染形成机制

二次组分是长三角区域PM_(2.5)颗粒物的主要组成部分,研究二次细颗粒物污染特征以及形成机制对污染控制至关重要.本文揭示了长三角背景地区颗粒物的有机与无机组分的构成,实现了对二次有机气溶胶(SOA)总量的核算;并进一步结合气溶胶热力学模型,模拟颗粒物的理化性质,深入探讨颗粒相的水含量与酸碱度对二次污染物形成的影响.结果表明,长三角背景区域细颗粒的年平均浓度为33μg·m~(-3),主要成分为硫酸盐、硝酸盐、铵盐和有机物,其平均贡献分别为19%、15%、12%和19%.颗粒相中的硝酸盐主要为局地生成,其质量浓度主要受到温度与颗粒相铵盐浓度的影响;硫酸盐的生成受到区域传输与局地生成的耦合作用的影响.气溶胶热力学模型模拟的结果显示,长三角背景地区颗粒物总体呈现强酸性,其酸度受季节影响不大,但显著受到了颗粒相水含量的影响;颗粒相水含量对春季SOA生成的促进作用较夏季更为显著;夏季SOA在PM_(2.5)中质量浓度占比高达40%,其形成主要受到大气氧化性的影响.     

2015年石家庄市采暖期一次重污染过程细颗粒物在线来源解析

近年来,我国北方采暖期的大气污染问题备受关注.以2015年11月24日至12月4日石家庄地区一次重污染过程为例,采用大气细颗粒物实时在线源解析技术,对不同时段细颗粒物来源解析结果和各类源粒径分布、重污染期间各类源的质谱特征,结合气象条件进行综合分析.结果表明：重污染期间主要污染物来源为燃煤、工业工艺、机动车尾气和二次无机源;低压、静稳条件和低空传输共同作用下,以燃煤及工业工艺源排放颗粒物为主的细颗粒物严重累积,二次转化加剧,导致此次重污染的发生;来自燃煤源的颗粒物以混合碳为主,工业工艺源以金属为主,机动车尾气源以元素碳和金属锰为主,纯二次无机源以二次无机离子为主,来自扬尘源的颗粒物以铝、钙、铁和硅酸盐为主,生物质燃烧源以左旋葡聚糖LEV为主,餐饮源以有机酸为特征信号;与重污染前后不同,八类源于重污染发生期间在整个粒径段呈现均匀分布状态.     

复合污染条件下人为源VOCs的SOA生成研究进展

大气细颗粒物(PM_2.5)仍是我国空气质量持续改善的重大挑战.近年来,二次有机气溶胶(SOA)对PM_2.5的贡献日益凸显.因此,深入认识复合污染条件下SOA生成机制和影响因素可以为进一步降低PM_2.5提供重要理论依据.实验室模拟是深入认识SOA生成机制的关键途径,也是模式模拟参数化方案的可靠来源之一.主要综述了我国多污染物共存条件下典型人为源挥发性有机物(VOCs)的SOA生成研究进展,包括汽油蒸气VOCs、生物质燃烧VOCs和含氧VOCs形成SOA过程中,前体物浓度、芳香烃含量、无机气体、种子气溶胶和相对湿度(RH)等不同因素对SOA生成的影响;阐述了实际大气VOCs的SOA生成潜势及其影响因素,最后提出了目前在SOA机制研究方面存在的关键科学问题,并对未来的研究方向进行了展望.     

濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及来源解析

濮阳市作为京津冀周边地区大气污染传输通道城市之一,秋冬季重污染天气频发,空气污染问题严峻.为了研究濮阳市秋冬季大气细颗粒物污染特征及其主要来源,于2017年10月15日至2018年1月13日在濮阳市3个国控点对PM_(2.5)进行了手工膜采样与化学组分分析,并结合PMF受体模型,开展了细颗粒物来源解析研究.结果表明,濮阳市2017年秋冬季PM_(2.5)平均质量浓度为94. 16μg·m~(-3),濮水河管理处的污染状况最严重,进入采暖季后3站点均表现为重度及严重污染事件频发,轻度污染发生频率降低,重污染发生时NO_2与CO浓度升高明显. PM_(2.5)中的主要组分为水溶性离子(52. 33%)、碳质组分(25. 32%)和地壳元素(0. 08%),NO_3~-的含量高而SO_4~(2-)的浓度水平较低.重污染发生时,PM_(2.5)中水溶性离子、OC、EC和K浓度都出现了明显的升高,而地壳元素浓度降低.采样期间濮阳市的硫氮转化率水平较高,大气氧化性较强,硫氮转化促进了重污染的发生.濮阳市2017年NOx、CO和VOCs排放量较高,来源解析结果表明,濮阳市秋冬季PM_(2.5)主要来源分别为二次无机盐(37%)、工业源(16%)、二次有机气溶胶SOA(14%)、生物质燃烧源(12%)、移动源(9%)、燃煤源(7%)和扬尘源(4%).可见,二次转化在濮阳重污染的形成过程中起到重要作用,要减轻大气细颗粒物污染,需要重点控制工业源、生物质燃烧、移动源和民用散煤燃烧的排放.     

北京大气中飘尘(<10μm)与元素浓度的变化规律

大气中的颗粒物有固态的和液态的,其粒径从几十个埃到几百个微米,差别很大.这与其来源、形成机制、物理化学性质及其在环境中的行为有密切关系.经研究结果表明,对人体健康影响较大的颗粒物,其粒径小于     

上海城区典型空气污染过程中细颗粒污染特征研究

采集了上海城区2009年10月10~21日期间2次空气污染过程的样品,在对污染过程分析的基础上,着重分析了PM2.5及其化学组分的变化,探讨了污染源及形成机制.研究表明,14日的灰霾过程主要由本地排放的污染物二次转化形成,PM2.5占PM10比重超过60%且PM2.5中离子组分含量高.17~19日的浮尘过程中,受北方沙尘影响本市粗颗粒浓度上升,PM2.5所占比重下降,二次离子组分从细颗粒物向粗颗粒物转移且Ca2+浓度上升,同时受到长江三角洲区域秸秆焚烧的影响,细颗粒物中K+, EC和OC含量高.因此,应在控制本地源排放的同时,加强对细颗粒尤其是二次细颗粒污染及其前体物的协同控制.     

北京市二次有机气溶胶生成潜势的日变化规律

二次有机气溶胶(secondary organic aerosol,SOA)是大气细粒子(PM_(2.5))的重要组成部分.研究实际大气SOA生成潜势的日变化规律对于认知SOA生成转化机制及其对大气细粒子污染的影响具有重要意义.首次使用氧化流动管反应器(oxidation flow reactor,OFR)研究了北京夏季城市大气SOA生成潜势的日变化规律,利用高浓度的羟基自由基(·OH)氧化进入反应器内的环境空气,直接测定SOA的生成潜势.结果表明,一天内,SOA生成潜势的小时均值在3.9~9.4μg·m~(-3)范围内变化,呈现夜间高白天低的趋势,在16:00左右达到最低.SOA生成潜势和甲苯等城市典型挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)变化趋势一致,而和臭氧浓度反相关.实验结果表明,除了边界层高度变化影响污染物浓度进而影响SOA生成潜势以外,夏季白天强烈的光化学反应导致环境大气VOCs的消耗,对降低环境气体白天的SOA生成潜势值也有重要影响.同国外同类研究相比,北京环境大气由于具有更高的VOCs浓度,其SOA生成潜势要明显高于其他地区,可能对北京地区细颗粒物污染具有重要贡献.     

唐山一次冬季重污染过程污染特征及成因分析

选取河北省唐山市2017年12月27~31日一次典型重污染过程,开展其污染特征及成因分析,对污染期间气象要素、大气颗粒物组分特征进行综合研究.结果表明,此次大气重污染过程中PM_2.5平均质量浓度为154μg/m³,重度污染及以上时PM_2.5/PM₁₀为0.7;PM_2.5中SNA质量浓度占比达58.0%,OC/EC的比值为4.1,说明颗粒物二次反应和有机物在此次污染过程有较大贡献;长期均压场以及近地面高湿、小风、逆温的出现导致唐山地区大气层结稳定,加之周边地区区域传输的贡献,是导致此次大气重污染过程的重要影响因素.     

颗粒物污染特性分析

<正> 一、引言颗粒物以固态、液态及固-液态形式大量地存在于大气环境中。以前,大气污染问题一直被称为“烟尘”问题,因为很多大气污染事件的发生都与颗粒物污染有直接关系,例如1952年英国伦敦发生的“烟雾”事件就是由颗粒物和多种气体污染物协同作用所造成的。按照颗粒物产生机理可分为一次性颗粒物及二次性颗粒物。前者是从发生源直接排放到大气中的粒子;后者是存在于大气中的     

珠江三角洲区域大气二次有机气溶胶的数值模拟

二次有机气溶胶是大气颗粒物污染的重要组分之一,确定大气中二次有机气溶胶污染状况及来源是深入了解大气颗粒物污染发生、演变规律及其影响因素的前提.基于珠江三角洲区域的污染源和气象资料,利用耦合了二次有机气溶胶模块的二维空气质量模式对区域尺度上的大气二次有机气溶胶污染状况和来源进行了模拟研究.结果表明,二次有机气溶胶生成具有明显的光化学反应特征,浓度高值出现在14:00左右;源排放较大的广州和东莞的部分地区及其下风向的中山、珠海和江门部分地区SOA浓度较高;几类主要污染源对SOA的贡献率分别为:生物源72.6%,流动源30.7%,点源12%,溶剂、油漆源12%,面源不足5%.     

京津冀及周边地区秋冬季PM2.5爆发式增长成因与应急管控对策

京津冀及周边地区秋冬季大气重污染过程频发,而在一些污染过程中PM_2.5会呈现爆发式增长特征,受到社会、公众的广泛关注,但现阶段针对PM_2.5爆发式增长的成因仍缺乏系统性的认知.对京津冀及周边地区在2015-2019年秋冬季（10月-翌年3月）大气重污染过程进行整理分析,并以2016年12月16-22日和2019年1月10-14日两次典型重污染过程中的PM_2.5爆发式增长为典型案例进行成因解析,归纳得出PM_2.5爆发式增长的主要原因为本地积累、区域传输和二次转化.对于北京市,PM_2.5爆发式增长通常不是上述某一原因独立导致,而是三者综合作用的结果.对于主要由本地积累引起的PM_2.5爆发式增长,应提前采取预警应急措施,降低ρ（PM_2.5）峰值;对于主要由区域传输引起的PM_2.5爆发式增长,应开展区域应急联动,降低传输通道沿线城市对ρ（PM_2.5）累积的贡献;对于主要由二次转化引起的PM_2.5爆发式增长,应通过一次颗粒物和SO₂、NO_x、VOCs等气态污染物的协同减排,降低高湿条件下污染物二次转化的影响.在2016年12月16-22日的大气重污染过程期间,京津冀及周边地区通过采取上述应急管控对策,减少了主要污染物排放量,有效降低了ρ（PM_2.5）峰值.建议可根据各地PM_2.5爆发式增长的具体成因,通过提前采取重污染天气预警应急措施、区域应急联动和多污染物（一次颗粒物、SO₂、NO_x、挥发性有机物等）协同减排等应急管控对策,有效减少PM_2.5爆发式增长的次数、降低PM_2.5爆发式增长的速率,减缓大气重污染的发生和发展.      

北京2009~2010年冬、春季PM2.5污染特征

针对北京地区冬季和春季PM_2.5污染特征进行研究.于2009年12月～2010年5月在城市点采集24h 大气颗粒物样品,进行颗粒物主要化学组分分析.冬季和春季颗粒物的平均质量浓度分别为（84.97±68.98）μg/m³和（65.25±45.76）μg/m³.冬季和春季颗粒物中二次组分（SNA+SOA）有重要贡献,二次组分分别占颗粒物质量浓度的49%和47%.冬春季重污染时期较强的源排放和低温、低风速、高相对湿度等不利的气象特征使得颗粒物中二次无机离子SNA（NH₄⁺、NO₃^-、SO₄^2-）的比重较干净天明显上升,其中硝酸盐贡献的增强最为显著.同时冬春季有机物中二次有机组分贡献显著.而受一次源的影响,冬春季重污染时期一次有机物的增强.     

常熟市秋冬季典型大气重污染过程中PM2.5及其主要化学组分分析

利用2018-11-21—12-05常熟市空气质量自动监测站点的常规参数逐时数据、细颗粒物化学组分数据及大气颗粒物激光雷达监测结果,对常熟地区秋冬季一次重污染过程中PM_2.5及其主要化学组分（水溶性离子）的污染特征进行系统分析。结果表明:11-24—12-03常熟地区出现了一次持续重污染过程,PM_2.5浓度高值主要出现于高湿、小风、低边界层的天气条件下,且PM_2.5浓度与湿度呈显著正相关,受不利扩散条件下的局地污染累积及高湿状态下颗粒物二次转化影响较大。观测期间,二次离子（NO₃-、NH₄+、SO₄2-）在水溶性离子中占比较高,尤其是污染期,占比高达97%,受二次生成影响较大;其中,NO₃-在水溶性离子中占比最高。整个分析时段,SOR与NOR均值分别为0.38与0.22,污染期间SOR与NOR均值明显升高,分别达到0.47与0.32;4个阶段内仅有污染期时段的NO₃-、SO₄2-累积增长速率大于CO,此时NO₃->SO₄2-,该阶段主要受到NO₂二次转化影响,常熟市重污染期间应着重加强工业源与移动源的管控。     

京津冀地区二次有机气溶胶形成与来源的模拟研究

近年来我国多地区发生重大的霾污染,细颗粒物（PM2.5）浓度极高,来源复杂。有机气溶胶（OA）是PM2.5的重要组成成分之一,占北半球PM2.5质量浓度的20%—90%。在重霾期间二次有机气溶胶（SOA）对OA的贡献率可达44%—71%。因此,本文利用WRF-Chem模式模拟了2017年10月23—28日京津冀地区（BTH）一次重霾污染事件,评估了亚硝酸（HONO）的非均相反应、低温影响下羟基自由基（OH）的反应速率以及挥发性有机化合物（VOCs）对SOA生成的影响。模式较好地再现了BTH的大气污染物与SOA的时空变化特征。敏感性实验分析表明：在研究期间,非均相HONO源可使区域平均SOA浓度增加30.0%;提高·OH反应的速率可使平均SOA浓度增加16.8%;同时提高排放清单中VOCs的排放量与·OH的反应速率时,SOA平均浓度可增加33.6%。并且随着污染程度的加重,SOA在OA中的占比逐渐增加。因此,除了减少一次颗粒物排放外,减少SOA前体物的排放,也是改善空气质量的重要途径之一。     

武汉地区秋冬季清洁与重污染过程的水溶性离子特征研究

利用武汉地区2014年秋、冬季在线离子色谱分析仪Marga监测所得的大气PM_(2.5)中水溶性离子数据和武汉市环境空气质量自动监测的细颗粒物数据,分析了武汉地区秋、冬季重污染和清洁过程的大气污染特征.结果表明,PM_(2.5)是武汉地区秋、冬季大气污染的首要污染物,无论是在清洁还是重污染过程中,NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+3种成分都是PM_(2.5)的主要无机成分.重污染过程中PM_(2.5)的平均浓度是清洁过程的4.5倍,而3种主要水溶性离子平均浓度增长至清洁过程的5~6倍,且有着显著的相关性,二次生成水溶性离子的污染已成为武汉秋、冬季大气污染的主要因素.Cl-在重污染过程中的浓度及与PM_(2.5)的相关系数显著增大,表明化石燃料燃烧等过程也对重污染的形成产生了较显著的作用,值得关注的是,K~+在重污染过程中的浓度及与PM_(2.5)的相关系数增大也验证了燃烧过程对重污染起到的贡献.硫氧化率和氮氧化率的分析结果表明,重污染过程中的二次转化要多于清洁过程,可能是非均相反应生成了二次污染的硫酸盐和硝酸盐.线性回归分析的方程系数研究表明,NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4可能是清洁和重污染过程中主要的盐类物质.NO_3~-/SO_4~(2-)的平均质量浓度比说明移动源对武汉地区秋、冬季二次污染的形成和发展已经起到越来越大的作用,特别是重污染过程中的影响更大.     

临汾盆地一次持续性重污染天气过程分析

该文研究了2018年12月临汾盆地一次持续性重污染天气过程,重点分析了重污染天气气象成因和污染物积累传输特征。重污染期间临汾市高层为平直偏西环流,低层为西南气流,冷空气势力较弱,湿度较大,风力较小,有利于静稳天气形成。08时在900 hPa到850 hPa上有逆温层出现,有利于近地层污染颗粒物的堆积和水汽积聚。地面市区相对湿度适中50%～70%、风速均2 m/s、偏南风频率为53%,有利于将南部的污染物输送到市区。此次重污染天气过程包括几轮污染物积累-达到峰值-逐渐扩散的过程,整体主要受本地污染物积累的影响,期间在16日、17日、19日和21日凌晨左右的时段,在风力作用下存在浮尘传输、沉降过程。燃煤和机动车排放源等一次排放源的累积导致了前期污染发生,二次源是污染后期的主要贡献源类。     

植物释放挥发性有机物(BVOC)向二次有机气溶胶(SOA)转化机制研究

利用自制玻璃生态罩,研究植物挥发性有机物（BVOC）的释放机制.在紫外光诱导条件下,BVOC经历一系列的光氧化反应,最终产生了二次有机气溶胶（SOA）.运用固相微萃取（SPME）和气相色谱-质谱联用（GC-MS）技术,对目标植物（驱蚊草）释放出的BVOC进行采样分析,共检测出7种主要化合物,其中主要为单萜类、倍半萜类、醇类和酮类物质.研究发现,在紫外光的照射下,这些BVOC可以发生光氧化反应转化为SOA.利用串联差分淌度分析仪（TDMA）测定SOA的粒径分布和SOA颗粒物的吸湿性.结果表明粒径范围大致是50～320 nm,吸湿性研究发现这些SOA具有吸湿性,生长因子可以从1.05增长到1.11.     

2020年2月南宁市一次大气PM2.5污染成因分析

2020年1月31—2月2日新冠肺炎疫情期间,广西发生的一次区域性大气PM_2.5污染引发社会关注.以南宁市为例,利用在线气体组分及气溶胶监测系统（MARGA）、颗粒物激光雷达,结合地面气态污染物和气象数据卫星火点和后向轨迹等分析本次PM_2.5污染成因.依据空气质量分指数,将观测过程划分为优、良和污染3个时段.结果表明,污染时段与生物质焚烧相关的K⁺、Cl^-明显升高,K⁺、Cl^-平均浓度分别为优时段的3.6和17.0倍.3个时段8种水溶性离子总浓度占PM_2.5均在30%左右,3种二次水溶性离子浓度之和占8种离子总浓度的比例为83.33%~89.18%,二次无机组分占比高,与秸秆焚烧促进二次转化有关.二次水溶性离子浓度变化趋势与占比不一致,除了与秸秆燃烧排放特征有关,还与不同二次无机离子形成的机制及主要影响因素不同有关.秸秆焚烧火点集中分布在良时段的南宁市及周边城市,良时段秸秆露天焚烧直接排放大量颗粒物、气态污染物等,在污染时段边界层高度明显下降,湿度增加、静风等不利气象条件下积累,是造成疫情期间南宁市大气PM_2.5污染的主因.污染时段南宁市无明显的颗粒物垂直传输过程,近地面主要受到广东、广西北部湾偏南气流影响,区域污染传输小.