不同形态无机氮对水环境中双酚A光降解的影响

在紫外光照射条件下,研究了水溶液中不同形态无机氮（NO₃^-、NO₂^-和NH₄⁺）对双酚A（BPA）光解的影响和机制.结果表明,BPA在纯水中的光解包括直接光解和·OH、¹O₂、O₂.^-等ROS（活性氧物种）参与的自敏化光解反应,其反应均符合准一级动力学模型特征,·OH、¹O₂、O₂.^-、BPA^*相对应的贡献率分别为13.4%、7.7%、22.9%、47.9%,以直接光解途径为主.分别添加的不同形态的无机氮显示出不同的效应,NO₃^-、NO₂^-表现出抑制效应,NH₄⁺则没有影响.当不同形态无机氮共存时,若p E值<5,此时无机氮以...     

水环境中不同形态氮对甲芬那酸光降解影响机制的研究

研究了紫外光照射下水环境中不同形态的无机氮(NO-3、NO-2和NH+4)对甲芬那酸(MEF)光解的影响.NO-3与NO-2均促进MEF的光解,NH+4对MEF的光解基本无影响;在NO-3、NO-2存在下添加适量异丙醇,显著抑制MEF的降解,实验表明NO-3、NO-2在光照下产生了·OH并参与对MEF的氧化降解.同时模拟研究了水体处于不同p E值下,水中存在的不同形态的无机氮对MEF光解的复合影响,其对MEF光解促进作用不是简单的叠加关系,增大p E值,MEF的光解速率先增大后减小.当NO-2和NH+4共存时,对MEF的光解主要表现为NO-2的影响;当NO-2和NO-3共存时,两者对MEF的光解存在拮抗作用.     

水体中不同形态氮对环丙沙星溶液光降解影响

研究了在模拟自然光照射条件下,环丙沙星在水相中的光降解行为,以及水中存在的无机氮对其光降解的影响.结果表明,随着环丙沙星初始浓度的增加,其光降解率逐渐降低;水中溶解氧的含量会影响其光解速率,水中溶解氧含量越高,环丙沙星光解速率越小;硝酸根对环丙沙星光降解起促进作用,亚硝酸根起抑制作用,铵根几乎没有影响.当环境pE值逐渐...     

不同形态无机氮对水中微量药物安替比林光降解效能影响

在300 W氙灯光照条件下,研究了消炎镇痛类药物安替比林(ANT)在纯水中的光降解效能与机制,重点考察了水中不同形态无机氮及pE值对ANT光降解效能的影响.结果表明,ANT在不同条件下的光降解均符合假一级反应动力学;ANT在纯水中的光降解包括直接光解以及由羟基自由基(.OH)和单线态氧(1O2)参与的自敏化光解,贡献率分别为55.27%、22.19%和22.54%.不同形态无机氮(NH4+、NO2-和NO3-)单独存在条件下对ANT光降解效能的影响差异较大.在pE值较低时,即无机氮主要以NH4+形式存在,对ANT的光降解几乎没有影响;随着pE值的升高(由4.82～6.85),NH4+向NO2-转化,由于NO2-不仅能与ANT竞争吸收光子,同时还对.OH具有较强的淬灭作用,使得其对ANT光降解的抑制作用逐渐增强,当pE值达到6.85,即无机氮主要以NO2-形式存在时,ANT光降解的抑制率达到最高为35.31%;随着pE值的继续升高(由6.85～8.15),NO2-向NO3-转化,对ANT光降解的抑制作用逐渐减弱.     

水环境中碳纳米管对沙丁胺醇光降解的影响

选取沙丁胺醇(salbutamol,SAL)为目标污染物,研究了3种碳纳米管(CNTs,单壁碳纳米管SCNT、羟基衍生化多壁碳纳米管MWNT-OH和羧基衍生化多壁碳纳米管MWNT-COOH)对有机污染物在模拟太阳光照下降解的影响;并且研究了CNTs与天然水体中光活性物质三价铁离子(Fe3+)的相互作用.结果表明,3种CNTs能够通过竞争吸收光子,即光屏蔽作用抑制SAL光解;同时又能通过光致激发产生单线态氧(1O2)促进光解反应,两种作用机制同时存在,在绝大多数情况下,抑制作用占主导地位.此外,CNTs还能通过静电吸附作用使水体中的光活性物质Fe3+失活,从而影响有机污染物在天然水体中的光化学行为.     

水中无机氮形态变化对酮洛芬光降解的影响

研究了模拟太阳光照射下水环境中不同形态氮(NO₃^-、NO₂^-和NH₄⁺)对酮洛芬(KET)光解的影响.结果表明,KET在平均波长(200~450nm)下量子产率Φ_o为0.14. NO₃^-浓度从0.01mmol/L^-增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0109降至0.0085; NO₂^-浓度从0.01mmol/L增至1.0mmol/L时, KET光解速率常数从0.0095降至0.0069, NH₄⁺对KET的光解基本无影响. NO₃^-的光掩蔽现象对KET光解的影响起主要作用; NO₂^-则通过光掩蔽现象和羟基自由基猝灭来抑制KET的光解.同时研究了当水环境中pE值发生变化而引起水中无机氮形态转化时,不同形态氮共存对KET光解的复合影响,随着pE值的增大,KET的光解速率先减小后增大;当NO₂^-和NH₄⁺共存时,两者对KET光解的影响存在拮抗作用,这一拮抗作用也存在于NO₂^-和NO₃^-之间.     

污水生化出水有机物对氯贝酸臭氧降解的影响研究

常规水处理技术无法有效去除痕量的药品和个人护理品(PPCPs),臭氧工艺因具有效果可观、二次污染小等优势,尤其适合用于生化尾水的深度处理.而污水生化出水有机物(EfOM)对臭氧降解PPCPs起着至关重要的作用.本文选取腐殖酸(HA)、牛血清蛋白(BSA)、海藻酸钠(AGS)和葡聚糖(Dextran)作为模拟EfOM 4种代表物质,以氯贝酸(CA)为PPCPs模板化合物,考察了模拟EfOM化合物浓度、反应时间及溶液初始pH对臭氧降解效果的影响规律和机制.结果表明,CA臭氧降解速率符合假一级动力学方程,模拟EfOM化合物为10 mg·L~(-1) TOC时,对CA臭氧降解效果呈现出HADextran≈DW(超纯水)≈AGSBSA的规律.HA可提高HO·的生成速率从而加快CA降解效率,反应速率常数提升了3倍,去除率提高了17.5%;而BSA则明显抑制HO·的生成,从而降低CA降解速率.HA的存在对CA臭氧降解影响较为复杂,研究发现当HA浓度为1 mg·L~(-1) TOC时,能促进HO·的生成和CA的降解,而当浓度升高时会表现出抑制作用.CA臭氧降解速率和反应过程中HO·生成均随着溶液初始pH的增加而增大.pH的变化还会影响HA对臭氧降解CA的作用效果.溶液初始pH为4时,HA投加可促进HO·生成和臭氧降解;但随着pH的升高,HA的存在形态会发生改变,从而表现出对CA臭氧降解效果的抑制作用.     

不同形态氮转化对啶虫脒在水溶液中光解的影响

模拟研究了环境中氮发生形态转化时对啶虫脒在水体中光解的影响.结果表明,啶虫脒的光解反应符合一级动力学规律.pE反映了体系的氧化还原性,环境pE值较低时,无机氮主要以NH4+形式存在,对啶虫脒光解几乎没有影响;;随着pE值的提高,无机氮逐渐由NH4+形式向NO2-和NO3-形式转化,NO2-、NO3-的存在均对啶虫脒的光解有抑制作用,它们对啶虫脒光解的抑制是由于对光辐射的竞争性吸收所引起的.多种形态无机氮共存时,其对啶虫脒光解的抑制作用不是简单的加和关系,各形态无机氮之间存在一定的拮抗作用.当环境pE值达到7.2后,无机氮主要以NO3-形式存在,其对啶虫脒光解的抑制率最高可达36.71%.     

不同波段紫外光对微囊藻毒素光降解的影响

为优化光降解法去除饮用水中的微囊藻毒素,分别用UVA(l=300～400nm)和UVC(l=253.7nm)2种紫外光源研究了紫外光波长对MC-RR降解效率的影响.结果表明,不同波段的紫外光具有不同的催化效率和降解中间产物.在UVA下照射12h后,MC-RR仍有30%～50%残余,同时产生2种几何异构体4(Z)-Adda-MC-RR和6(Z)-Adda-MC-RR,且二者在整个反应过程中保持恒定的比例.而在UVC下,MC-RR除生成2种异构体外,还生成中间产物[三环-Adda]MC-RR,在0.850mW/cm2光强下照射60min后,这些中间产物随MC-RR一起基本消失.两种情况下,MC-RR浓度随时间的变化均可用二级反应速率方程描述,表观反应速率常数(k)均随着光强度的增加而增大.尽管UVC强度仅为UVA的10%,但MC-RR在UVC下的反应速率常数却比UVA下高了近2个数量级.这表明,利用光降解技术去除饮水中的微囊藻毒素宜选用UVC光源.     

氯菊酯在不同质地土壤中的光降解动力学规律

为了研究氯菊酯在土壤中的光降解规律,更好地为其在自然环境中的降解提供理论依据,探讨了氯菊酯在不同质地土壤中,不同条件下的光降解动力学规律。结果表明:氯菊酯降解符合准一级动力学规律,氯菊酯的降解受土壤质地的影响较大,在不同土壤中降解率为:壤质砂土砂质壤土壤质黏土,日光比紫外光照射下腐殖酸对氯菊酯的降解影响明显,随着腐殖酸浓度的增加,它对氯菊酯的降解作用先促进后抑制。     

不同类型氮输入对三峡库区消落带紫色潮土氮赋存形态的影响

陆源氮输入是三峡水体富营养化的主要原因之一,外源氮在消落带土壤中的赋存形态是决定其进一步向三峡水体释放的关键.为此,以三峡典型土壤-紫色潮土为研究对象,进行4种氮输入〔分别添加NaNO₃、NH₄NO₃、(NH₄)₂SO₄、CO (NH₂)₂〕和淹水-落干两个水文条件处理,利用连续分级提取法测定土壤氮赋存形态含量,分析氮添加类型及水文条件对消落带紫色潮土氮赋存形态的影响.结果表明:NaNO₃、NH₄NO₃、(NH₄)₂SO₄和CO (NH₂)₂添加下,土壤培养结束后,离子交换态氮(IEF-N)含量在落干期分别为93.88、79.42、59.02和46.80 mg/kg,在淹水期分别为65.60、56.95、42.46和32.94 mg/kg;有机及硫化物结合态氮(OSF-N)含量在落干期分别为122.18、126.21、137.53和148.19 mg/kg,在淹水期分别为142.22、149.09、156.43和161.76 mg/kg;IEF-N含量变化占比在落干期分别为45.20%、35.56%、21.96%和13.82%,在淹水期分别为36.57%、30.80%、16.21%和7.26%;OSF-N含量变化占比在落干期分别为12.33%、15.02%、22.57%和29.68%,在淹水期分别为16.76%、21.84%、26.73%和30.29%.落干期和淹水期,IEF-N含量及其变化在氮添加总量中的占比均表现为NaNO₃添加下最高、CO (NH₂)₂添加下最低,且落干期大于淹水期;OSF-N含量及其变化占比则与IEF-N表现相反.落干期和淹水期,外源氮主要表现为向OSF-N转化,此外,外源氮在落干期还存在向铁锰氧化物结合态氮转化的过程.研究显示,控制落干期消落带土壤氮输入(特别是硝态氮)是预防三峡水库富营养化的有效途径.      

有机质对湖泊沉积物不同形态氮释放动力学影响研究

模拟研究了有机质对太湖贡湖和五里湖沉积物不同形态氮释放动力学的影响,并从沉积物有机质官能团、各形态可转化态氮含量以及离子释放量变化等方面对其机理进行了探讨.结果表明,随着沉积物有机质含量增加,其各形态氮释放平衡时间延长,释放量呈先快速增加后缓慢趋于平衡的趋势;氨氮最大释放量呈下降趋势,硝氮和溶解性有机态氮最大释放量呈先增加,后快速下降趋势;相比而言,污染严重的五里湖,有机质对沉积物各形态氮释放量的影响大于污染较轻的贡湖.随有机质含量增加,沉积物SOEF-N含量增加,IEF-N、SAEF-N和WAEF-N含量降低;HPO₄^2-和SO₄^2-释放量降低,溶解性有机碳释放量呈先增加后降低趋势.随着有机质含量增加,沉积物脂肪族官能团减少,极性官能团增加.沉积物有机质含量增加,通过改变其极性官能团,影响各种离子释放量和使可转化态氮向稳定态转化,抑制各形态氮释放.     

不同干燥方式对喀斯特流域土壤氮形态测定的影响

不同预处理方式对不同类型土壤样品氮含量的分析结果具有不同程度的影响,尤其是对喀斯特流域石灰性土壤氮含量测定影响的相关研究较少,其影响程度和机理尚不清楚。本研究通过采集喀斯特流域乌江中上游四种不同土壤质地表层土壤(0～20 cm),对比了实验室内不同干燥方式和野外现场提取对氮含量测定结果的影响。结果发现石灰性土壤在干燥过程中,不同氮形态含量总体均表现出烘干土>风干土>新鲜土,表明烘干和风干过程会造成氮含量的测定结果相对于现场提取有不同程度的增加。在不同温度烘干过程中,NH⁺₄-N和有机氮(N_org)的增加量与温度成正比,并且在不同的温度条件下可能受不同氮转化机理的控制,升温会促进土壤的矿化作用以及N_org的转化,而当温度较高(105℃)时,土壤中氮的增加还可能来自于微生物自身在高温条件下的分解;烘干过程中,不同温度处理下的NO^-₃-N含量之间没有明显差异,但均显著高于现场提取测定的结果,其中40℃下的烘干土中NO^-_...     

滇池水生植物分布对沉积物间隙水中不同形态氮的影响

为揭示水生植物分布对滇池沉积物间隙水中各形态氮质量浓度的影响,于2015年6月在滇池分别采集有植物区域和无植物区域的沉积物柱状样,检测间隙水及上覆水中DTN(溶解性总氮)、NH₄+-N、NO₃--N和DON(溶解性有机氮)的质量浓度,分析其垂向变化特征以及水生植物对间隙水中各形态氮的释放控制效果. 结果表明:①水生植物改变了柱状沉积物间隙水中不同形态氮的分布规律,并且这种改变随湖区不同而表现不尽一致;②水生植物显著降低了沉积物间隙水中DON的贡献率,有植物分布区域ρ(DON)对ρ(DTN)的平均贡献率为41.05%,无植物区域可达58.48%;③水生植物显著抑制了沉积物中无机氮的释放,促进了DON的转化,同一采样点有植物区域NH₄+-N和NO₃--N的沉积物-水界面扩散通量分别比无植物区域平均降低了87.52%和91.99%;④水生植物生长显著削减了沉积物间隙水中氮的质量浓度,其中ρ(DON)的削减率达到了53.27%~80.42%. 研究显示,水生植物根系作为微生物和多种活性酶的主要载体,为沉积物有机氮的矿化降解起到了促进作用.      

氮形态对人工湿地氮去除效果的影响

采用水平潜流人工湿地处理TN质量浓度为20～25 mgL,氮形态分别以NH4+-N,NO3--N和有机氮为主的生活污水,分析了氮形态时人工湿地N去除效果的影响.试验结果显示:相应的TN去除率分别为47.2%,71.6%和33.1%.表明人工湿地主要适用于水的深度处理,实现污水中N的无机化特别是将N转化为NO3--N,可显著提高人工湿地的N去除效果.     

滇池沉积物中氮的地球化学特征及其对水环境的影响

采用连续分级提取法研究了滇池外海8个典型区域表层沉积物中总氮与生物有效性氮的含量分布特征,并探讨了不同形态氮释放的影响因素及其对水环境潜在的风险.结果表明,沉积物中总氮含量变化为1888.8~3155.8mg/kg,各形态氮的相对比例为残渣态氮(Residual-N,46.2%~66.3%)>强氧化剂可提取态氮(SOEF-N,22.9%~42.9%)>离子可交换态氮(IEF-N,4.5%~7.5%)>弱酸可提取态氮(WAEF-N,2.2%~4.0%)>强碱可提取态氮(SAEF-N,2.7%~3.8%).生物有效性氮包括IEF-N、WAEF-N、SAEF-N和SOEF-N,海埂沉积物中生物有效性氮的含量最高,与该区域的富营养化程度相一致.其中, IEF-N的分布与上覆水体中氮的含量关系密切,SOEF-N是水体中氮的重要来源.另外, NH4+-N是IEF-N、WAEF-N及SAEF-N中的主要组成部分.蓝藻水华严重的海埂沉积物IEF-N中的NH4+-N含量相对较低,可能表明了富营养化湖泊中浮游生物的大量繁殖与沉积物氮循环之间的耦合关系.     

钯/泡沫镍阴极对水中微量氯贝酸的电催化氢化还原脱氯研究

氯贝酸(Clofibric acid,CA)是一种常见药品和个人护理品(PPCPs)类物质,在环境中具有持久性和稳定性.常规的水处理技术难以去除微量的CA,采用电催化氢化脱氯的方法可有效实现脱氯.本研究考察了CA初始浓度、工作电位、阴极液初始pH、反应温度、钯载量和电解质Na2SO4的浓度等多种因素对氯贝酸降解的影响....     

氯元素对烟气中汞的形态和分布的影响

采用化学热力平衡分析方法研究了在煤燃烧在气化过程中产生的瀵气里痕量元素汞的形态及分布，在一个大气压下，400K－2000K温度范围里，研究了汞－煤系统和汞－煤－氯系统中汞在还原性气氛和氧化性气氛的烟气中的化学形态和分布，着重探讨了煤中的氯元素对汞在烟气中的形态和分布的影响，化学热力平衡分析结果表明，在煤燃烧和气化的最高温度区域里，单质汞是示是主要形式，少量的氯元素可以大大地增强汞元素的蒸发;在气化的还原性气氛烟气中，汞的主要形式是单质汞，在氧化性气氛的燃煤烟气中随着在烟气中温度的降低，单质汞将发生化学反应而生成氯化汞；烟气中氯元素的含量越大，氯化汞作为稳定相的温度范围越宽。     

洱海沉积物中不同形态氮的时空分布特征

为揭示沉积物中氮形态变化的影响因素及其生态效应,对洱海表层沉积物中不同形态氮的空间分布和季节性变化特征进行了研究. 结果表明:洱海表层沉积物中w(TN)在2354～6174mg/kg之间,空间分布呈湖区北部＞南部＞中部的趋势;w(TTN) (TTN为可交换态氮)在1158～2921mg/kg之间,占w(TN)的43%,其分布趋势与w(TN)相同;各形态TTN表现为SOEF-N(强氧化剂可提取态氮,w为974～2515mg/kg)＞WAEF-N(弱酸可提取态氮,w为91～210mg/kg)＞SAEF-N(强碱可提取态氮,w为38～198mg/kg)＞IEF-N(离子交换态氮,w为66～130mg/kg),w(WAEF-N)和w(IEF-N)的分布趋势与w(TTN)相同,w(SAEF-N)中部较高,w(SOEF-N)南部较高. 沉积物中w(TN)和w(NTN)(NTN为非转化态氮)7月较高,TTN及其各形态氮质量分数1月较高. 不同形态氮质量分数随沉积物深度的增加均呈下降趋势,NTN的富集速率高于TN. 洱海沉积物中w(TN)高于长江中下游湖泊,表层TN富集明显. 沉积物氮释放风险较大,但其w(TTN)和w(IEF-N)占w(TN)的比例低于长江中下游湖泊,即洱海沉积物氮释放量小于长江中下游湖泊;洱海沉积物中各形态氮质量分数与w(TOM)均呈显著正相关,与水深呈负相关,显示有机态氮与有机质同步沉积且受外源输入影响较大,w(IEF-N)分布同时受水生植物等影响.      

紫外/过硫酸盐工艺降解水中氯贝酸的研究

采用紫外/过硫酸盐（UV/PS）工艺去除水中典型PPCPs类物质氯贝酸（CA）.考察了氯贝酸初始浓度、PS投加量、溶液初始pH值、碳酸氢根离子浓度、氯离子浓度和腐殖酸（HA）投加量共计6种因素对UV/PS工艺去除氯贝酸的影响.结果表明：UV/PS工艺降解氯贝酸与准一级动力学模型相符（R²>0.95）,准一级反应速率常数随氯贝酸初始浓度增加而减小.在一定的范围内,随着PS投加量的增加,氯贝酸的降解速率快速增加.不同的pH值环境对氯贝酸的降解有一定影响,溶液pH值从酸性到碱性再到强碱性的过程中,UV/PS工艺对氯贝酸的降解速率呈先加快后减慢的趋势.溶液中的碳酸氢根离子和氯离子都会对UV/PS工艺降解氯贝酸产生抑制作用,且两者对该反应的抑制作用大小关系为HCO₃^->Cl^-.HA的存在对UV/PS工艺去除氯贝酸有抑制作用.