负载型金催化剂的制备及其性能研究

采用水溶液沉淀法制备了MgO/CeO2混合载体,并采用沉积-沉淀法制备了相应Au/MgO/CeO2催化剂,以CO氧化反应作为表征反应,考察了载体的结构对催化剂性能的影响,并对催化剂进行了AAS、XRD、XPS和TPR表征,分析了影响催化剂活性的原因。实验结果表明:载体的结构对催化剂的活性有一定影响,CeO2显著提高催化剂的活性,MgO对催化剂活性的影响不明显;XPS和TPR测试结果表明,催化剂中均含有氧化态的金,并且和催化剂活性相关,说明Auδ(+0<δ<3)是催化剂的活性相组分。     

负载型纳米Bi2WO6/AC的制备及在可见光下降解邻硝基苯酚

采用水热法在160℃条件下以活性炭(AC)为载体合成了光催化剂Bi2WO6/AC,用X射线衍射仪(XRD)、电子扫描电镜(SEM)对催化剂进行了表征.同时,以邻硝基苯酚为目标污染物,在可见光照射下,讨论了催化剂用量、溶液的pH、污染物初始浓度等因素对催化剂光催化活性的影响.结果表明,当[Bi2WO6/AC]=5 g·L-1、pH=5[邻硝基苯酚]0=100 mg·L-1时,催化剂可见光降解活性最好,60 min后邻硝基苯酚的降解率可达到99.81%.     

浸渍条件对负载型Cu/FSC催化剂影响的研究

Cu/FSC是一种以过渡金属为活性组分的负载型催化剂,实验中考察催化剂制备中金属盐浸渍条件的影响。实验结果表明:浸渍状态和浸渍温度对催化剂活性组分Cu的负载量存在最佳条件;而随着浸渍时间以及浸渍液浓度的增加,Cu负载量增加;模拟水样的COD去除率、出水Cu溶出浓度也随着浸渍液浓度的增大呈现增大的趋势,而浸渍液浓度存在最佳值6wt%Cu。     

Ti-Cu-Mn复合物负载石墨烯催化剂制备及其降解二甲苯性能

采用水热法制备了4种不同摩尔比的Cu-Mn-Ti/GS复合物催化剂,利用固定式反应床评价了其对二甲苯的催化氧化性能,并对催化剂进行了BET、XRD、SEM、TEM、XPS等表征,探讨了其对二甲苯的降解动力学.结果表明,当催化剂的Cu、Mn含量增加时,其比表面积有所降低,总孔容也降低,降解活性减小.催化剂中Cu-Mn呈现Cu_(1.5)Mn_(1.5)O_4和CuMn_2O_4两种晶格,活性组分有Cu~+、CuMn O和TiO_2.石墨烯载体的稳定性较好,Ti-Cu-Mn/GS(1∶1∶1)催化剂的颗粒分布较均匀,粒径也较小,降解二甲苯的T50为97℃,表现出较好的低温催化降解性能.催化剂对二甲苯的催化氧化降解过程符合一级反应动力学方程.     

V-Mo/TiO2堇青石负载型脱硝催化剂的制备和性能

随着环境问题日益突出,锅炉烟气中氮氧化物(NO_x)的脱除成为亟待解决的问题。采用同步浸渍法制备了堇青石蜂窝负载型脱硝催化剂,研究了钒含量、温度、气时空速以及酸处理等对堇青石负载型脱硝催化剂脱硝效率的影响,同时采用BET、XRD等对催化剂进行物理化学表征。结果表明:负载型脱硝催化剂脱硝效率随着V₂O₅含量的增加逐渐变大,脱硝效率随着温度提高先增加后降低;在340℃时,负载型催化剂达到较好的脱硝效果,脱硝效率达到98%以上(气时空速为18000 h^-1);硫酸处理后的催化剂脱硝效率提高1～3百分点,而HCl处理后的催化剂脱硝效率降低4～8百分点;堇青石负载型催化剂负载率维持在25%左右,经过超声处理后的脱落率<10%。     

负载顺序对浸渍法制备Mn-Ce/TiO2催化剂性能的影响

为了探究负载顺序对Mn-Ce/TiO₂催化剂氨选择性催化还原NO的影响,文章采用浸渍法制备了Mn-Ce/TiO₂低温SCR催化剂,并通过BET、SEM、XRD、FT-IR、H₂-TPR和NH₃-TPD对不同负载顺序的催化剂样品进行了表征,分析影响SCR活性的原因。结果表明,同时负载锰铈的催化剂脱硝活性最高,在反应温度为150 ℃的条件下,Mn-Ce/TiO₂催化剂的脱硝效率达到100%。BET和SEM结果表明,Mn、Ce同时负载催化剂的比表面积最大,且催化剂表面更加平整光滑,有利于催化活性;XRD结果表明,与同时负载锰铈的催化剂相比,锰铈分步负载时,其锰氧化物不够分散,都会影响催化剂中活性组分的晶体结构,从而影响催化剂性能。从H₂-TPR、NH₃-TPD分析可知,与锰铈同时负载比较,锰铈分步负载时,催化剂还原峰向高温方向发生了偏移,且催化剂表面酸性位点变弱,抑制了对NH₃的吸附能力,不利于NO_x     

二氧化钛复合型催化剂制备及其微波辅助催化氧化甲苯性能

实验采用溶胶凝胶法和传统浸渍法制备了TiO2-分子筛复合载体及复合载体负载过渡金属与稀土元素催化剂,通过微波辅助催化氧化甲苯的性能实验考察其催化活性.结果表明,复合TiO2明显提高了载体结构的稳定性与耐温性,并使过渡金属铜(Cu)、锰(Mn)和稀土元素铈(Ce)等活性组分在催化剂表面的分散更均匀;在复合载体吸附、吸波性能与多相活性组分催化的共同作用下,Cu-Mn-Ce/TiO2-分子筛催化剂微波辅助催化氧化甲苯的完全燃烧温度仅为175℃,此时甲苯去除率可达99％;15 h的连续性实验表明,TiO2复合型催化剂具有良好的催化活性与稳定性.由催化剂表征分析结果可知,活性组分颗粒的均匀分布与铜、锰氧化物及铜锰尖晶石固溶物等活性相的存在促进了甲苯的催化氧化,锐钛矿型TiO2较高的电子迁移速率与催化剂孔径的增大均有助于甲苯的氧化降解.     

负载型纳米TiO2/AC对偶氮染料的光催化降解研究

以钛酸四丁酯和粒状活性炭(AC)为主要原料,采用溶胶-凝胶-浸渍法制备出负载型纳米TiO2/AC催化剂.在流化床反应器中分别对2种典型的偶氮类染料橙黄G、活性艳红X-3B模拟废水进行了光催化降解研究,探讨了pH值、外加氧化剂对光催化降解率的影响,并对催化剂进行了回收再生利用试验.结果表明,TiO2/AC催化剂具有良好的光催化活性、吸附特性及可再生性,60 min后对2种染料反应的光催化降解率分别可达到99.71%和97 12%,反应180 min后的TOC去除率分别达到81.54%和81.99%;反应后TiO2/AC催化剂回收率大于95%,经焙烧再生后对橙黄G反应60 min的光催化降解率仍高达95.93%.     

Cu/Al改性MCM-41分子筛催化剂的原位制备及其除氧性能

利用一步水热合成法制备了Cu、Al改性的Cu/Al-MCM-41分子筛催化剂,用于再生水中DO的脱除,考察了活性金属添加量、催化剂制备pH、晶化温度和晶化时间对DO去除率的影响。结果表明：在n(Cu)/n(Si)、n(Al)/n(Si)分别为0.2、0.1,pH=10.5,140℃下晶化36 h,制得的Cu/Al-MCM-41在反应60 min后对再生水中DO的去除率可达到97.0%。同时,再生水与模拟水的水质对DO去除效果的影响较小。碳酰肼在Cu/Al-MCM-41的催化作用下被二次分解成为N₂和4个氢原子(H·),催化剂表面吸附H·浓度的增加使得DO被快速还原,且Cu、Al的引入明显增加了酸性位点的数量,使得催化剂的总酸性增强,促使DO分解产生氧化性更强的羟基自由基(·OH),与具有较高的活性和还原性的H·结合生成水,加速了DO的去除。     

单层硅烷负载磁铁矿纳米颗粒的制备及除磷性能

研究了N-氨乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷在水溶液中以单层形式负载于磁铁矿纳米颗粒表面的方法,并研究了单分子层硅烷负载磁铁矿纳米颗粒吸附剂(monolayer of silane on magnetite nanoparticles,MSMNPs)的除磷性能。结果表明,在低浓度下(平衡浓度小于300mg·L-1)硅烷在磁铁矿纳米颗粒表面产生单层吸附,而反应温度90℃以上或离子强度0.1mol·L-1 NaCl以上可以使单层硅烷在磁铁矿纳米颗粒表面的覆盖度达到~100%。FTIR和XPS图谱显示负载的硅烷以化学键的形式与磁铁矿纳米颗粒表面相结合。单层硅烷负载不引起磁性强度的明显变化。MSMNPs对磷的吸附等温线更符合Langmuir模型,拟合得到的最大吸附量为7.59mg·g-1。由于磷吸附位位于MSMNPs的最外面,磷的吸附及脱附均很快,30min内达到90%以上,1h内达到平衡。因此,MSMNPs是一种易分离因而可反复使用,并且可快速吸附与脱附污染物的新型吸附剂。     

单层硅烷负载磁铁矿纳米颗粒的制备及除磷性能

研究了N-氨乙基-γ-氨丙基三甲氧基硅烷在水溶液中以单层形式负载于磁铁矿纳米颗粒表面的方法,并研究了单分子层硅烷负载磁铁矿纳米颗粒吸附剂(monolayer of silane on magnetite nanoparticles,MSMNPs)的除磷性能.结果表明,在低浓度下(平衡浓度小于300 mg·L~(-1))硅烷在磁铁矿纳米颗粒表面产生单层吸附,而反应温度90℃以上或离子强度0.1 mol·L~(-1)NaCl以上可以使单层硅烷在磁铁矿纳米颗粒表面的覆盖度达到~100%.FTIR和XPS图谱显示负载的硅烷以化学键的形式与磁铁矿纳米颗粒表面相结合.单层硅烷负载不引起磁性强度的明显变化.MSMNPs对磷的吸附等温线更符合Langmuir模型,拟合得到的最大吸附量为7.59 mg·g~(-1).由于磷吸附位位于MSMNPs的最外面,磷的吸附及脱附均很快,30 min内达到90%以上,1 h内达到平衡.因此,MSMNPs是一种易分离因而可反复使用,并且可快速吸附与脱附污染物的新型吸附剂.     

石墨烯/二氧化钛复合催化剂制备及光电催化性能研究

本文将钛酸四丁酯和石墨粉为基本原料,采用水热合成法制备了石墨烯/二氧化钛复合材料,并研究了其在不同光照条件、石墨烯含量、光催化时间和p H值等因素对罗丹明B的降解效果影响。实验结果表明:对于此复合催化剂,当在石墨烯质量分数为10%、p H为6~7、光催化30 min等条件下,石墨烯/二氧化钛复合材料在紫外光下对罗丹明B的光电催化降解效率能达到96%以上。     

CuO/AOCF类Fenton催化剂的制备及光催化性能

以偕胺肟纤维(AOCF)为载体,采用配位-沉淀法研制了一种新型的类Fenton催化剂CuO/AOCF.用SEM、EDS和XRD对CuO/AOCF的表面形貌、晶体结构和表面成分进行分析,结果显示:CuO纳米颗粒均匀分布在AOCF表面.以活性红染料为目标降解物及其去除率为评价指标,考察CuO/AOCF与H_2O_2组成类Fenton催化剂的光催化性能.结果表明:在氙灯光照作用下,0.6 g·L~(-1)CuO/AOCF、2 m L·L~(-1)H_2O_2、反应时间为80 min,活性红溶液几乎完全被降解.对比同质量粉体CuO,CuO/AOCF对光催化性能有着更好的促进作用.CuO/AOCF重复使用5次后降解率仍能大于80%.动力学研究表明,该类Fenton催化降解反应遵循一级反应动力学规律.     

Au负载OMS-2催化剂的制备及其低温催化氧化性能

通过前掺杂法(QI),浸渍法(IM)和沉积-沉淀法(DP)3种方法制备了Au负载氧化锰八面体分子筛(OMS-2)Au/OMS-2催化剂,研究了制备方法和制备条件对其催化氧化CO活性的影响.采用X射线衍射(XRD)和BET比表面积测定等技术对所制样品进行表征.结果表明,沉积-沉淀法制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性明显高于前掺杂法和浸渍法制备的催化剂,这与Au/OMS-2-DP催化剂比表面积较大和负载Au颗粒较小有关.制备条件(沉淀剂种类、制备溶液pH、Au负载量和催化剂焙烧温度)明显影响Au/OMS-2-DP催化剂的催化活性.对于各种不同的沉淀剂,以KOH为沉淀剂制备的催化剂活性最高,这可能与其无钝化作用,而且形成的Au颗粒较小有关;制备溶液的为最佳,当pH值过高或过低容易导致Au颗粒的聚集和Au沉淀量较少;XRD结果表明,当Au负载量为5wt%催化剂和催化剂焙烧为300℃时,所制备的催化剂颗粒最小,所得的催化剂活性最高.最佳条件制备的Au/OMS-2-DP催化剂活性较好,CO完全转化(100%)的温度为67℃.     

金属氧化物-Laponite黏土复合材料负载氧化钴催化剂的制备及对苯的催化消除性能

以多核羟基阳离子或简单金属阳离子为前驱体,合成了Al、Ce和Zr等金属氧化物-Laponite黏土复合材料,以之为载体负载制备Co3O4催化剂.结果表明,与原黏土Laponite相比,复合处理后材料的孔隙变得发达,孔体积增加,Al和Ce的氧化物复合的Laponite黏土材料的孔体积超过0.75 cm3·g-1;负载Co3O4催化剂后没有改变等温线的类型,但随着负载量的增加,材料对氮气的吸附量逐渐减少,表明Co3O4填充了部分孔道,导致孔体积的减小.复合的金属元素类型对负载型的Co催化剂的分散度和催化活性都有影响.结果表明,根据(311)衍射的半峰宽,使用Scherrer方程计算得到Co负载量为21.3%的Fe、Zr、Ce、Al氧化物复合Laponite黏土材料催化剂上,Co3O4颗粒的平均粒径分别为17.2、16.0、16.5和18.0 nm;对于氧化铝复合的Laponite黏土材料而言,21.3%的Co负载量比较合适,苯的完全转化温度约为350℃;不同金属氧化物与Laponite黏土复合的载体催化剂中,氧化锆的活性最好,能在310℃实现苯的完全转化.     

Cu/ZnO-RGO的抗菌性能及应用

采用溶胶-凝胶法制备铜锌复合氧化物（Cu/ZnO）,并将Cu/ZnO纳米粒子负载到还原氧化石墨烯（RGO）表面制备Cu/ZnO-RGO复合材料.对Cu/ZnO-RGO复合材料进行表征分析及抗菌性能考察,结果表明,Cu/ZnO纳米粒子成功负载在RGO表面,负载前后Cu/ZnO纳米粒子形态不发生改变,复合材料纯度较高.Cu/ZnO-RGO复合材料对大肠杆菌与金黄色葡萄球菌均有着优异的抗菌性能,可以破坏细菌细胞膜,导致细菌内容物流出,延长细菌进入对数生长期所需的时间.当RGO质量分数为15%?Cu/ZnO-RGO复合材料使用量为120μg/mL时,在循环冷却水系统中作用2h即可拥有96.76%的抗菌率.     

负载Cu改性活性炭吸附VOCs性能的研究

采用浸渍焙烧法对活性炭进行铜负载改性,并用于甲苯、乙酸乙酯及甲苯-乙酸乙酯二元混合气体的吸附。结果表明:醋酸铜负载量1.5%时活性炭吸附性能最好,对于单组分气体吸附,改性活性炭对甲苯和乙酸乙酯的吸附量较未改性前分别提高了29.7%和21.3%,穿透时间分别延迟了19.3%、18.6%;对于二元混合气体吸附,改性后活性炭较未改性活性炭对甲苯和乙酸乙酯的吸附量分别提高了19.4%和33.0%。采用BET、SEM、FTIR、XRD等分析表明,铜负载改性后的活性炭比表面积变大、总孔容变大,且铜与VOC的络合作用是改性后吸附量提高的主要原因。     

漂浮型可见光催化剂Fe-N-TiO_2/FP的制备及性能研究

以漂珠为载体通过简单的溶胶凝胶法,制备漂浮型可见光催化剂Fe-N-TiO_2/FP,并采用了X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附测试(BET)、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis)和扫描电子显微镜(SEM)等分析方法对样品的微观结构进行表征。研究表明,Fe掺杂可以有效地增加Fe-N-TiO_2/FP光催化剂中的比表面积和总孔容。相比N-TiO_2/FP,Fe-N-TiO_2/FP表现出其吸收带边有明显的红移在可见光区的吸收强度亦有明显的增大。可见光降解罗丹明B(RhB)的实验中,经过4 h可见光照射后,Fe_(0.71)-N-TiO_2/FP复合光催化剂对污染物的去除率可高达88.8%。不同pH条件下的降解实验表明,偏酸的环境更有利于RhB去除效率的提高。罗丹明B浓度的提高一定程度上阻碍了可见光的射入,也不利用罗丹明B的进一步吸附。漂浮型光催化材料在经过3次重复利用后,仍然具有较高的去除效率。     

二氧化铈纳米催化剂的制备及臭氧化应用

分别以Ce(NO3)3.6H2O和(NH4)2Ce(NO3)6作为铈源,通过简便的化学沉淀法,制备了二氧化铈纳米材料,考察了铈源对所得纳米结构、表面特征的影响。并将纳米材料应用于降解废水用臭氧化催化剂。结果表明,铈源的不同,导致纳米材料的表面态不同,从而引起二者的催化性能具有显著差异。其中,以Ce(NO3)3.6H2O为铈源获得的样品显示了较好的催化活性,以臭氧化反应60 min降解苯酚为例,苯酚降解效率提高了70%,开拓了纳米氧化铈作为臭氧化催化剂的新应用,为臭氧化水处理技术提供了新的选择。     

纳米催化剂Pd/SnO2的制备及催化还原硝酸盐反应的调控

采用热分解法制备了SnO2载体,并用浸渍法制备了Pd/SnO2催化剂.同时,采用X射线衍射仪(XRD)、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)及BET比表面积仪等对所制载体和催化剂材料进行了分析表征.结果表明,热分解法和浸渍法都能够获得纳米材料,SnO2及Pd/SnO2的粒径均在9～10nm左右,比表面积分别达到144.99m·2g-1和147.36m·2g-1.在以甲酸为还原剂的Pd/SnO2催化还原硝酸盐体系中,在Pd与SnO2负载比为2%～7%,反应温度为20～50℃和甲酸投加量4.0～24.0mmol·L-1的条件下,催化活性为0.70～9.48mg·min-·1g-1,且催化活性随着负载比、温度和甲酸投加量的增大而增大,随着pH的升高先升后降,最佳pH为3.反应温度升高及pH降低都能够提高Pd/SnO2的选择性.甲酸-Pd/SnO2催化还原硝酸盐体系中还原反应的调控策略为:反应温度宜控制在40～50℃内,这样可同时获得较高的催化活性和选择性,温度过高对催化活性和选择性影响很小,温度过低则会同时降低催化活性和选择性;控制pH为3时,可以获得最大的催化活性及较好的选择性,pH升高会降低Pd/SnO2的催化活性和选择性,pH降低会导致催化活性迅速降低,但对选择性影响不大;甲酸与硝酸盐的物质的量比宜大于4:1,此时可以有效地抑制pH的上升,同时获得较高的催化活性和选择性,甲酸与硝酸盐的物质的量比小于4:1时,会同时降低Pd/SnO2的催化活性和选择性.