不同材质滤膜测量大气颗粒物质量浓度和化学组分的适用性——以安德森分级采样器为例

为提高不同粒径段大气颗粒物质量浓度及化学组成测量数据的准确性,使用惯性撞击式采样器对北京、千烟洲和鼎湖山3个站点的大气颗粒物分9个粒径段进行了采集,从质量浓度偏差和化学组成的角度进行了方法学探讨.结果表明,在恒温25℃、恒湿50%平衡条件下,称量石英材质的采样膜获得的PM2.1质量浓度相对于TEOM在线PM2.5观测结果的正偏差为20%左右,正偏差诱因是环境空气相对湿度过高.干燥(10%湿度,25℃)微环境平衡处理方法有利于采样后膜片中H2O析出,使得上述正偏差降低至8%.通过条件实验,确定了石英膜采样前后在干燥器中放置72h平衡后称重、差减获得各级质量浓度的方法,可将偏差控制在可接受范围之内.基于这种方法获得的PM2.1质量浓度与TEOM在线PM2.5观测结果呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).为达到通过化学成分重构质量浓度的需求,建立了同步使用石英膜采集样品并用于水溶性成分、有机碳和元素碳含量分析,而使用纤维素膜采样后用于金属元素分析的方案.应用上述方案对样品进行了全化学分析,对PM2.1质量进行了重构,重构获得的质量浓度与称重获得PM2.1质量浓度也呈显著线性相关(R2=0.89,P0.05).     

利用SPAMS研究南宁市冬季单颗粒气溶胶化学成分

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对南宁市2015年冬季2月15~24日期间大气PM2.5进行观测.SPAMS所测得大气PM2.5数浓度与PM2.5质量浓度线性相关系数为0.76,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a)对PM2.5化学成分进行分类,确定PM2.5化学成分主要为元素碳、有机元素碳混合颗粒、有机碳、富钾颗粒、矿物质、富钠颗粒、二次无机颗粒、左旋葡聚糖以及其它重金属共9类.成分占比最高的是元素碳,其次是有机碳和富钾颗粒.监测到80%以上的PM2.5粒径主要集中在0.2~1.0μm之间,峰值出现在0.62μm处,各化学成分的粒径分布特征与总颗粒数粒径分布特征相似.各化学成分数浓度与PM2.5质量浓度随时间变化趋势较一致,化学成分数浓度占比变化在一定程度上可反映瞬时的污染来源.     

WPSTM-TEOMTM-MOUDITM的对比及大气气溶胶密度研究

通过对2005年夏季上海、北京地区大气气溶胶观测中3种不同原理气溶胶分析及采样仪的对比,考察了颗粒物个数浓度粒径分布仪(WPSTM)、锥形元件振荡微量天平(TEOMTM)以及微孔颗粒物分级撞击采样器(MOUDITM)在运行中所得数据的可比性.其中TEOMTM测量PM2.5质量浓度与WPSTM计算PM2.5质量浓度数据的相关系数分别为0.77和0.79,并发现在粗粒子颗粒物比例较高的时段二者相关性分别提高为0.91和0.84.MOUDITM分级质量浓度与WPSTM计算分级质量浓度数据对比显示,除最小粒径分级外其他分级均有较好相关性(R分布在0.76～0.92).应用2组不同对比数据推测了上海和北京观测点PM2.5颗粒物密度,研究发现上海采样点颗粒物密度约为1.70 g·cm-3,而北京采样点颗粒物密度约为1.50 g·cm-3.     

新疆部分城市可吸入颗粒物的浓度及粒径分布

采用TH-β10大气颗粒物浓度监测仪,从2011年4-5月在乌鲁木齐、奎屯、阿克苏、库尔勒、喀什、和田市环境监测站采集大气可吸入颗粒物PM2.5、PM5和PM10样品,分析了不同采样点大气颗粒物的质量浓度变化范围及与TSP的相应比值。结果表明,不论是PM2.5、PM5还是PM10,阿克苏市可吸入颗粒物的质量浓度变化幅度较大,其次是库尔勒市,其余采样点在采样期间的浓度变化幅度不大,并且库尔勒、喀什、奎屯、阿克苏四个城市PM5/TSP和PM2.5/TSP的比例大,除喀什、阿克苏的PM10/TSP的比例接近于1之外,其余可吸入颗粒物的浓度均小于TSP;采用显微镜观测成像技术结合血球计数板方法,利用粒径分布函数分析对六个城市的PM10和5个城市的PM2.5颗粒物在不同粒径的分布进行了分析。结果表明,对于PM10而言,阿克苏在dp<0.5的粒径范围内分布函数高达79%、喀什在dp=0.5~0.6μm之间为44%、和田则在dp=1.2~2.2μm出现20%的最大粒径分布函数。就PM2.5而言,库尔勒在dp<0.5、dp=0.5~0.6、0.6~1.2μm区间内的分布函数均为最大值,其值分为79%、50%、50%,可以说明在采样期间,库尔勒市区的颗粒物在粒径小于1.2μm出现的几率更大些,即颗粒物以积聚模态为主。     

上海冬春季PM2.5中不挥发和半挥发颗粒物的浓度特征

微量振荡天平法广泛的应用于我国PM2.5的监测,该方法50℃的采样加热温度会导致PM2.5中半挥发颗粒物的损失, 而仅可获得PM2.5中的不挥发颗粒物的质量浓度,因此,PM2.5浓度的实际测值会偏低.微量振荡天平和膜动态测量联用技术可同时获得PM2.5中不挥发和半挥发颗粒物的质量浓度,本研究利用该技术于2011年12月~2012年4月在上海城郊开展了PM2.5中不挥发和半挥发颗粒物的连续观测,并对其浓度特征进行了分析.结果表明:上海冬春季大气PM2.5中半挥发性颗粒物占有较高比重,平均浓度比率为18.91%;PM2.5中半挥发颗粒物主要来自NH4NO3,在NH4NO3浓度较高的地区,PM2.5的监测应考虑半挥发颗粒物的损失;半挥发性颗粒物补偿前后的PM2.5浓度间有着较好的线性关系,在一定数据质量目标下,可由未补偿的浓度推算补偿后的PM2.5浓度.     

天津市大气能见度与颗粒物污染的关系

利用天津市大气边界层观测站2009年能见度、相对湿度、风速逐时观测资料和2009年3月9~21日期间颗粒物的膜采样数据,分析天津市大气能见度与颗粒物污染的关系.结果表明,颗粒物质量浓度与能见度变化总体呈负相关,小粒径颗粒对能见度的影响作用明显,随着能见度的降低,小粒径颗粒与大粒径颗粒浓度的比值明显增加.能见度与颗粒物中总碳质量浓度变化呈负相关. SO42-,NO3-,OC和EC对大气消光贡献平均值分别为28.7%,6.1%,27.6%和19.2%.表明观测期间颗粒物中SO42-,OC对能见度的影响明显.     

杭州市临平地区PM2.5和PM10污染特征分析研究

利用TEOM 1405-F和TEOM 1405颗粒物实时监测仪,研究了2013年12月至2014年5月临平地区PM2.5和PM10质量浓度实时变化特征,并结合气象五参数观测资料,对影响大气颗粒物分布特征的因素进行了分析,研究结果发现:冬季PM2.5和PM10的日均质量浓度明显大于春季,冬季PM2.5日均质量浓度范围为17.0 ～ 349.1 μg/m3,PM10日均质量浓度范围为18.8～516.9μg/m3,春季PM2.5日均质量浓度范围为20.4～167.6μg/m3,PM10日均质量浓度范围为38.2 ～243.3μg/m3;通过线性回归分析发现PM25和PM10存在较好的线性关系,说明PM10相对固定的受到PM2.5的影响,且污染物来源稳定;冬季PM2.5和PM10日均质量浓度存在三峰值波动状态,而春季PM2.5和PM10日均质量浓度存在双峰值波动状态;较大的风速、较高的气压和降水对于颗粒物的清除效果明显.     

北京市2009年8月大气颗粒物污染特征

为研究2008年8月北京奥运会1a之后北京市大气颗粒物的污染特征,于2009年8月对北京市大气颗粒物PM10、PM2.5样品进行采集,测量其质量浓度并对其中的水溶性离子组分进行分析.研究发现2009年8月北京市大气颗粒物PM10、PM2.5质量浓度日均值分别为176.9μg/m3和102.5μg/m3.PM10质量浓度比2008年观测值上升了180%,比2007年降低了10%; PM2.5质量浓度比2008年观测值上升了126%,比2007年上升了31%.水溶性离子是大气颗粒物的重要组分,分别占PM10和PM2.5质量浓度的43%和61%.对比发现,污染天气条件下PM2.5/PM10和NO3-/SO42-比值升高,移动源是北京地区主要的污染物来源.风向风速和降水等天气条件对颗粒物质量浓度有很大影响,其中0.5~1.0m/s的东南风条件下大气颗粒物污染最为严重.     

夏季高湿度条件下北京市气溶胶颗粒物粒谱特征研究

2007年8月,利用粒谱分析仪(APS)、振荡天平颗粒物分析仪(TEOM)和碳黑分析仪(BC)观测北京市大气气溶胶可吸入颗粒物(PM10),研究高湿度气象条件对气溶胶颗粒物吸湿长大的影响.结果表明,PM10质量浓度与碳黑质量浓度在静稳天气状况下相关系数达0.82,而对于颗粒物数浓度与PM10质量浓度,静稳与非静稳天气状况下两者的相关性并不一致,颗粒物数浓度及1μm的细粒子在粒谱分布中所占的比重显著增加.气溶胶颗粒物粒谱变化结果说明,在高湿度条件下颗粒物粒径明显吸湿增长.     

三江平原作物收获期大气颗粒物浓度特征

通过对2013年10月东北三江平原农作物收获期大气颗粒物的在线监测,结合卫星火点数据与后向轨迹模拟,分析了秸秆燃烧和作物收割等农业活动对大气颗粒物质量浓度及粒径分布的影响.结果表明:作物收获前期?中期和后期大气PM2.5的平均质量浓度分别为36.0,158.3,33.8μg/m3;现场观测表明,水稻收割(321.1μg/m3)和秸秆燃烧(2777.1μg/m3)时监测田块内PM2.5的平均浓度分别是收割前和燃烧前平均浓度的2.5倍和11.5倍;卫星火点及后向轨迹分析发现,观测期间PM2.5与该地区卫星火点数量的变化趋势比较一致,且气团轨迹经过火点较集中区域时测得较高的PM2.5浓度值;对不同粒径(<1μm,1~2.5μm,2.5~10μm)大气颗粒物质量浓度的观测表明,收获中期受大面积秸秆燃烧的影响,0~1 μm粒径组分明显增加,而收获后期由于降水过程对0~1μm粒径颗粒物的清除效率较低,故该粒径颗粒物仍维持较高比例.     

北京大气能见度和消光特性变化规律及影响因素

利用长时间序列的大气能见度与湿度等气象资料以及近年来大气污染物的监测数据,探讨了北京大气能见度及消光特性的变化规律及影响因素.结果显示:近50年来北京大气消光作用存在降-升-降的变化过程,1954~1967年以下降为主,20世纪60年代中期至70年代明显上升,此后特别是20世纪90年代以来北京大气消光作用基本呈缓慢下降趋势,能见度变化过程与此相反.从区域分布看北京大气消光作用北部及西部山区低于平原区,平原区存在由北向南逐渐升高的分布规律,即北部平原区低于中部市区,中部市区低于南部平原区.近10年来北京大气颗粒物消光作用区域差异逐渐减小,这与大气污染区域分布变化趋势基本一致.北京大气消光作用20世纪80年代之前冬高夏低,之后转为冬低夏高,对应于大气污染由煤烟型向综合型的转变.大气消光作用平均日变化呈双峰双谷型,09:00和21:00形成双峰,06:00和16:00处于双谷,但月际差异明显.大气消光作用受颗粒物浓度与相对湿度影响显著.高消光作用通常与高相对湿度和高颗粒物浓度有关;低消光作用出现在湿度和颗粒物质量浓度同时较小情况.相对湿度低于70%时,大气颗粒物消光作用会随着PM2.5浓度的升高明显增强,消光作用与PM2.5浓度存在线性关系;当相对湿度大于70%时,消光作用对PM2.5浓度变化的响应并不明显.     

广州市与北京市大气能见度与颗粒物质量浓度的关系

为了研究相对湿度(RH)和颗粒物对能见度的影响,于2008年12月11日~2009年8月27日和2008年7月14~2008年9月17日分别在广州和北京对能见度、RH、PM2.5和PM10进行了监测.结果表明,PM2.5和RH是影响能见度的主要因子;在RH￡70%和80%0.05mg/m3时,随着PM2.5降低,能见度变化不明显;当PM2.5<0.05 mg/m3时,随着PM2.5降低,能见度迅速改善.因此,在颗粒物治理的起始阶段,PM2.5下降对能见度的改善效果不很明显;但当PM2.5降低到一定程度后,能见度的改善效果非常显著.     

2008年奥运期间北京不同粒径大气颗粒物中元素碳和有机碳的变化特征

采用安德森撞击式分级采样器采集2008-06-01～2008-09-30不同粒径的大气颗粒物样品,并用美国沙漠所DRI(desert research institute)的Model 2001A热光碳分析仪对其中的元素碳和有机碳进行了分析.结果表明,平均有56%、55%和73%的PM、OC和EC富集于粒径<2.1 μ...     

Chemical composition and quantitative relationship between meteorological condition and fine particles in Beijing

The recent year‘s monitor results of Beijing indicated that the pollution level of fine particles PM2.5 showed an increasing trend. To understand pollution characteristics of PM2.5 and its relationship with the meteorological conditions in Beijing, a one-year monitoring of PM2.5 mass concentration and correspondent meteorological parameters was performed in Beijing in 2001. The PM2.5 levels in Beijing were very high, the annual average PM2.5 concentration in 2001 was 7 times of the National Ambient Air Quality Standards proposed by US EPA. The major chemical compositions were organics, sulfate, crustals and nitrate. It was found that the mass concentrations of PM2.5 were influenced by meteorological conditions. The correlation between the mass concentrations of PM2.5 and the relative humidity was found. And the correlation became closer at higher relative humidity. And the mass concentrations of PM2.5 were negtive-correlated to wind speeds, but the correlation between the mass concentration of PM2.5 and wind speed was not good at stronger wind.     

乌鲁木齐大气PM2.5对质粒DNA的损伤研究

2012年1月~2012年12月采集乌鲁木齐大气PM2.5样品,使用质粒DNA评价法研究了不同季节PM2.5的氧化能力,并进行氧化性毒性与相应气象因素和质量浓度之间的相关性研究.结果表明,乌鲁木齐大气PM2.5的质量浓度具有冬季最高,春季和秋季次之,夏季最低的季节性变化特征;PM2.5全样和水溶部分氧化能力的季节差异较大,对质粒DNA的氧化性损伤具有冬季最大,春季和夏季之次,秋季最低.冬、春、夏、秋季大气PM2.5全样的TD30(PM2.5对质粒DNA造成破坏达到30%所需要的颗粒物的剂量)平均值分别为440,491,503,515μg/mL,水溶部分分别为474,721,666,600μg/mL.绝大部分PM2.5样品全样的TD30值均小于水溶部分样,表明全样的毒性大于相应的水溶部分样.全样TD30值与平均温度显著(P<0.05)正相关,表明寒冷的天气/季节可能造成PM2.5的高毒性.水溶样TD30值与风速显著(P<0.01)正相关,与相对湿度显著负相关.这表明,高的风速和低的相对湿度可能跟较低和较高的PM2.5的毒性有关.PM2.5氧化性损伤能力的大小与其质量浓度之间的相关性不明显,表明仅以颗粒物的质量浓度来评价大气颗粒物氧化性损伤能力大小的方法并不能真实地反映其对人体健康的危害程度,起决定作用的还是颗粒物的化学组成及其表面吸附的有害成分.     

北京市城区两个典型站点PM2.5浓度和元素组成差异研究

采用rp TEOM^® 1400a颗粒物测定系统,于2008年1月到2010年12月,对北京城市生态系统研究站和北京教学植物园周边大气中细颗粒物(PM_2.5)的浓度进行了连续监测.2010年,利用rp TEOM1400系统的旁路采样器同步采集PM_2.5样品,经微波消解后采用ICP-MS和ICP-OES方法测定样品中的Al、As、Ca、Cd、Co、Cr、Cu、Fe、K、Mg、Mn、Na、Ni、Pb、Se、V、Zn等17种元素的浓度.结果表明,2008年1月至2009年3月,北京城市生态系统研究站的PM_2.5平均浓度为59.1 μg·m^-3,比北京教学植物园低36%.2009年4月至2010年12月,北京城市生态系统研究站的PM_2.5平均浓度为95.5 μg·m^-3,比北京教学植物园高60%.施工工地的土方作业可能对两站点PM_2.5浓度的差异有重要贡献.地壳元素Al、Fe、Mg、K、Ca、Na浓度在两站点的差异最大.北京城市生态系统研究站其余污染元素的富集因子一般也高于北京教学植物园,尤其是Pb、As元素,可能与被污染土壤和建筑物等的二次污染有关.两站点的PM_2.5污染状况均在建筑施工期较严重,来自地表和建筑工地的扬尘可能是造成PM_2.5污染严重的主要原因.     

北京夏季高温高湿和降水过程对大气颗粒物谱分布的影响

2004-07-13～2004-08-23使用TDMPS-APS系统在线测量颗粒物的数浓度谱分布,并于07-16～07-18选取了高温闷热夜晚、日间高温高湿和雨后晴朗干洁3种天气条件,使用多级串联撞击式采样器(MOUDI)测量颗粒物的质量浓度谱分布,结果表明,高温高湿天气条件下颗粒物的污染、尤其细粒子污染严重,导致很低的能见度(2.5km);PM_1.8和PM₁₀的质量浓度分别为170.68μg/m³和249.35μg/m³,细粒子质量浓度占PM10的68%;粒径为50～100nm颗粒物的数浓度最高,为2×10⁴～3×10⁴个/cm³;降雨过程对粗粒子和细粒子均有去除作用,对细粒子的去除作用尤为明显;降雨后PM₁₀和PM_1.8浓度分别比降雨前降低3倍和6倍;降雨过后的晴朗干洁天气有利于新粒子(3～20nm)的生成,生成的新粒子快速长大到50～100nm;随着污染物的累积,以后几天内又变为污染天气.     

天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布特征和来源

为分析天津市典型城区大气碳质颗粒物的粒径分布及其来源,于2009年12月—2010年11月采用9级惯性撞击式分级采样器对大气颗粒物进行采样,采用热光碳分析仪分析了颗粒物中的EC(元素碳)和OC(有机碳)的质量浓度. 结果表明:天津市典型城区大气颗粒物中EC和OC主要存在于细颗粒物中,在≤2.1μm的4个细粒径段中,ρ(EC)的加和年均值为(2.6±0.9)μg/m3,占PM₉(空气动力学直径≤9.0μm)ρ(TEC)的72%;ρ(OC)为(21.5±7.7)μg/m3,占PM₉中ρ(TOC)的60%. ρ(EC)和ρ(OC)季节变化显著,在≤2.1μm粒径段中,春、夏、秋、冬季的ρ(EC)分别为(1.7±0.3)、(2.1±0.4)、(3.1±0.5)和(3.7±0.5)μg/m3;ρ(OC)分别为(17.6±0.4)、(14.4±1.1)、(21.9±1.8)和(32.1±2.5)μg/m3. ρ(EC)峰值分别出现在≤0.43、>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 3个粒径段,其中最高值出现在≤0.43μm粒径段;ρ(OC)峰值分别出现在>0.65~1.1和>4.7~5.8μm 2个粒径段,最高值出现在>0.65~1.1μm粒径段. 天津市典型城区细颗粒物中的OC、EC主要来自燃煤、机动车和烹饪排放,粗颗粒物中的OC、EC则更多来自于路面和建筑扬尘.      

Quantitative relationship between visibility and mass concentration of PM2.5 in Beijing

The pollution of particulate matter less than 2.5μm （PM2.5） is a serious environmental problem in Beijing. The annual average concentration of PM2.5 in 2001 from seasonal monitor results was more than 6 times that of the U,S, national ambient air quality standards proposed by U.S. EPA. The major contributors to mass of PM2.5 were organics, crustal elements and sulfate. The chemical composition of PM2.5 varied largely with season, but was similar at different monitor stations in the same season. The fine particles （PM2.5） cause atmospheric visibility deterioration through light extinction, The mass concentrations of PM2.5 were anti-correlated to the visibility, the best fits between atmospheric visibility and the mass concentrations of PM2.5 were somehow different： power in spring, exponential in summer, logarithmic in autumn, power or exponential in winter. As in each season the meteorological parameters such as air temperature and relative humidity change from day to day, probably the reason of above correlations between PM2.5 and visibility obtained at different seasons come from the differences in chemical compositions of PM2.5.