天津市夏季灰霾与非灰霾天气下颗粒物污染特征与来源解析

年6—8月在天津市区进行的连续灰霾观测发现,灰霾发生的天数占观测时段的1/3. 灰霾日与非灰霾日颗粒物质量浓度存在显著差异,灰霾日ρ(PM_2.5)与ρ(PM₁₀)的平均值分别是非灰霾日的1.64和1.55倍. 灰霾日S含量高于非灰霾日近50%;灰霾日ρ(SO₄2-)和ρ(NO₃-)明显高于非灰霾日,其中灰霾日ρ(NO₃-)增幅最高可达251.02%;灰霾日PM_2.5和PM₁₀中的ρ(OC)、ρ(EC)均是非灰霾日的1.25倍以上. 灰霾日与非灰霾日的气象条件相近,表明此次观测期间天津市区夏季灰霾天气发生与气象条件的关系不大. 使用CMB模型(化学质量平衡模型)对PM_2.5来源进行的解析表明,二次硝酸盐和二次硫酸盐对灰霾日ρ(PM_2.5)的贡献率分别是非灰霾日的2.17和1.34倍,而其他源类在灰霾日和非灰霾日的贡献差异不明显,说明二次离子可能是造成天津市区夏季灰霾最主要的颗粒物源类.      

南京城区冬季大气污染特征

为探究南京城区冬季主要大气污染物浓度变化规律,运用南京市空气自动监测站的φ(CO)、φ(O₃)、φ(NO₂)、φ(SO₂)、ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)逐时资料,结合同期气象数据,分析了2014年冬季(2014年12月—2015年2月)南京城区大气污染浓度水平和变化特征,探讨2015年春节期间在实施减排措施下气象条件对空气质量的影响.结果表明:① 观测期φ(CO)日均值和φ(O₃)小时均值未超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值;ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)、φ(NO₂)、φ(SO₂)日均值分别超标44%、38%、34%、2%;ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁₀)最大日均值分别为231和283 μg/m3,分别是GB 3095—2012二级标准限值的3.1、1.9倍. ② 日变化分析显示,φ(CO)与φ(NO₂)呈早晚双峰型变化,与早晚交通高峰源排放有关;φ(O₃)呈明显的单峰型,在午后出现峰值;φ(SO₂)呈单峰型且夜间浓度低于白天;ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀)为双峰型变化,峰值出现在10:00和22:00左右. ③ 南京地区污染物周末浓度整体高于工作日,其中周末φ(CO)、φ(NO₂)和ρ(PM_2.5)显著高于工作日,“周末效应”显著. ④ 2015年春节期间,南京实施减排措施后,即使在不利的气象条件下,污染物浓度也未出现明显升高,说明减排措施有效削弱了污染源的排放,是保持南京地区良好空气质量的重要因素.      

鞍山大气颗粒物浓度的变化特征

利用鞍山大气成分监测站Grimm180观测的2007年颗粒物数浓度,ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM_1.0)以及台站的常规气象观测资料,分析了该地区颗粒物数浓度的谱分布、质量浓度的变化特征及与气象条件的相关性. 结果表明:颗粒物数浓度谱分布符合Junge分布;参数υ与能见度呈负相关,υ值越大且PM0.45占PM₁₀的数浓度比例小于90%,能见度较差;颗粒物质量浓度日变化呈双峰特征,ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5)和ρ(PM_1.0)之间有很好的相关性,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎平均值为0.654,ρ(PM_1.0)/ρ(PM_2.5)的平均值为0.832,ρ(PM_1.0)/ρ(PM₁₀₎平均值为0.545;鞍山地区年主导风向为SE,颗粒物质量浓度变化受辽宁沙尘移动路径的影响较小,主要受排放累积型污染影响,其中大雾天气条件下颗粒物质量浓度较高,大雾期间的回归方程截距较年平均回归方程的大,这对研究颗粒物质量浓度的突变特性具有指示作用.      

西安市采暖季过渡期高时间分辨率细颗粒物组分特征及来源解析

受到供暖影响,北方城市秋冬季的大气细颗粒物(PM_2.5)浓度升高,空气污染加剧.利用气溶胶化学组分监测仪、七波段黑碳仪以及大气多金属元素在线监测仪于2019年10月25日至11月17日在西安市开展高时间分辨率PM_2.5化学组分在线监测,分析采暖季过渡期PM_2.5污染特征,同时结合正定矩阵因子分解模型解析PM_2.5来源.结果表明,观测期间ρ(PM_2.5)平均值为(78.3±38.5)μg·m^-3,主要化学组分为有机物(OA)、二次无机离子(SIA)和粉尘,其占比分别为38.7%、31.6%和21.2%,其中ρ(SO₄^2-)、ρ(NO₃^-)和ρ(NH₄⁺)平均值分别为(4.0±3.1)、(14.9±13.7)和(5.8±4.8)μg·m^-3,主要金属ρ(K)、ρ(Ca)和ρ(Fe)平均值分别为(1.0±0.4...     

北京奥运会期间奥运村站空气质量的观测与研究

为了跟踪研究北京2008年奥运会期间奥运村大气污染物浓度的变化,2008年6月1日─9月30日,利用符合国际标准的在线观测仪器,对奥运村站大气中主要污染物进行加强观测. 结果表明:奥运会期间奥运村站大气中φ(NO₂),φ(SO₂),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎分别比奥运会前(7月1日─8月7日)下降了11.2%,46.7%,57.0%和50.0%;比残奥会后时段(9月20─30日)分别下降了41.7%,31.8%,21.6%和28.6%;与2007年同期相比,奥运会时段的φ(NO₂),φ(O₃),ρ(PM_2.5)和ρ(PM₁₀₎分别下降了38.8%,37.2%,42.1%和68.0%;残奥会时段分别下降了17.8%,27.5%,44.0%和64.1%. 除对污染源严格的控制措施取得了良好的效果外,有利的天气过程也是奥运会期间北京空气质量全面达标的重要原因.      

雾和霾对北京地区大气能见度影响对比分析

年10月8日—12月7日,在北京城区对ρ(BC)(BC为黑碳)、ρ(PM_2.5)、大气能见度和气象要素进行连续观测,利用该资料分析雾和霾对大气能见度下降的影响. 结果表明:观测期间大气能见度为0.6～26.7 km,其中40%以上的时间大气能见度不足5 km,ρ(PM_2.5)和ρ(BC)小时平均值最高分别达416.0和17.87 μg/m3. 大气能见度小于5 km且持续时间超过24 h的过程出现5次,过程1~5持续的时间分别为84、79、70、35和66 h. 过程1和2主要由霾导致,大气RH(相对湿度)小,持续时间长;过程3和5则均由雾引起,大气能见度平均值分别仅为1.70和1.99 km. 尽管过程4持续时间最短,但是由于存在低层逆温的大气层结,并且地面风速<1 m/s,导致颗粒物在水平和垂直方向的扩散均受到抑制,加之大气平均RH达到90.8%,形成雾霾复合影响,造成颗粒物污染程度超过其余4个过程,ρ(PM_2.5)和ρ(BC)平均值分别达到192.1和10.15 μg/m3.      

北京市冬春季大气颗粒物的粒径分布及消光作用

2004年1─5月,在北京市区连续监测了大气环境中ρ(PM₁₀₎,ρ(PM_2.5),ρ(PM₁)和ρ(TSP),以及大气能见度、地面气象要素.结果表明:春节期间颗粒物中细粒子所占的比例较高,ρ(PM₁)/ρ(PM_2.5)为0.81,ρ(PM10)/ρ(TSP)为0.61;而沙尘期其值分别为0.55和0.28.不同粒径的颗粒物质量浓度均呈在明显日变化,其夜间浓度峰值高于早晨交通繁忙时段.根据经验公式,将大气能见度换算为大气消光系数,并导出颗粒物消光系数.结果表明:颗粒物消光系数与颗粒物质量浓度呈显著正相关.进一步定义了颗粒物质量浓度消光比(CE_P),用来表征颗粒物的污染特征.统计分析结果表明:当CE_P<103时,颗粒物质量浓度很低,PM_2.5所占比例较高,代表了有利于污染扩散的气象条件;当CE_P>167,颗粒物质量浓度高,但细粒子比(ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀₎)稳定在0.5～0.7,湿度也稳定在20%～50%,代表了不利于污染扩散的气象条件.      

2015年福州市大气颗粒物污染特征

为了解福州市大气颗粒物污染状况,利用中国环境监测总站发布的实时大气环境监测资料,结合气象资料和HYSPLIT4轨迹模式,分析了2015年福州市大气颗粒物污染特征和典型污染过程.结果表明:2015年福州市ρ（PM₁₀）、ρ（PM_2.5）年均值分别为55.8和29.2μg/m3,均低于GB 3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值.颗粒物浓度季节性变化特征明显,表现为冬春季高、夏秋季低的变化特征. ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）为52%,普遍低于我国东部其他大中城市;日际变化明显,受混合层高度日变化和机动车排放的影响,呈双峰形态. ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）日变化趋势与ρ（PM₁₀）日变化特征相反,即ρ（PM₁₀）高时ρ（PM_2.5）所占比例低,ρ（PM₁₀）低时ρ（PM_2.5）所占比例高,表明早晚高峰机动车排放所造成的颗粒物污染以粗颗粒物贡献为主.福州市颗粒物污染天气成因主要有"积累型"和"输送型"污染. 2015年1月5-6日发生的污染过程,是在一次静稳、高湿天气形势下,本地排放的污染物在不利于扩散的气象条件下聚集、二次转化,导致颗粒物浓度升高、能见度降低. 2015年1月17-19日的污染过程主要是北方污染物随冷空气输送南下,导致本地颗粒物浓度迅速升高、能见度迅速降低.研究显示,福州市PM₁₀和PM_2.5优良率较高,颗粒物污染主要发生于冬季,污染成因包括局地累积和区域输送.      

哈尔滨冬季积雪中多环芳烃同大气污染物的关系及其潜在源区分析

源于燃烧释放的多环芳烃(PAHs)易于吸附在大气颗粒物上,通过降雪清除效应累积于积雪中,是区域大气污染的良好指示器.于2020年底采集哈尔滨市积雪样本,结合前期逐日大气污染物监测数据(AQI、PM_2.5、PM₁₀、NO₂、SO₂、CO),明确哈尔滨市冬季大气污染类型与污染特征和积雪PAHs空间分布特征与来源,定量解析积雪PAHs同大气污染物的关系,揭示其对大气污染的指示意义,识别哈尔滨市冬季大气污染物的潜在源区.结果表明：研究期内存在3次以PM_2.5为主要污染物的中度污染天气,ρ(PM_2.5)/ρ(PM₁₀)比值表明区域受细颗粒物影响显著,为偏二次污染类型,ρ(NO₂)/ρ(SO₂)和ρ(CO)/ρ(SO₂)比值表明本地固定污染源和外来传输源贡献均呈加强趋势.积雪中Σ16PAHs浓度为1705～7243 ng·L^-1,中高环PAHs浓度属强变异,区...     

燃煤电厂湿法脱硫对细颗粒物的脱除特性

应用DGI承重撞击器对四台燃煤机组湿法脱硫前、后细颗粒物进行采集,分析细颗粒物的粒径分布、元素组成以及脱硫系统的脱除效率.结果表明:脱硫前细颗粒物粒径峰值出现在0.20~0.40 μm处,脱硫后峰值出现在0.20~0.30 μm处.经过湿法脱硫系统后ρ(PM_2.5)、ρ(PM₁)、ρ(PM_0.5)、ρ(PM_0.2)出现不同程度的增长,平均增长率分别为13.28%、19.57%、28.79%、33.51%.分粒径颗粒物中ρ(Si)、ρ(Al)在脱硫前、后均随着颗粒物粒径的减小呈递减趋势,并且脱硫后ρ(Si)、ρ(Al)均有不同程度的降低,ρ(Fe)随颗粒物粒径的减小呈增加趋势,表现出一定的富集特性;湿法脱硫后Ca在PM₁中的质量浓度出现明显的增长,ρ(Ca)由18.86~51.47 μg/m3增至41.87~84.83 μg/m3. Si、Al是PM_2.5中的主要元素,经过湿法脱硫后ρ(Si)、ρ(Al)由59%~72%降至43%~59%;而Ca在PM_2.5中表现出相反的变化趋势,ρ(Ca)由8%~13%升至17%~26%.      

北京冬季重污染过程黑碳气溶胶的飞机观测

利用空中国王飞机平台搭载单颗粒黑碳光度计（SP2）针对北京2016年12月冬季一次污染过程进行了连续观测,阐述了污染发生、发展和消散过程中的黑碳（BC）气溶胶质量浓度、粒径分布和混合状态的变化特征.结果表明,此次污染过程是以PM_2.5污染为主的霾污染过程,最大值为432μg/m³.NO₂、SO₂和CO等气态污染物浓度经过3次污染积累阶段,为PM_2.5最终爆发增长提供了物质基础.静稳的大气条件为PM_2.5爆发增长提供了动力条件.污染发展过程中BC气溶胶先在地面累积增加,然后向高空传输;清除过程则是高空先被移除,低层缓慢降低.污染发展过程中北京地区黑碳气溶胶在边界层（PBL）浓度变化为先升高后减小,平均浓度为3.45μg/m³,质量中值直径（MMD）范围在190~220nm.随着污染过程的发展,气溶胶迅速老化,PBL内的BC老化比例在一天内可从27%增加到了51%,老化过程使得PM_2.5质量浓度爆发增长.污染过程中BC在边界层的垂直演变导致大气加热率发生变化,有利于逆温的维持和发展,加剧了污染物过程.     

南京冬季气溶胶消光特性及霾天气低能见度特征

利用2015年1月气溶胶散射和吸收系数、PM_2.5质量浓度、大气能见度以及常规气象观测数据,分析了南京冬季大气气溶胶散射系数与吸收系数的变化特征,给出了散射系数与吸收系数对大气消光的贡献,以及能见度与PM_2.5质量浓度和相对湿度的关系.结果表明,观测期间南京大气气溶胶的散射系数和吸收系数分别为(423.4±265.3) Mm^-1和(24.5±14.3) Mm^-1,对大气消光的贡献分别为89.2%和5.2%,表明大气消光主要贡献来自于气溶胶的散射.散射系数与PM_2.5相关性较好(R²=0.91),能见度随PM_2.5质量浓度呈指数下降,也与相对湿度保持一定负相关性.能见度均值为4.3km,且连续出现能见度不足2km的低能见度天气,霾天气下消光系数和PM_2.5质量浓度大幅超过非霾天气,最高值分别达到1471.2Mm^-1和358 μg/m³,霾天气下能见度的降低来自颗粒物与相对湿度的共同影响.     

青岛冬季霾-沙尘重污染过程PM1理化特征及来源分析

对2018年11月21日～12月2日期间青岛市大气PM1的质量浓度、化学组分和数浓度进行连续观测,结合国控站点监测数据和气象条件,分析青岛市秋末冬初一次典型霾-沙尘重污染过程的特征及污染物来源.结果表明:本次污染过程可分为霾前(11月21～23日)、霾期(11月24～25日)、霾-沙尘叠加期(11月26日)、沙尘期(11月27～29日)、沙尘后(11月30日～12月2日)5个发展阶段,观测期间PM₁质量浓度为(40±20)μg/m³,霾期PM₁为沙尘期的2.03倍.冷锋锋前以人为污染物气团为主,锋后以冷干沙尘气团为主,并在长距离传输中保持干燥,受沙尘传输过程中经过区域的影响较小,导致沙尘阶段PM_2.5和PM₁₀错峰12h出现.霾期PM₁中SO₄^2-、NO₃^-质量浓度比霾前分别升高73%、111%,SOR、NOR分别升高28%、67%,表明霾期NO₃...     

初冬一次冷锋输送过程对中国东部霾天气的影响

利用常规地面气象资料、NCEP/NCAR再分析资料以及全国PM_2.5浓度数据,并结合后向轨迹、空气污染输送指数和传输通量分析,针对2019年12月10~11日一次冷锋输送造成我国中东部地区出现的大范围霾天气过程进行了分析.结果表明：（1）霾期间高空500hPa以经向环流为主,伴随着高空低压槽引导地面冷锋向东南方向移动,污染物浓度大值区也依次由华北地区移至黄淮、江淮地区.（2）冷锋过境前,华北至长江三角洲区域PM_2.5浓度均有明显增涨;北京以偏南方向的污染物输入为主,济南以西北和偏东方向输入为主,南京则主要是偏北和偏西方向的输入.（3）冷锋过境时,冷空气迅速将北京站的污染物清除;而济南站则受高压底部偏东风回流的影响,PM_2.5浓度维持在50μg/m³左右;冷锋推进至南京站时西北风已较小,对污染物的清除作用不明显.以江苏省为例,整个过程中,江苏本地污染物贡献占25.8%,江苏以外的污染物贡献占74.2%,以输送为主.（4）冷锋过境后,3站的边界层结构也略有不同,北京站的逆温层迅速被打破;济南站由于受海上暖湿平流影响,近地面由等温层变成逆温层;而南京站的近地面则由逆温层变为等温层.本研究揭示了在冷锋南下过程中,上游污染物对下游地区的影响,以及南北方站点表现出不同的污染物变化和清除特征.     

2014年10月北京市4次典型空气重污染过程成因分析

采用数值模拟与观测资料相结合的方式,对2014年10月北京市4次典型空气重污染过程的大气环境背景、气象条件和形成原因进行了分析. 结果表明,京津冀区域稳定的气象条件是形成空气重污染的主要原因,4次重污染过程大气条件均不利于污染物扩散,表现为大气层结稳定,近地层逆温(平均逆温强度为2.26 ℃/100 m)明显,风速(平均值为1.52 m/s)小,相对湿度(平均值为80.75%)大. 在4次重污染过程中8—11日污染最重,ρ(PM_2.5)日均值平均为264 μg/m3,并且区域输送对北京贡献率最大,平均值为63.75%;24—25日污染程度次之,逆温最强,逆温强度达5.94 ℃/100 m;18—20日重污染中北京ρ(PM_2.5)高值(＞200 μg/m3)区主要集中在该市西北部地区;30—31日污染相对较轻,ρ(PM_2.5)日均值最高只有154 μg/m3. 数值模拟表明,在4次典型重污染过程中,来自南方(包括河北、河南和山西西部等地)的外来污染物输送对北京PM_2.5贡献较大,外来贡献率分别在42.36%~69.12%之间,同时北京本地也存在较强的二次无机盐及有机物转化过程.      

嘉兴市冬季不同空气质量等级下大气污染物的分布特征

为研究浙江省嘉兴市冬季PM、污染气体和含碳气溶胶在不同空气质量等级下的分布特征,于2013年11月28日—12月28日使用SHARP测尘仪、热电EMS系统和Sunset在线OCEC分析仪观测了PM（PM₁₀和PM_2.5）、污染气体（SO₂、NO₂、CO和O₃）和含碳气溶胶〔OC（有机碳）、EC（元素碳）和TC（总碳）〕的质量浓度,结合气象数据和HYSPLIT模式,分析了霾污染过程中大气污染物浓度变化、日变化及其来源特征.结果表明:嘉兴市冬季霾天ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）、ρ（SO₂）、ρ（NO₂）、ρ（O₃）、ρ（OC）、ρ（EC）、ρ（POC）和ρ（SOC）分别为167.90、248.86、77.79、、97.16、28.50、27.09、7.72、7.50和19.59 μg/m3,ρ（CO）为1.47 mg/m3,分别是空气质量为良时的3.00、2.50、1.29、1.84、0.86、2.59、2.19、2.13、2.82和1.50倍.降雨对不同大气污染物的清除作用不同,对粗粒子的清除作用较大,而对二次产物O₃的影响较小.高ρ（PM）是造成能见度降低的主要原因,随着污染程度的加剧,PM中细粒子占比越来越高,在严重污染过程中ρ（PM_2.5）/ρ（PM₁₀）可达70.31%,比空气质量为良时高14.04%;不同污染气体的日变化不同,OC和EC的来源逐渐趋于一致,ρ（SOC）呈现出积累-爆发-积累-爆发的往复过程,边界层的日变化对污染物浓度的影响逐渐减弱.研究显示,随着霾污染的加剧,SOC气溶胶占比逐渐增加、EC和POC等一次碳气溶胶占比逐渐降低.      

北京市气温与黑碳和PM2.5对疾病死亡影响的交互效应

通过收集北京市2010~2016年逐日呼吸和心脑血管疾病死亡数据、污染物（BC、PM_2.5、SO₂、O₃和NO₂）日均浓度资料以及同期的气象资料,采用广义相加模型（GAMs）中的主效应模型、非参数二元响应模型和温度分层模型探讨了北京市气温、PM_2.5和BC单效应,以及气温与PM_2.5和BC交互作用分别对呼吸和心脑血管疾病死亡人数的影响.单效应分析结果表明,气温与两种疾病死亡人数的累计暴露-反应关系均呈“J”型分布特征,最适温度为24℃;累计滞后一天情况下PM_2.5和BC的健康效应均最显著,此时PM_2.5和BC浓度每升高四分位间距（IQR）,呼吸系统疾病死亡人数超额增加百分比（ER）分别为2.21%和1.80%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为2.02%和1.48%.交互作用的研究结果表明,高温与高浓度的PM_2.5（或BC）对疾病死亡的影响存在协同效应,且高温条件下BC对疾病死亡影响的健康风险大于PM_2.5,当气温大于24℃时,BC和PM_2.5浓度每升高IQR对应的呼吸系统疾病死亡人数ER分别为6.22%和6.17%,心脑血管疾病死亡人数ER分别为5.01%和3.97%.虽然BC只占PM_2.5的一部分,但BC对人群健康的影响不容忽视,应该引起足够的重视.     

西安市冬季霾污染过程PM2.5上蛋白质的浓度变化与来源分析

利用2019年12月至2020年1月在西安市3次灰霾污染过程中采集的PM_2.5样品,采用BCA试剂法、离子色谱和气相色谱-质谱检测法分别对样品中的蛋白质含量及无机有机化学成分进行了分析测定,结合相关性分析和气团后向轨迹模型分析探讨了PM_2.5上蛋白质对灰霾污染的响应及其在污染过程中可能的作用.结果表明,冬季灰霾污染期间,西安市PM_2.5中蛋白质组分的平均浓度为(5.587±2.421)μg/m³,处于较高水平;蛋白质浓度变化呈现出显著的短期连续变化特征,夜晚略高于白天.蛋白质的浓度与Cl^-和K⁺呈显著的正相关,说明气溶胶中蛋白质的来源与燃煤和生物质燃烧有关;与NO₃^-与SO₄^2-的浓度呈现显著的正相关,表明蛋白质可能参与NO₃^-与SO₄^2-的氧化转化;蛋白质具有良好的吸湿性,在湿度较大时,以其为核心吸附空气中的水蒸气及易溶于水的气态污染物(O₃、SO₂、NO_X以及挥发性有机物等)形成的气溶胶易于发生吸湿增长及非均相反应,可能利于二次气溶胶的生成.