两种ZSM-5沸石分子筛吸附水中氨氮的研究

考察了两种硅铝比分别为25及50的ZSM-5沸石分子筛对水中氨氮的吸附性能及影响因素.研究表明,25℃时,25H及50H型沸石的吸附平衡时间分别为10 min和35 min,吸附等温线均符合Langmuir经验模型,25 H型分子筛的饱和吸附容量较大,为7.83 mg/g,50H型分子筛为4.36 mg/g.当吸附剂投...     

蔗渣基分子筛对水中Pb~(2+)的吸附性能研究

以蔗渣基分子筛为吸附材料,通过静态吸附实验法研究其去除水中Pb~(2+)的性能。结果表明:当吸附剂投加量为8 g/L,溶液p H为5.5,平衡时间为60 min时,对初始浓度为10 mg/L Pb~(2+)的吸附率可维持在93.55%以上。蔗渣基分子筛对Pb~(2+)的吸附动力学服从Mc Kay准二级动力学方程,吸附等温线服从Langmuir方程。     

ZSM-5分子筛/玻璃纤维复合材料的制备及其吸附性能研究

以硅溶胶、硫酸铝(Al2(SO4)3·18H2O)、四丙基氢氧化铵(TPAOH)、NaOH为原料,采用水热法在玻璃纤维上合成ZSM-5分子筛.通过X射线衍射仪、红外光谱仪、扫描电镜对产物进行表征,考察了ZSM-5分子筛/玻璃纤维复合材料对含铜废水的处理效果.结果表明:在复合材料用量为0.8 g、180℃反应48 h、吸...     

硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响

研究了不同硅铝比的ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响.以Ni O(Nickel Oxide)为活性组分,采用浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,利用氮气吸附脱附(BET)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、Toluene程序升温脱附(Toluene-TPD)等技术表征样品的物理化学性质.考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能,研究了不同放电电压下硅铝比对甲苯降解率、碳平衡及二氧化碳选择性的影响,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了催化剂表面的有机产物.结果表明:硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性(比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等),还会影响Ni的负载形态和方式,更高的硅铝比与Ni O的负载能促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡和二氧化碳选择性.     

不同硅铝比Fe-ZSM-5催化剂对氧化亚氮催化分解性能的研究

以不同硅铝比的H-ZSM-5分子筛为载体,采用离子交换法和化学气相沉积法制备Fe-ZSM-5催化剂,并用XRD、BET、TEM、UV-vis和NH3-TPD等表征手段对催化剂进行分析,研究催化剂中铁的存在状态.结果表明,分子筛的硅铝比影响铁在分子筛中的分布形态,化学气相沉积法和热离子交换法制得硅铝比为25的Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂上均匀地分布着粒径为8 nm左右的纳米氧化铁颗粒,并且Fe-ZSM-5-25分子筛催化剂比Fe-ZSM-5-300更容易形成Fe3+x O y团簇.制得的Fe-ZSM-5分子筛催化剂催化分解氧化亚氮(N2O),结果表明,相同的制备方法,硅铝比小的Fe-ZSM-5-25催化剂对N2O分解活性更好;相同硅铝比的Fe-ZSM-5催化剂,采用化学气相沉积法制得的对N2O分解活性最好.另外,O2的存在对Fe-ZSM-5上N2O催化分解活性有抑制作用,而NO对N2O催化分解活性展示了一定的正效应.最后,经过100 h的连续反应,Fe-ZSM-5催化剂依然能够保持催化活性.     

硅铝比对分子筛吸附氨氮性能的影响

基于X射线荧光光谱法确定的4种ZSM5分子筛硅铝比,分析了不同硅铝比分子筛吸附氨氮性能的差异,结合扫描电镜、X射线衍射分析结果,从分子筛的骨架组成、表面形貌和晶体结构角度,考察了硅铝比对分子筛吸附氨氮性能的影响机制;并探讨了分子筛骨架脱硅对其吸附性能的改善作用,为分子筛应用于污水厂尾水深度脱氮提供技术参考.结果表明,不同硅铝比分子筛的表面形貌、晶体结构与吸附氨氮性能具有显著差异：随着分子筛硅铝比增加,其结晶度下降、晶粒形态逐渐模糊、吸附容量降低;当实际硅铝比由35增大至237时,氨氮平衡吸附量由5.65mg/g降至0.41mg/g,由Langmuir吸附等温式确定的饱和吸附量由6.5963mg/g下降至0.4430mg/g.分子筛吸附过程符合准二级动力学模型,吸附速率受离子交换化学吸附作用机理控制,随着硅铝比升高分子筛的离子交换容量下降,其吸附速率降低.分子筛骨架脱硅能够显著改善其氨氮吸附性能,硅铝比为35的分子筛经碱蚀脱硅处理后,其氨氮平衡吸附量提高81.6%,该方法为改善分子筛吸附性能提供了一种有效的技术途径.     

改性甘蔗渣对Pb~(2+)、Cd~(2+)的吸附行为研究

为提高废弃甘蔗渣对重金属离子Cd2+和Pb2+的吸附能力,文章采用简单的方法制备了乙二胺四乙酸二酐(EDTAD)修饰的甘蔗渣。经FTIR分析,有大量的羰基修饰在了甘蔗渣的表面,为其吸附重金属离子提供了更多的活性位点。实验结果表明:经过修饰后的甘蔗渣对Cd2+和Pb2+的吸附量分别为46.46 mg/g、119.36 mg/g,是未修饰的3.69和12.31倍,且均能在20 min内达到最大吸附量并保持平衡,其吸附符合Langmuir等温吸附模型,且吸附过程遵循二级动力学模型。在pH 4~7范围内,修饰SCB对Cd2+和Pb2+具有较高的吸附能力。除此之外,在Cd2+、Pb2+、Cu2+和Zn2+共存的情况下,修饰SCB对Pb2+仍能保持较高的吸附量。修饰后的甘蔗渣对Cd2+和Pb2+的吸附能力有了显著提高,且具有一定的抗干扰能力,有望应用于实际工业废水处理。     

利用空心微球和介电泳去除水中Pb~(2+)

利用空心微球吸附水中的重金属Pb2+,将悬浮液注入装有微电极阵列芯片的微介电泳池中,施加交流电压,用介电泳捕获悬浮液中的空心微球.同时,研究了空心微球吸附铅离子前后的介电迁移规律.结果表明,吸附了Pb2+的空心微球发生了正介电泳现象.此方法可以将吸附了重金属离子的空心微球捕集到一定的区域中,为工业废水中重金属离子的治理提出一种可能的方法.     

湘江衡阳段底泥吸附Pb~(2+)和Cd~(2+)的研究

以衡阳段湘江上游为研究对象,探讨了其吸附Pb2+、Cd2+的影响因素及其热力学规律,以求为湘江流域重金属污染防治提供依据。结果表明,底泥吸附Pb2+的效果优于Cd2+;pH为2~6时,吸附量随pH值的增大而增大,pH4时影响很大;泥水比增大,水中重金属剩余浓度减小,但吸附量减小;Pb2+、Cd2+浓度增加,吸附量增大。温度升高,底泥对Pb2+、Cd2+的吸附量略微增大。底泥吸附Pb2+等温式更符合Langmuir方程,Cd2+的更符合Freundlich方程。该吸附是自发、吸热的。     

碱改性ZSM-5沸石分子筛吸附去除水中Pb~(2+)的研究

采用Na OH溶液对市售ZSM-5沸石分子筛进行改性,研究发现,碱改性分子筛吸附去除水中Pb2+的性能得到提高,经0.50 molL Na OH改性效果最好。对改性前后分子筛的吸附动力学及等温线开展研究,结果表明,改性前后分子筛吸附过程均符合假二阶动力学模型,吸附等温线均符合Langmuir吸附等温式,30℃下碱改性分子筛最大吸附容量为54.64 mgg,是未改性分子筛的1.60倍。对于初始浓度为20 mgL的Pb2+,当碱改性分子筛投加量大于1.0 gL时,吸附去除率大于98.5%。考察水中常见阳离子Cu2+、K+、Na+、Mg2+的干扰作用,各离子影响顺序为Cu2+Na+≈K+Mg2+。此外,采用红外光谱、BET和XRD手段对改性前后分子筛进行表征,发现分子筛孔径增大,硅铝比降低是改性分子筛吸附性能提高的主要原因。     

Zn2+和Mn2+处理水钠锰矿后对Pb2+吸附量的影响

分别采用Zn2+和Mn2+处理锰平均氧化度较高的水钠锰矿,对比研究了经不同浓度的Zn2+和Mn2+处理后矿物的锰平均氧化度、d110面网间距、对Pb2+的最大吸附量以及吸附过程中Zn2+和Mn2+的最大释放量等的变化.同时,通过Zn2+和Mn2+与水钠锰矿表面反应行为的不同,进一步明确矿物结构中的八面体空穴数量与重金属吸附量的关系.研究结果表明,水钠锰矿经Zn2+和Mn2+分别处理后,矿物类型未改变,并具有相似的晶体形貌.Zn2+溶液处理水钠锰矿时,随着Zn2+浓度的增大,水钠锰矿的锰平均氧化度和d110面网间距不变,说明结构中空穴数量未改变,Zn2+通过占据部分吸附点位,导致其对Pb2+的最大吸附量从3190 mmol·kg-1减少为2030 mmol·kg-1.而Mn2+溶液处理水钠锰矿时,大多数Mn2+被氧化为Mn3+,这些Mn3+部分位于八面体空穴上下方的吸附位点,部分进入八面体空穴中.随着加入的Mn2+浓度增大,Mn2+被氧化为Mn3+而进入八面体空穴的数量增多,锰平均氧化度减小,d110面网间距从0.14160 nm增大至0.14196 nm,说明结构中空穴数量减少,对Pb2+的最大吸附量从3190 mmol·kg-1减少至1332 mmol·kg-1.对比研究结果表明,水钠锰矿结构中的八面体空穴数量对Pb2+的吸附量的大小起着非常重要的作用.     

Fe3O4/FeS2活化H2O2降解典型苯胂酸类污染物

利用水热法成功制备了Fe₃O₄/FeS₂催化剂,并将其用于构建非均相芬顿体系降解典型的苯胂酸类污染物（洛克沙胂,ROX）.XRD、SEM、XPS和磁学测量系统（VSM）等表征结果表明,Fe₃O₄/FeS₂呈明显的颗粒状且具有良好的磁性.降解实验结果显示,在最优条件下（初始pH值为4.5、ROX起始浓度为20mg/L、Fe₃O₄/FeS₂投加量为0.15g/L和H₂O₂浓度为0.034g/L,Fe₃O₄/FeS₂介导的非均相芬顿体系可以超快速降解ROX,1min后的降解效率达到96.74%,明显优于单独的Fe₃O₄或FeS₂体系.此外,Fe₃O₄/FeS₂可以通过磁铁进行快速回收利用,同时也具有良好的重复利用性能,使用3次后,ROX的降解效率仍超过80%.机理分析表明,Fe₃O₄/FeS₂能够快速地催化H₂O₂产生具有强氧化性的羟基自由基（·OH）.在·OH的作-用下,ROX分子结构中C-As、C-N和C-C等化学键发生断裂,发生脱砷、脱硝和开环等反应,进而生成一系列的有机产物（如酚类、醌类、小分子有机酸等）和无机产物（As （V）和NO₃^-）.之后,无机砷能够被吸附在催化剂表面,而有机产物则进一步被矿化.     

Co/Al2O3催化剂上CH4的CO2重整反应研究

通过研究不同Ｃｏ负载量的Ｃｏ／Ａｌ２Ｏ３催化剂对ＣＨ４的ＣＯ２重整剂合成气活性的影响,发现Ｃｏ负载量为１３％（Ｗｔ）的Ｃｏ／Ａｌ２Ｏ３活性最好,考察了反应温度,空速,还原温度等对催化剂活性和产物中ＣＯ／Ｈ２比例的影响,结果表明反应温度升高,ＣＨ４的ＣＯ２的转化率均增加,但随空速的增加而降低,还原温度在４００℃时催化剂显示出活性最好,产物中ＣＯ／Ｈ２的比例,随反应条件不同而略有增减。     

铁纳米线对水中Cu2+的吸附性能及机理

为研究nZVI（纳米零价铁）材料对水中Cu2+的吸附性能,采用液相还原法合成核壳结构的nZVI,即FSCNs（铁纳米线,Fe@Fe₂O₃ core-shell nanowires）.通过批处理吸附试验研究pH、离子强度、FSCNs投加量、反应时间、初始ρ（Cu2+）、反应温度等因素对Cu2+去除率的影响,运用动力学模型、等温吸附模型和吸附热力学模型分析FSCNs对Cu2+的吸附特性,并利用SEM（扫描电镜）、XRD（X射线衍射）和XPS（X射线光电子能谱）等表征手段探讨FSCNs对Cu2+的吸附机制.结果表明:①在pH为5、离子强度为0.01 mol/L、FSCNs投加量为0.5 g/L、反应温度为318 K条件下,FSCNs对Cu2+产生的吸附容量最大,为387.6 mg/g.②FSCNs对Cu2+的吸附反应在30 min内达到吸附平衡,此时的最大吸附率可达96%;FSCNs对Cu2+的吸附更符合准二级动力学模型（R2≥0.992）,表明化学吸附可能为该反应的限制步骤;Langmuir和Freundlich等温吸附模型均能较好地拟合吸附结果（R2≥0.992）;该吸附过程是自发的吸热反应〔ΔG0（吉布斯标准自由能） < 0,ΔH0（标准焓变）>0〕.③大部分Cu2+在加入FSCNs后转化为Cu、Cu₂O和CuO,被吸附在FSCNs表面,吸附、还原与共沉淀可能是FSCNs去除水中Cu2+的主要机理.研究显示,FSCNs对Cu2+的最大吸附容量为387.6 mg/g,能快速高效吸附水中的Cu2+,应用前景良好.      

V2O5/AC在含SO2气氛中对气态Hg0的吸附脱除研究

利用固定床反应器研究了模拟烟气(N_2、SO_2、O_2)气氛下,气态Hg~0在V_2O_5/AC催化剂上的吸附脱除行为.考察了V_2O_5担载量、SO_2浓度和吸附温度等对V_2O_5/AC吸附脱除Hg~0的影响,并对V_2O_5/AC上吸附汞的形态进行了XPS分析表征.研究发现,V_2O_5/AC对Hg~0的吸附能力远大于载体AC.汞的吸附量与V_2O_5/AC中V_2O_5的质量分数有关,随着V_2O_5质量分数从0.5%增加到1.0%,汞的吸附量从75.9 μg·g~(-1)增加到89.6 μg·g~(-1) (无氧) 和115.9 μg·g~(-1)增加到185.5 μg·g~(-1) (有氧),远高于相同吸附条件下的AC上的汞吸附量 (9.6 μg·g~(-1)和23.3 μg·g~(-1)).SO_2对Hg~0的吸附有促进作用,主要是由于SO_2和Hg~0在V_2O_5/AC上发生了化学反应.但是当SO_2体积分数从500×10~(-6)增加到2 000×10~(-6)时,V_2O_5/AC对汞的吸附量只增加了5%.不同温度下的实验结果表明,V_2O_5/AC催化剂在150℃左右的吸附脱除Hg~0的能力最高,汞的吸附量达到98.5 μg·g~(-1) (无氧) 和187.7 μg·g~(-1) (有氧).XPS 分析结果表明,在V_2O_5/AC催化剂表面有HgO和HgSO_4生成,证实了V_2O_5和SO_2的作用.     

Z-scheme V2O5-Ag2O/g-C3N4异质结制备及其可见光催化性能

采用原位生长法制备V₂O₅,并将其与Ag₂O/g-C₃N₄水热复合制备V₂O₅-Ag₂O/g-C₃N₄复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V₂O₅成功掺杂在Ag₂O/g-C₃N₄上,与Ag₂O/g-C₃N₄相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V₂O₅掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h⁺)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag₂O与g-C₃N₄复合界面形成p-n异质结,并与V₂O₅之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.     

Promotional effect of Si-doped V2O5/TiO2 for selective catalytic reduction of NOx by NH3

TiO2 supports doped with different amounts of Si were prepared by a sol-gel method, and 1 wt% vanadia (V2O5) loaded on Si-doped TiO2 was obtained by an impregnation method. The mole ratio of Si/Ti was 0.2, NOx conversion exceeds 94% at 300℃ and GHSV of 41,324 hr-1 , which is about 20% higher than pure V2O5/TiO2 . The catalysts were characterized by XRD, BET, TEM, FT-IR, NH3-TPD, XPS, H2-TPR, Raman and in situ DRIFTS. The results of FT-IR and XPS indicated that Si was doped into the TiO2 lattice successfully and a solid solution was obtained. V2O5 active component could be dispersed well on the support with the increasing of surface area of the catalyst, which was confirmed by Raman and XRD results. Above all, the numbers of acid sites (especially the Br nsted-acid) and oxidation properties were enhanced for Si-doped V2O5/TiO2 catalysts, which improved the deNOx catalytic activity.     

Advanced treatment of oil recovery wastewater from polymer flooding by UV/H2O2/O3 and fine filtration

In order to purify oil recovery wastewater from polymer flooding （ORWPF） in tertiary oil recovery in oil fields, advanced treatment of UV/H2O2/O3 and fine filtration were investigated. The experimental results showed that polyacrylamide and oil remaining in ORWPF after the conventional treatment process could be effectively removed by UV/H2O2/O3 process. Fine filtration gave a high performance in eliminating suspended solids. The treated ORWPF can meet the quality requirement of the wastewater-bearing polymer injection in oilfield and be safely re-injected into oil reservoirs for oil recovery.