北京市典型道路交通环境细颗粒物元素组成及分布特征

对北京市典型道路交通环境中不同粒径段（0.2～0.5μm、0.5～1.0μm和1.0～2.5μm）的细颗粒物进行了采样分析,在2008—2009年期间5个阶段内共采集了198个细颗粒物样品.通过XRF分析得到细颗粒物中Al、Na、Mg、K、Ca、Si、S、Cl、Fe、Mn、Ti、Cu、Zn、As、Br和Pb16种元素的质量浓度.含量较高的元素有S、K、Fe、Cl、Si、Ca和Zn,占测试元素总浓度的90%以上.应用富集因子法将元素分为地壳元素、双重元素和污染元素三类.应用因子分析法分离出两个主要因子,因子1主要与地壳元素和双重元素相关,可归于扬尘源的贡献;因子2主要与污染元素相关,可能来自机动车、燃煤、生物质燃烧和工业等排放源.人为源对小粒径（0.2～0.5μm）颗粒物的贡献较大,而地壳源的贡献更集中于大粒径段（1.0～2.5μm）.多数地壳元素和双重元素在夏季和冬季均随粒径的增大而富集,且冬季浓度较高,而多数污染元素的分布形态存在季节差异.Br、As和Pb夏季在0.5～1.0μm出现峰值,而冬季在0.2～0.5μm出现峰值.冬季因采暖增加的煤和生物质的燃烧造成部分元素浓度在0.2～0.5μm有显著增加.云层内部的硫酸盐生成过程可能是夏季S元素在0.5～1.0μm出现峰值的原因.通过奥运时期与非奥运时期元素浓度和分布的比较,发现奥运时期交通源临时控制措施对机动车排放和道路扬尘均有显著的削减作用,削减率分别为53%和63%,且随粒径增大而增加.     

亚微米颗粒物和微米颗粒物中的铅在水稻叶片中的富集比较

叶片对大气颗粒物中铅的吸收富集会对水稻本身产生毒性效应,然而目前关于叶片对不同粒径颗粒物中铅富集能力的研究较少.因此,本研究采用叶片喷施等铅浓度飞灰颗粒物的方法,探讨水稻生长后期剑叶对亚微米颗粒物和微米颗粒物中铅的吸收作用,讨论不同粒径颗粒物中铅向叶片迁移的可能机制.结果表明,向水稻剑叶分别喷施等铅浓度的亚微米飞灰颗粒物和微米颗粒物后,亚微米颗粒物处理组的剑叶和稻米的铅含量均显著高于微米颗粒物处理组.亚微米颗粒物中的铅从叶片反面表皮向内扩散,富集在维管束中,并引起叶肉中铅含量的显著升高.相比之下,微米颗粒物处理组的铅向植物叶片内迁移扩散趋势较弱.基于铅同位素分析,亚微米颗粒物组飞灰源对叶肉中铅含量的贡献为80%,而微米颗粒物组飞灰源的贡献仅为31%～42%.亚微米颗粒物组铅在细胞质中的含量比例升高,由此产生的毒性作用会更大.因此,关注大气亚微米颗粒物中铅在水稻叶片的迁移富集具有一定的必要性.     

西安夏季大气亚微米颗粒物化学组成与来源的在线观测研究

西安作为汾渭平原地区最大的城市,大气颗粒物污染形势严峻.2017年夏季期间,在西安市浐灞生态园区运用气溶胶化学组分监测仪,对大气亚微米颗粒物中的非难挥发性组分(NR-PM1)进行了在线监测.观测期间NR-PM1的平均质量浓度为(30.1?±?15.4)μg???m?3.其中有机物含量最高,占NR-PM1总质量浓度的63...     

华北地区夏季大气亚微米颗粒物的半挥发性特征

利用热扩散管TD(Thermal Denuder)与高分辨飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)联用法,于2013年6—7月对华北地区国家环境空气质量评价区域点香河的大气PM₁(亚微米颗粒物)及其组分〔OM(有机质)、SO₄2-、NO₃-、NH₄+、Cl-〕进行连续在线观测,并实现了PM₁不同化学组分半挥发性特征的模拟分析. 结果表明:在观测期间,ρ(PM₁)平均值为 (47.9±47.3) μg/m3,其中OM贡献最大,达到38.2%〔ρ(OM)占ρ(PM₁)的比例,下同〕,之后依次为SO₄2-(33.7%)、NH₄+(13.8%)、NO₃-(12.3%)、Cl-(2.0%). 在PM₁的各化学组分中,NO₃-和Cl-的MFR(质量剩余分数)值最低(约0.40),表明二者的半挥发性最高,当温度为50 ℃时,约60%的NO₃-或Cl-进入气相中;SO₄2-的半挥发性最低,在50 ℃时仍有约90%的质量剩余;而OM和NH₄+的半挥发性居中. NO₃-的半挥发性受大气PM₁污染水平的影响,50 ℃时其半挥发性随着ρ(PM₁)的增加而升高. 当温度从50 ℃升至200 ℃时,残留有机气溶胶的O/C(原子数比)从0.47增至0.60,说明半挥发性组分多为氧化态较低的有机化合物. 此外,真空动力学粒径在60~2 000 nm的颗粒物在不同粒径段表现出相近的半挥发性. 大气PM₁半挥发性的定量分析结果可为全面认识大气颗粒物的物化性质及污染机理提供数据,也有助于空气质量模型的完善.      

鼎湖山PM_(2.5)中化学元素的组成及浓度特征和来源

为研究珠江三角洲大气颗粒物的污染特征及其来源,于2006年6～12月,在鼎湖山利用大流量颗粒物采样仪进行PM2.5样品的采集,并利用ICP-MS分析其中的元素浓度.结果表明,Pb、V、Cu、As、Zn、Se元素平均浓度为216.24、15.40、60.56、31.81、432.06和8.12 ng·m-3,处于高污染浓度水平.因子分析表明,化石燃料的燃烧、金属冶炼工业、扬尘和海盐是该地区PM2.5的主要来源.     

南京市不同季节大气亚微米颗粒物化学组分在线观测研究

本研究利用Aerodyne气溶胶化学组分监测仪在典型冬季重污染(12月)和夏季(8月)时期分别对南京城市大气非难熔性亚微米细颗粒物(NR-PM1)进行连续在线观测.结果表明,NR-PM1的组分平均贡献为(8月,12月):有机物(51.8%,44%)、硝酸盐(12.8%,23%)、硫酸盐(20.9%,13%)、铵盐(14%,16.8%)、氯化物(0.5%,3.2%).硝酸盐和硫酸盐在8月和12月呈现不同的日变化,如硝酸盐在12月白天呈现增加趋势,表明白天光化学作用对硝酸盐形成起主导作用;12月高浓度的硫酸盐在较高相对湿度的夜间被观测到,而8月在午后出现峰值,这表明在12月和8月硫酸盐的形成可能分别被液相生成和气相光化学作用驱动.8月臭氧污染期间,硝酸盐通过非均相反应在夜间快速形成,日出后,SO_2-4和氧化态有机气溶胶(OOA)同时增加表明二次气溶胶的形成;12月霾污染期间,二次无机组分和具有较高氧化度的OOA逐渐增加.     

鼎湖山PM2.5中化学元素的组成及浓度特征和来源

为研究珠江三角洲大气颗粒物的污染特征及其来源,于2006年6～12月,在鼎湖山利用大流量颗粒物采样仪进行PM_2.5样品的采集,并利用ICP-MS分析其中的元素浓度.结果表明, Pb、V、Cu、As、Zn、Se元素平均浓度为216.24、 15.40、 60.56、 31.81、 432.06和8.12 ng·m^-3,处于高污染浓度水平.因子分析表明,化石燃料的燃烧、金属冶炼工业、扬尘和海盐是该地区PM_2.5的主要来源.     

北京冬季大气颗粒物数浓度的粒径分布特征及来源

监测北京市冬季远郊区(密云)、交通道路(北四环)和生活区(清华大学)采样点的CO,NO,NO₂,SO₂等浓度,同时监测大气细颗粒物(FPs,粒径为0.1～2.5 μm)和超细颗粒物(UFPs,粒径<0.1 μm)的数浓度, 利用正交矩阵因子(PMF)法对FPs和UFPs数浓度的粒径分布特征和来源进行了研究. 结果表明:在远郊区采样点共有4个影响因子, 其中主因子1,4可能与长距离运移有关, 主因子2可能来自1 km外的村庄生活排放, 主因子3为附近铁路机车排放;在交通道路采样点共有3个影响因子, 其中主因子1,3可能均来自机动车排放, 主因子2来自燃煤污染;在生活区采样点共有3个影响因子, 其中,主因子1可能与机动车排放有关, 主因子2,3可能均来自燃煤排放.      

天津近海夏季大气颗粒物元素特征及来源解析

2006年夏季在天津近海海域走航采集总悬浮颗粒物(TSP)样品,用于研究近海海域大气颗粒物污染特征和来源。采集到的样品通过重量分析得到颗粒物浓度,同时进行元素分析。并结合气象要素分析,显示陆源污染物在陆风影响下传输到海上,解释了采样期间近海海域TSP浓度较高的现象。研究使用富集因子和化学质量受体平衡(CMB)模型对近海海域TSP进行解析。通过富集因子分析,估计近海海域TSP来源主要有人为源、地壳源和海盐粒子源。CMB结果显示燃煤飞灰所代表的人为源对TSP贡献最大(36.14%),其次是地壳源类(33.26%)以及海盐粒子(1.58%),其他未识别的源为30.58%。由此推断陆地污染源对近海海域大气颗粒物的贡献远远高于海盐粒子,因此对渤海周围陆地污染源的控制应得到足够重视。     

自贡市大气颗粒物中水溶性离子的特征及来源

基于四川省自贡市2015年9月-2016年9月的大气颗粒物采样数据,利用离子色谱仪对其中8种水溶性离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、Na~+、K~+、Cl~-、Ca~(2+)和Mg~(2+))进行了浓度测定。分析结果表明,自贡市PM_(10)平均浓度为(88.4±59.2)μg/m~3,PM_(2.5)为(76.2±51.7)μg/m~3,各季节PM_(2.5)/PM_(10)的浓度比值均大于80%,说明自贡市大气颗粒物污染以PM_(2.5)为主;水溶性离子是颗粒物的主要化学组分,其总质量浓度对PM_(10)和PM_(2.5)的贡献率分别为40.3%和42.7%,其中SNA(二次水溶性无机离子,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)、Cl~-、K~+、Ca~(2+)、Na~+和Mg~(2+)在PM_(2.5)的占比分别为39.5%、1.8%、1.2%、0.5%、0.3%和0.04%;SO_4~(2-)是自贡市春季和秋季污染天主要来源,其在PM_(2.5)水溶性离子中的贡献率均为45.5%,NO_3~-对应的贡献率分别为22.3%和23.6%,冬季污染天SO_4~(2-)和NO_3~-的贡献率分别为33.5%和35.7%,NO_3~-的贡献率显著上升。利用因子分析法对PM_(2.5)中水溶性离子进行源解析发现,其来源主要为二次污染源、燃烧源、农业源以及道路扬尘源。     

受体模型在大气颗粒物源解析中的应用和进展

综述用于大气颗粒物研究的受体模型在国内外的发展概况。对受体模型与扩散模型的特点,常用受体模型的技术内容,受体模型在城区尺度、区域尺度和全球尺度颗粒物源解析研究中的应用作了详细阐述。介绍了受体模型研究的一些热点问题,提出当前应开展的主要研究课题。     

北京市2009年8月大气颗粒物污染特征

为研究2008年8月北京奥运会1a之后北京市大气颗粒物的污染特征,于2009年8月对北京市大气颗粒物PM10、PM2.5样品进行采集,测量其质量浓度并对其中的水溶性离子组分进行分析.研究发现2009年8月北京市大气颗粒物PM10、PM2.5质量浓度日均值分别为176.9μg/m3和102.5μg/m3.PM10质量浓度比2008年观测值上升了180%,比2007年降低了10%; PM2.5质量浓度比2008年观测值上升了126%,比2007年上升了31%.水溶性离子是大气颗粒物的重要组分,分别占PM10和PM2.5质量浓度的43%和61%.对比发现,污染天气条件下PM2.5/PM10和NO3-/SO42-比值升高,移动源是北京地区主要的污染物来源.风向风速和降水等天气条件对颗粒物质量浓度有很大影响,其中0.5~1.0m/s的东南风条件下大气颗粒物污染最为严重.     

2016~2020年上海市PM2.5化学组成特征和来源解析

2016~2020年在上海市区和郊区的6个点位开展了颗粒物系统性观测研究,分析了PM_2.5的质量浓度以及水溶性离子、有机碳/元素碳、无机元素等化学组分,并利用正矩阵因子分解模型对PM_2.5的来源进行了解析。结果表明,上海PM_2.5浓度水平呈现下降趋势,年均质量浓度依次为46,43,37,40,39μg/m³,表现为冬高夏低,西高东低的时空分布特征。有机物在PM_2.5中占比最高(30%~32%),不同年份和季节间的差异较小。二次无机离子(硫酸盐、硝酸盐和铵盐)的区域性特征明显,其中硝酸盐的占比在5a间升高最多,且在冬季污染过程中起到了关键作用。解析得到PM_2.5的来源有9类,分别为二次硝酸盐(30.6%)、二次硫酸盐(20.7%)、机动车(12.6%)、工业(8.0%)、生物质燃烧(7.7%)、扬尘(6.5%)、燃煤(5.8%)、海盐(4.8%)和船舶(3.2%)。机动车和船舶等移动源、秸秆焚烧和烟花爆竹燃放等生物质燃烧源的贡献浓度在研究期间呈现下降趋势,体现了相关治理措施的管控效果。     

北京水源地水体中颗粒有机质的碳氮同位素研究

对北京潮河、白河和密云水库水体中悬浮颗粒物和表层沉积物的稳定碳、氮同位素及其来源进行了分析.结果表明,研究区内冬季水体中悬浮颗粒物的δ13C值比夏季的偏负,其变化范围分别为-30.75‰～-25.75‰（冬季）和-29.34‰～-25.91‰（夏季）;δ15N值冬季较夏季偏正,其变化范围分别为-0.83‰～9.67‰（...     

2013年1月中国东部地区重污染过程中上海市细颗粒物的来源追踪模拟研究

大气PM_2.5是当前我国城市和区域面临的最突出的大气污染问题,然而PM_2.5及其关键组分污染的来源不清,严重制约了人们对PM_2.5 的科学认知和污染防控的步伐.本研究以2013年1月中国东部地区一次典型重污染过程为研究案例,利用CAMx三维模型中耦合了物种示踪机制的颗粒物来源追踪方法,探讨和揭示了中国东部地区代表性城市上海及周边地区共4个源区(上海、苏南、浙北、大区域)、8类污染源(包括燃烧源、生产工艺过程、流动源、生活面源、挥发源、扬尘源、农业源、天然源)对上海城区大气中PM_2.5及其关键组分包括水溶性无机离子(SO^2-₄、NO^-₃、NH⁺₄)、元素碳(EC)和有机碳(OC)的污染贡献.研究结果表明,2013年1月份中国东部出现严重灰霾污染期间,上海城区PM_2.5的主要区域贡献为上海本地污染源排放累积(PM_2.5浓度贡献平均为55.4%±22.3%)和长距离输送(38.4%±20.0%).上海地区8类主要排放源中,扬尘源贡献均值最大,达到30.7%±31.8%,其次为燃烧源18.2%±15.6%、流动源18.6%±17.5%、挥发类源16.9%±18.0%.对上海市PM_2.5组分的源解析研究发现,燃烧源对细颗粒物中硫酸盐和硝酸盐的浓度贡献最大,其浓度贡献分别达到56.2%和55.9%.铵盐中72.4%来源于挥发类源贡献,元素碳约78.3%来自于交通源贡献.挥发类源排放和流动源是主要的有机气溶胶贡献源,浓度贡献分别为36.2%和32.5%.     

Characteristics of air particulate matter and their sources inurban and rural area of Beijing, China

ＩｎｔｒｏｄｕｃｔｉｏｎＴｈｅｒｅｉｓａｇｒｏｗｉｎｇａｗａｒｅｎｅｓｓｔｏｔｈｅｉｍｐｏｒｔａｎｃｅｏｆａｉｒｐｏｌｌｕｔｉｏｎｉｎｍａｊｏｒｃｉｔｅｓ.Ａｎｕｍｂｅｒｏｆｓｔｕｄｉｅｓｈａｖｅｓｈｏｗｎｔｈａｔｔｈｅｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｆｃｅｒｔａｉｎｔｒａｃｅｅｌｅｍｅｎｔｓｉｎｔｈｅｕｒｂａｎａｔｍｏｓｐｈｅｒｅｈａｖｅｂｅｅｎｅｌｅｖａｔｅｄｂｙ ｐｏｌｌｕｔｉｏｎ ,ａｎｄｔｈｅｒｅｆｏｒｅ ,ｔｈｅｈｉｇｈｅｓｔｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎｓｏｆｔｈｅｓｅｃｈｅｍｉｃａｌｃｏｎｔ…     

APEC前后北京郊区大气颗粒物变化特征及其潜在源区分析

为分析2014年APE(Asia-Pacific Economic Cooperation)会议前后北京郊区大气颗粒物数浓度和质量浓度的变化特征及其主要影响因素,于当年11月在北京怀柔区中国科学院大学雁栖湖校区教学一楼楼顶利用微量振荡天平(TEOM)、扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪(SMPS)和空气动力学粒径谱仪(APS)对大气颗粒物质量浓度和数浓度分布进行连续在线监测;同时结合地面气象参数和HYSPLIT轨迹模式,对颗粒物的来源和传输过程进行聚类、潜在源区贡献因子(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT)分析.结果表明,APEC期间(11月5—11日)超细粒子(PM_(0.01～1))数浓度、细粒子(PM_(0.5～2.5))数浓度和粗粒子(PM_(2.5～10))数浓度分别为(17720.1±998.7)、(30.9±3.34)和(0.12±0.01) cm~(-3),比非APEC期间(即11月1—4日和11月12—30日)分别降低了28.8%、58.6%和64.7%;APEC期间ρ(PM_(2.5))为(36.1±2.4)μg·m~(-3),比非APEC期间降低55.5%.PM_(0.5～2.5)数浓度和PM_(2.5～10)数浓度降幅远大于PM_(0.01～1)数浓度,这表明APEC期间的减排措施对于PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)的控制效果优于PM_(0.01～1),说明APEC期间对PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)数浓度进行了更有效的控制.对北京气流后向轨迹聚类分析发现,来自蒙古国、内蒙古、河北西北部、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.01～1)数浓度最高,为30593 cm~(-3),来自河北西北部、北京、天津、河北南部方向的气流轨迹对应北京郊区的PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的数浓度及ρ(PM_(2.5))均为最高,分别为190 cm~(-3)、0.65 cm~(-3)、168μg·m~(-3).综合潜在源区贡献因子分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析(CWT)的结果分析发现,观测期间北京PM_(0.01～1)与PM_(0.5～2.5)、PM_(2.5～10)的潜在源区存在明显的区别,其中PM_(0.01～1)数浓度的潜在源区分布区域相对较广,主要分布在内蒙古中部、河北西北部、河北中南部和山西东北部等地区,而PM_(0.5～2.5)和PM_(2.5～10)数浓度的潜在源区分布基本一致,而且区域相对较集中,主要分布在河北北部、山西东北部和河北中南部等地区.APEC期间与非APEC期间ρ(PM_(2.5))的源区贡献因子分析和浓度权重轨迹分析表明,APEC期间ρ(PM_(2.5))的主要源区分布比非APEC期间相对较集中,主要位于北京当地、天津等附近地区,该地区对观测点ρ(PM_(2.5))的贡献值在24～40μg·m~(-3)之间.     

北京城区可吸入颗粒物(PM10)的矿物学研究

使用X射线衍射技术(XRD)和扫描电镜技术(SEM/EDX)对北京PM10中的矿物组分进行了分析.结果表明,北京PM10中的矿物组分存在明显的季节变化规律,春季PM10中的矿物组成种类最多;秋季PM10中的矿物种类最少;在夏季PM10中,矿物的种类有所减少,却有新的物种出现,如NH4Cl、K(NH4)Ca(SO4)2?H2O、As2O3?SO3等.粘土矿物是北京PM10中含量最高的矿物,石英的含量次之,其他依次为方解石、石膏、长石、白云石以及其他矿物颗粒;北京PM10中还存在一定数量的复合颗粒,颗粒表面常有S、Cl元素的存在.     

北京冬季雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征研究

为认识雾霾天气下颗粒物及其化学组分的粒径分布特征,利用13级低压撞击采样器采集北京城区冬季一次典型雾霾天气下的大气颗粒物,采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析了PM10中不同粒径的水溶性离子、元素碳和有机碳组分,获得了颗粒物及其化学成分的粒径分布特征.结果表明,不同天气下颗粒物质量浓度大小为:雾霾多云雪天晴天,4种天气下PM2.5/PM10均大于74%,说明冬季污染主要是由细颗粒物污染引起.SO2-4、NO-3、NH+4、Cl-、Ca2+是最主要的水溶性离子.SO2-4、NO-3、NH+4在0.76μm出现单峰;Ca2+和Mg2+在0.31和5.13~8.09μm出现双峰,主要分布在粗模态;Cl-和K+在0.76和5.13μm出现双峰,主要分布在细粒径段.OC、EC也富集于细粒子,显单峰结构.随污染程度增加,二次无机离子及碳组分浓度均显著增加,SO2、NO2的表观转化率(SOR、NOR)以及OC/EC在灰霾期间都远远高于二级良,可见二次无机源及有机源是污染的主要来源.在空气流动性差的灰霾持续期,机动车尾气排放的EC等一次污染物贡献增加.分析NO-3/SO2-4的粒径分布发现,机动车尾气对爱根核模态及凝结模态的亚微米模态(1μm)贡献大于固定源,机动车尾气排放对大气污染的贡献已十分凸显.此外,燃煤污染的区域输送对污染的形成也有重要贡献,重污染期间土壤扬尘的贡献较小.