石墨强化微生物异化铁还原合成蓝铁石的磷回收研究

蓝铁石结晶法磷回收是近年来国内外磷回收领域研究的热点.如何获得高产率的结晶产物,对于蓝铁石结晶法磷回收技术的广泛应用至关重要.本研究将不同投加量、不同粒径的石墨加入到混菌铁磷复合体系中培养22 d,探讨石墨对微生物异化铁还原合成蓝铁石过程的影响,以期为碳材料强化蓝铁石结晶法磷回收提供科学依据.结果表明:当石墨投加量为1 g·L~(-1)、粒径为10μm时,Fe(Ⅱ)含量在第10 d和第14 d时分别比对照组高12%和10%,对蓝铁石合成的强化作用最为明显.因此,1 g·L~(-1)、10μm的石墨投加条件为本实验中石墨强化微生物异化铁还原合成蓝铁石的最佳磷回收条件.实验末期测定了对照组和最佳石墨组体系中微生物蛋白含量,发现二者之间并无明显差异,表明石墨对微生物量的影响不大.此外,分析微生物群落结构变化发现,与原始污水水样相比,对照组和石墨组的变形菌门比例明显增加,且石墨组的增幅更大,表明石墨更利于变形菌的富集.由此推测,石墨对微生物异化铁还原合成蓝铁石的促进可能源于体系中石墨对变形菌门细菌的强化富集作用.     

污水磷回收新产物——蓝铁矿

渐行渐近的磷危机使磷回收从理论已经走向实践.磷回收产物形式很多,但经济、具有高附加值的产物才能驱动企业自愿实施.在污水处理生物污泥中新近发现的蓝铁矿(Vivianite,Fe_3(PO_4)_2·8H_2O)沉淀物因潜在的特殊用途以及经济价值而备受关注.自然界,蓝铁矿广泛存在于地表水体沉积物中,是一种非常稳定(K_(sp)=10~(-36))的磷铁化合物.决定蓝铁矿生成的条件除富铁、富磷之内在因素外,还需要环境中存在合适的还原性条件(ORP-300 mV)以及中性上下的pH条件(6～9).实践中,污水或污水处理过程中有时刚好存在蓝铁矿形成的内、外在条件,荷兰污水处理厂在生物污泥中便检测发现有蓝铁矿物质的存在.为推动蓝铁矿基础及其应用研究,本文综述蓝铁矿化学性质、经济价值及回收潜力;分析pH、ORP、微生物、硫化物等环境影响因素;辨析其在生物污泥中的生成路径;提出从污泥中分离、提纯蓝铁矿的研发思路.     

微生物异化Fe(Ⅲ)还原及其作用机制研究

微生物异化Fe(Ⅲ)还原是一个重要的生物及地球化学过程.文章围绕异化Fe(Ⅲ)还原细菌系统介绍了其代谢机理,对微生物异化Fe(Ⅲ)还原在地球化学中元素迁移和有机污染治理等环境修复方面的作用进行评述和展望.     

生物炭对含As(Ⅲ)水铁矿还原过程中砷形态及矿物转化的影响

生物炭的施用对土壤铁(氢)氧化物还原、砷(As)的形态转化有重要作用,极大地影响了As的环境行为.本文研究了生物炭/AQDS(蒽醌-2,6-二磺酸盐)对含As(Ⅲ)水铁矿化学还原和异化还原的影响,探索了由此产生的非生物和生物过程中Fe和As的形态转化及次生矿物的形成.结果 表明,生物炭和AQDS的添加可以促进水铁矿的化...     

生物炭及其水溶组分促进水铁矿微生物还原

采用水稻秸秆在300,400和500℃热解温度下制备生物炭(BC),并从中提取生物炭水溶组分(DBC),结合微生物还原实验和傅里叶转换红外光谱仪(FTIR)、X射线衍射晶体衍射(XRD)、电子顺磁(EPR)等表征手段考察BC和DBC对Geobacter sulphurreducens PCA还原水铁矿的影响和作用机制.结果表明,400℃热解BC可使微生物异化铁还原的速率增加12倍,还原率最高,这是由于其含有最多的醌基、羧基基团,可以作为电子穿梭体促进电子转移.BC不能作为电子供体直接向微生物或水铁矿提供电子.DBC使水铁矿的长期微生物异化铁还原程度和初始还原速率分别增加了10倍和2倍以上.500℃热解DBC可以充当电子供体或者电子穿梭体,促进水铁矿的微生物还原,但是不能直接化学还原水铁矿.     

鄱阳湖湿地DOM对铁还原菌异化还原水铁矿的影响

湿地土壤和沉积物中的Fe(Ⅲ)还原过程是地球化学循环中重要的一部分,目前有关鄱阳湖湿地DOM的化学组成及其与Fe(Ⅲ)还原作用的构效关系尚不明确.为此,以鄱阳湖湿地沉积物中分离筛选出的铁还原菌作为模式菌,Fe(Ⅱ)的生成量作为考察指标进行Logistic方程拟合分析,并采用紫外-可见光谱、三维荧光光谱及XRD光谱,研究...     

Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的还原与汞的生物甲基化

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌奥奈达希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的异化还原及其对汞生物甲基化的影响.结果表明,S.oneidensis MR-1能溶解针铁矿,并能将溶解出的Fe3+还原成Fe2+;S.oneidensis MR-1也是一种汞甲基化细菌,能够将无机汞转化成甲基汞.铁的溶解还原作用随着初始针铁矿剂量的大幅增加而减弱,针铁矿的异化还原在一定程度内促进汞的生物甲基化.弱酸性条件比中碱性和强酸条件有利于汞的甲基化;腐殖酸在低浓度促进汞甲基化,浓度过高则会抑制汞的甲基化.     

草酸对微生物还原高岭土中铁的作用机制

通过微生物试验,比较了草酸浓度对微生物还原高岭土中Fe(Ⅲ)所起的作用;用环境扫描电镜(ESEM)和能量弥散X-射线谱图(EDS)分析了处理前后高岭土的结构变化。结果表明,在异化铁还原菌（dissimilatory iron reducing bacteria,DIRB）存在下,加入0.2 g/L的草酸,对Fe(Ⅲ)的还原效果最好;草酸浓度过高或过低对Fe(Ⅲ)的还原都有抑制,当草酸浓度为1.5 g/L时,微生物活性完全被抑制,此时Fe(Ⅲ)的还原量较低。化学对比试验表明,高岭土中Fe(Ⅲ)的还原随草酸浓度的增加逐渐增大,当草酸浓度达到13.0 g/L时,化学处理1 d后Fe(Ⅲ)的还原量与微生物处理4 d后Fe(Ⅲ)的还原量相当。ESEM和EDS的测试结果表明,高岭土中微生物还原Fe(Ⅲ)的过程,并不改变高岭土的主要结构,铁元素被微生物选择性的还原。     

天然和水热合成针铁矿对有机物厌氧分解释放CH4的影响

以乙酸钠为碳源,通过序批式实验研究了天然和水热合成针铁矿对铁还原菌-甲烷菌厌氧微生物生化系统中CH4释放量的影响.通过对实验过程中气体组分、溶液中总有机碳(TOC)、总无机碳(TIC)、Fe2+等主要组分的分析测定和固体产物的X-射线衍射(XRD)分析,结合对矿物的比表面(BET)、XRD、X-射线荧光光谱(XRF)分析表征,探讨了针铁矿在铁还原菌存在下对有机物厌氧消化产CH4的影响和作用机制.利用修正Gompertz方程对累计产CH4和CO2量进行拟合.结果表明,与对照实验组相比,添加针铁矿能使CH4累计释放量提前60～78 d达到最大值,并且能有效降低CO2释放量达30%～67%,添加水热合成针铁矿较之天然针铁矿更能促进CH4释放和减少CO2释放;固体产物分析表明添加针铁矿促使菱铁矿形成固定部分CO2.     

不同Fe(Ⅲ)对活性污泥异化铁还原及除磷影响研究

以SBBR反应器活性污泥作为铁还原菌菌种来源,采用兼性厌氧/严格厌氧恒温培养试验,投加不同Fe(Ⅲ)考察各条件下的异化铁还原能力同时比较对磷的去除效果.结果表明:2种条件下Fe(Ⅲ)还原能力具有较好的一致性,依次为:Fe(OH)3＞氧化铁皮＞青矿＞红矿,其中严格厌氧条件下较好.同时,除磷效果与其呈正相关,富集培养至7d,Fe(OH)3及氧化铁皮体系出水磷浓度均达到2mg/L以下,之后继续降低,最终达到0.5mg/L以下.结合异化铁还原除磷机理,可以证明,不同Fe(Ⅲ)表面吸附作用对TP的去除贡献较小,其主要作用为铁还原菌驱动下的化学沉淀去除.     

不同铁源对剩余污泥厌氧系统中蓝铁石生成的影响

以污水处理厂剩余污泥为研究对象,污泥经酸/碱预处理(pH=3.0/pH=10.0)后,分别以FeOOH、FeCl₃及Fe₂O₃为外加铁源,进行厌氧发酵,探究铁源对厌氧系统中蓝铁石晶体生成的影响.结果表明：FeCl₃和FeOOH可以高效地被还原为Fe²⁺,其铁还原效率(EFe)最高为56.24%～80.10%,且酸处理效果优于碱处理(3.00%～13.31%),而Fe₂O₃的EFe相对较低,最高分别为31.94%(pH=3.0)和50.1%(pH=10.0).FeOOH和Fe₂O₃的投加,可促进胞外聚合物(EPS)中蛋白质含量的提升,增强胞外电子传递能力,但Fe₂O₃因其结晶度高,阻碍了铁还原微生物对铁源的利用,导致铁还原效率低.上清液PO₄^3-浓度、污泥Fe-P比例与EFe呈负相关,EFe越高则PO     

希瓦氏菌还原作用下黄钾铁矾的相转变特征及其负载铬的迁移转化规律

黄钾铁矾对酸性矿山废水中铬(Cr)等污染物有较好的固定去除作用.微生物活动对黄钾铁矾的稳定性和Cr的迁移转化特性有重要影响.因此,本研究在厌氧条件下,通过批次实验研究了希瓦氏菌MR-1还原溶解负载Cr黄钾铁矾过程中二次矿物的形成和Cr污染物的迁移转化特性.结果表明,希瓦氏菌能够促进黄钾铁矾的还原溶解.Cr负载能够增强黄...     

有机酸强化Fe(Ⅲ)还原介导的Shewanella oneidensis MR-1降解磺胺甲噁唑

在实验室条件下,研究了Shewanella oneidensis MR-1对磺胺甲噁唑（Sulfamethoxazole,SMX）的降解特性以及低分子有机酸强化Fe（Ⅲ）还原介导的S.oneidensis MR-1对SMX的降解.结果表明,S.oneidensis MR-1对不同浓度SMX的降解能力与体系中的有机酸和Fe（Ⅲ）密切相关.低浓度SMX对其生长影响不大,高浓度时细菌生长则受到抑制,进而抑制SMX的降解率.当低分子有机酸单独加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX的最大降解率为58.5%;Fe（Ⅲ）单独加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX的最大降解率为67.6%.此外,当柠檬酸和Fe（OH）₃同时加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX生物降解和铁还原作用促进效果最显著,培养5 d后SMX降解率为90.3%.最后,采用液相色谱-质谱联用仪（LC-MS）对SMX的降解中间产物进行了分析,推测SMX的可能降解途径是由S-N键断裂引起的.本研究以期为地下水污染场地修复提供理论依据.     

Mechanism of lead immobilization by oxalic acid-activated phosphate rocks

Lead (Pb) chemical fixation is an important environmental aspect for human health. Phosphate rocks (PRs) were utilized as an adsorbent to remove Pb from aqueous solution. Raw PRs and oxalic acid-activated PRs (APRs) were used to investigate the effect of chemical modification on the Pb-binding capacity in the pH range 2.0-5.0. The Pb adsorption rate of all treatments above pH 3.0 reached 90%. The Pb binding on PRs and APRs was pH-independent, except at pH 2.0 in activated treatments. The X-ray diffraction analysis confirmed that the raw PRs formed cerussite after reacting with the Pb solution, whereas the APRs formed pyromorphite. The Fourier Transform Infrared spectroscopy analysis indicated that carbonate (CO₃^2-) in raw PRs and phosphate (PO₄^3-) groups in APRs played an important role in the Pb-binding process. After adsorption, anomalous block-shaped particles were observed by scanning electron microscopy with energy dispersive spectroscopy. The X-ray photoelectron spectroscopy data further indicated that both chemical and physical reactions occurred during the adsorption process according to the binding energy. Because of lower solubility of pyromorphite compared to cerussite, the APRs are more effective in immobilizing Pb than that of PRs.     

微生物异化还原铁氧化物体系对硝基苯的降解作用

对地下环境中铁氧化物的生物异化还原作用及其降解硝基苯的特性和效果进行了实验研究.结果表明,铁还原菌对硝基苯具有一定的降解能力,100h后硝基苯降解率>68.5%.微生物异化还原铁氧化物过程对硝基苯具有较好的降解作用,当针铁矿浓度为0.3mg/L时,协同降解效果最好,硝基苯降解率为78.5%.微生物的生长与铁氧化物的还原及硝基苯的降解之间具有明显的相关性.     

Shewanella oneidensis MR-1和Shewanella putrefaciens对V(V)的还原及其影响因素

在实验室模拟培养条件下,研究Shewanella oneidensis MR-1和Shewanella putrefaciens在厌氧体系中对V（V）的耐性试验,探讨在不同的V（V）浓度、接菌量、pH值和不同蒽醌-2,6-二磺酸（AQDS）浓度下对V（V）还原的影响,并通过扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）进行表征.结果表明V（V）浓度低于10mg/L时对S.oneidensis MR-1和S.putrefaciens的生长影响较小,V（V）浓度超过20mg/L则会抑制其生长和V（V）的还原;随着接菌量的增加,2种微生物对V（V）的还原能力逐渐增强;2种微生物最适生长pH值均为7.0左右,弱碱性环境下2种微生物对V（V）的还原率高于弱酸性环境;添加1mmol/L AQDS会加快2种微生物对V（V）的还原.菌株培养3d后通过SEM分析,S.oneidensis MR-1和S.putrefaciens进行V（V）还原的同时也伴有少量的吸附作用.利用XPS能谱分析表明S.oneidensis MR-1和S.putrefaciens将V（V）还原为V（IV）.     

Paper sludge as a feasible soil amendment for the immobilization of Pb^2＋

The possibility of amending Pb 2+ contaminated soil (S) with paper sludge (P) was investigated through adsorption and desorption experiments. The adsorption process of Pb 2+ in soil containing paper sludge (SP) could be well described by pseudo second-order kinetic model and the Langmuir isotherm model. After P addition, the equilibrium time decreased greatly (from 28 to 8 hr) and the Pb 2+ maximum adsorbed amount (Q max ) increased by a factor of more than three to 102.04 mg/g. Q max reached its maximum as...     

绿色合成纳米氧化铁对污染土壤中镉的钝化研究

虽然绿色合成纳米材料已成功地用于去除废水中的重金属,但利用绿色合成纳米材料钝化土壤中重金属的报道很少.本文利用植物叶提取液制备纳米氧化铁(GION),并将其用于钝化土壤中重金属镉的研究,观察中、短培养周期下对镉钝化的稳定性.实验室条件下设置50%田间最大持水量培养,对照、1%、3%、9%GION 4个处理.分别于第60、120 d采样分析土壤中镉、pH、铁、酶等相关指标的变化.结果表明,GION对土壤中镉有较好的钝化效果,60 d与120 d之间有效态镉的含量无显著差异,说明GION对土壤中镉的钝化作用随时间增长相对稳定.120 d的数据显示,相比对照组,1%、3%、9%GION处理下有效态Cd(0.1 mol·L~(-1) CaCl_2)分别降低了19.1%、16.7%、66.7%,交换态Cd(Tessier法)分别降低了12.5%、18.8%、56.3%.GION能够显著提高土壤的pH和铁的含量.pH提高能够显著降低Cd的有效性.(NH_4)C_2O_4-Fe则分别增加了0.7、1.1、1.9倍,DCB-Fe分别增加了0.4、2.9、6.0倍.另外,随培养时间的延长,(NH_4)C_2O_4-Fe和DCB-Fe增加而HCl-Fe~(2+)含量降低.说明GION影响土壤中铁物种的活性,增强其生物化学过程而转化为更加稳定的形态,该过程将改变镉在土壤中的赋存形态.通过扫描电镜-能谱(SEM-EDS)发现,GION处理残渣态中Fe的含量远高于对照组,说明镉可能随铁进入残渣态.土壤中脲酶和转化酶活性升高而过氧化氢酶则没有显著的变化.该结果说明GION降低了土壤中镉的生物有效性,土壤得以恢复,从而提升了土壤酶活性.综上所述,GION具有环境友好的特点,且对镉具有稳定的钝化作用,可作为一种良好的中低污染重金属污染土壤的修复剂.