小球藻来源溶解有机质的光化学降解特性

利用三维荧光光谱-平行因子分析(EEM-PARAFAC)手段结合吸收光谱分析,研究了小球藻指数期和稳定期培养液中溶解有机物(DOM)在秋季天然太阳辐射作用下的光降解动力学特征.结果表明,小球藻生长过程中除能产生短波激发类腐殖质组分C1(其荧光峰的激发/发射波长位置为240,335 nm /406 nm)及类蛋白质组分C3(225,275 nm/334 nm)外,还会形成长波激发类腐殖质组分C2(260,395 nm /502 nm),表明C2组分并非仅有传统认为的陆源属性,同时也具有自生源属性.稳定期培养液的吸收光谱在250~300 nm范围内出现的肩峰,可用于指示水环境中现场自生源的贡献.不同生长时期培养液中DOM的吸收系数和荧光组分的降解动力学都符合一级反应方程.稳定期类腐殖质荧光组分(C1和C2)的光降解程度略高于指数期,但指数期类色氨酸组分(C3)的光降解程度略高于稳定期.经太阳辐照6 d后,小球藻培养液的吸收系数a₃₅₀及各荧光组分的平均损失率分别达到83.0%、84.0%、64.8%和80.0%,对应的半衰期只有1.6~5.0 d,揭示出藻类自生来源的DOM具有很强的光化学降解活性.     

长江溶解有机质三维荧光光谱的平行因子分析

利用三维荧光光谱(EEMs)研究了2009年9月长江上游至河口近4000km主流区域溶解有机质(DOM)的荧光组分特征及分布变化,结合紫外可见吸收光谱a350,旨在认识长江DOM的组成、来源和迁移转化过程.通过平行因子法(PARAFAC)解谱,得到3个类腐殖质组分H1、H2、H3及2个类蛋白质组分P1、P2.溶解有机碳(DOC)在上游浓度最低,在三峡库区万州附近明显增加,而后趋于稳定.荧光组分峰值之和(∑Fluo)呈类似趋势,和DOC相关性分析(R2=0.92)说明EEMs-PARAFAC可有效示踪溶解有机质的分布.其中蛋白质信号∑P约占∑Fluo的1/4,叶绿素a与∑P、DOC的弱相关性说明自生源不能主导DOM荧光组分分布;不同类腐殖质组分变化趋势不同,H3(Ex/Em:250/450~485nm)在库区后的水体有明显富集,而H1、H2占∑Fluo百分比则有所下降,a350也呈优先降解的趋势,反映了长江DOM迁移转化过程的选择性.     

北运河水体中荧光溶解性有机物空间分布特征及来源分析

利用激发发射矩阵荧光光谱(EEMs)并结合平行因子分析(PARAFAC),研究了北运河荧光溶解有机物(fluorescent dissolved organic matter,FDOM)的荧光组分及其空间分布特征,并对各河段FDOM的来源进行了分析.结果表明,北运河水体FDOM的组分中,代表类腐殖物质的组分含量较多,占总荧光强度平均比例的76.18%,而类蛋白质物质占23.82%.各组分荧光强度与氮、磷等污染物呈显著相关关系,说明FDOM与氮、磷等元素的迁移转化有关系;溶解性有机质呈现出明显的空间分布格局,从上游到下游为先降低后升高.上游区域的FDOM含量受工业废水和沿岸农业径流的影响,溶解性有机质含量较高;中游区域主要受少量生活废水排放的影响,溶解性有机质含量较低;下游区域FDOM来源于周边畜禽养殖废水、生活污水、乡镇工业废水和农田退水等,该区域类蛋白物质的相对丰度明显增加,溶解性有机质含量最高.污水处理厂出水中DOM的含量较高,表明污水处理效果有待进一步提高.     

喀斯特地区端元样品中溶解有机质的多维特征与源辨析研究

由于喀斯特地区水生生态系统中碳循环的复杂性,给溶解有机质(Dissolved organic matter,DOM)的来源解析带来了巨大的挑战和困难.本研究应用C/N比值、δ¹³C组成、紫外-可见吸收光谱与三维荧光光谱等表征技术,综合对比了西南喀斯特地区典型土壤与水生植物样品DOM的多维特征,探讨了示踪喀斯特地区DOM来源的可靠方法与指标.结果表明：水生植物的C/N比值波动范围较大,石灰土的C/N比值偏低,水生植物与土壤样品的C/N比值及δ¹³C组成有所重叠,难以区分DOM的来源.多种紫外吸收系数(a254、a280、a300与a350)侧面反映了不同DOM样品中芳香族化合物的相对丰度,SUVA254、E2/E3、E4/E6与腐殖化指数(HIX、HIXohno)指示了样品之间腐殖化程度的差异,特别是HIX、荧光指数(FI)、SR较好区分了浮游藻类与土壤DOM.修正荧光指数(YFI)还揭示了不同DOM样品的化学组成,与三维荧光光谱的平行因子分析相吻合.此外,黄壤因较低的pH值会使土壤有机质酸解为含氮组分,导致HIX、FI和SR的匹配性不好.除浮...     

平寨水库荧光溶解性有机质的来源、特征及其动态转化

利用三维激发发射矩阵光谱(3-D EEM)和平行因子分析,研究了三岔河流域平寨水库溶解有机质的来源、组成和转化情况。在平寨水库的入库水、表层水(0～5 m)、深层水(10～60 m)和出库水中,检测到了几种荧光溶解有机质组分,分别为陆源类腐殖质、自源类腐殖质和浮游植物源的类蛋白质(或类色氨酸或类酪氨酸)。陆源类腐殖质的荧光强度在入库水中略高于出库水,表明陆源类腐殖质在水库系统中相对稳定,大坝截流对其影响不大。自源类腐殖质的荧光强度在库区明显高于入库水和出库水,表明自源类腐殖质既由自源有机物分解产生,又在光化学、微生物和大坝物理拦截过程的影响下发生分解;其他荧光组分中也检测到相似的结果。水温、pH、溶解氧和有色溶解有机质表现出相似的季节变化,光化学和微生物以及大坝拦截是引起水库入库水、库区表层水、库区深层水和出库水中荧光溶解有机质时空动态变化的主要原因。     

喀斯特山区土壤溶解性有机质光谱特征及来源解析

采用紫外-可见光谱(UV-vis)与三维荧光光谱(EEMs),结合平行因子分析(PARAFAC)方法,对贵州省典型喀斯特山区土壤溶解性有机质(SDOM)的特征、来源及组成进行分析。结果表明：土壤溶解性有机碳(SDOC)含量因土地利用类型不同而存在差异,其中草地表层SDOC含量显著高于林地。利用PARAFAC模型解析出3种荧光组分,C1(类腐殖质)、C2(类色氨酸)和C3(类酪氨酸),3种组分含量间存在显著正相关(P<0.01),且在不同土地利用方式下的分布有所差异。紫外特征参数显示：草地表层SDOM相对分子质量小于林地,旱地SDOM中芳香物质和疏水性组分较多。荧光特征参数显示：研究区SDOM总体腐殖化程度较低、稳定性较弱,且不同土地利用类型SDOM来源存在差异。林地以微生物源输入为主,旱地兼具微生物源与陆源共同作用,但以新生自生源为主。草地表层SDOM来源特征与旱地相同,亚表层则以微生物源输入为主。随着海拔升高,组分C1占比增加,C3占比降低,SDOM腐殖化程度增强,微生物源贡献减弱。SDOM荧光与吸光特征可有效表征喀斯特山地SDOM组分与来源特性,可作为区域土地利用与环境决策的...     

辽河保护区水体溶解性有机质空间分布与来源解析

以辽河保护区水体为研究对象,使用三维荧光光谱技术(EEMs)结合平行因子模型(PARAFAC)探究辽河保护区水体溶解性有机质(DOM)的组成成分、主要来源及DOM的空间分布特征.同时,结合水体理化性质指标,运用统计学分析方法研究影响DOM的主要因素.结果表明,辽河保护区表层水中DOM含有3种荧光组分,分别为陆源及海洋源...     

河流-湖泊系统中溶解有机质的示踪及迁移

应用同步和三维荧光光谱对夏季贵州红枫湖、百花湖河流-湖泊系统的DOM(溶解有机质)进行识别和示踪,重点揭示了人为来源DOM的迁移和影响.结果表明,人为来源DOM比例较大的水体r(287 nm/332 nm)(同步荧光光谱指数)均大于1,r(B/C)(三维荧光光谱指数)较高,287 nm处的同步荧光峰是有机污染物的特征峰.与红枫湖表层水相比,百花湖表层水出现明显的类蛋白荧光峰,且r(287 nm/332 nm)(2.7)远大于红枫湖(0.7),指示百花湖中人为来源ρ(DOM)高于红枫湖.东门桥河向百花湖输送了较多人为来源DOM,但在百花湖水体纵向剖面4 m以下受到的影响较小.经过稀释和净化百花湖出口人为来源的ρ(DOM)已降至较低水平.同步荧光和三维荧光光谱联合可用来识别和示踪水体中人为来源ρ(DOM).      

河岸带土壤溶解有机质垂直分布及其影响因素研究

采集崇明岛典型河岸带不同区域土壤剖面样品,测定了河岸带土壤溶解性有机碳(dissolved organic carbon,DOC)和溶解有机质(dissolved organic matter,DOM)的荧光光谱,通过平行因子分析分析了河岸带土壤溶解有机质组成和垂直分布特征,探讨了土壤中p H和盐度对河岸带土壤有机质分布的影响,为溶解性有机质的迁移提供依据。结果表明:土壤DOC从表层到底层呈现逐步减少的趋势,表层土壤DOC从陆上区向缓冲区有累积效果,而河岸带的破坏使得这种累积效果消失。土壤DOM分布特征与DOC分布基本一致,其中类腐殖质组分占总量的90%左右,类蛋白质占10%左右,表层土壤(0~30 cm)类腐殖质物质含量明显高于底层土壤(40~60 cm)含量(P0.01),类蛋白质物质随土壤剖面垂直深度变化不明显。土壤DOM含量随p H升高而减少;在低盐度范围内,土壤类蛋白组分随盐度的升高而增加,类腐殖质组分不受盐度影响。     

乌伦古湖冰封期溶解性有机质分布特征及来源解析

乌伦古湖作为新疆第二大湖泊,对维护西北地区生态平衡具有重要意义。为探究乌伦古湖在冰封期有机指标超标原因,以冰封期水体溶解性有机质（DOM）为研究对象,运用紫外-可见光吸收光谱与三维荧光光谱结合平行因子模型（PARAFAC）、相关性分析等手段,对乌伦古湖DOM进行空间分布特征以及来源解析的探讨。结果显示：1）冰封期乌伦古湖水体DOM紫外-可见吸收光谱参数（E₃/E₄）大于3.5,表明水体腐殖质以富里酸为主,PARAFAC分析得出乌伦古湖水体DOM包含3种主要荧光组分,即陆源腐殖质（C1,39.03%）、类色氨酸物质（C2,38.20%）和富里酸物质（C3,22.77%）。2）乌伦古湖水体荧光指数（FI）平均值为1.64、腐殖化指数（HIX）为1.66、自生源指数（BIX）为1.03,荧光特征参数表明水体DOM由陆源及自生源共同组成,且具有腐殖化程度较低、新近自生源高的特征,表明乌伦古湖水体DOM以内源产生为主。3）乌伦古湖水体腐殖质（C1、C3）与类蛋白组分（C2）显著相关（P<0.01）,表明腐殖质与类蛋白组分的产生及来源具有一致性。

     

呼伦湖水体溶解性有机物荧光特征及来源分析

呼伦湖是我国北方生态安全屏障的重要组成部分,为探究呼伦湖水体中有机物的组成及来源,利用三维荧光光谱（EEMs）结合平行因子（PARAFAC）分析技术进行溶解性有机物（DOM）荧光特征及来源研究。结果表明：呼伦湖DOM中含有3种荧光组分,分别为类色氨酸（C1）、类腐殖酸（C2）和类富里酸（C3）;平水期、丰水期和枯水期的C2和C3荧光强度占比约70%,表明呼伦湖水体DOM以腐殖质类物质为主,其中不同水期生态补水工程入湖口的C2和C3荧光强度均高于其他区域;平水期、丰水期和枯水期的荧光指数、生物指数和腐殖化指数平均值分别为1.50~1.54、0.85~1.00和4.12~4.68,表明呼伦湖DOM由陆源和自生源混合组成,具有明显的自生源特征;水质监测数据表明,2021年呼伦湖平水期、丰水期和枯水期水质均为GB 3838—2002《地表水环境质量标准》劣Ⅴ类,其中平水期和丰水期的BOD₅平均值高于枯水期,而平水期总有机碳平均浓度高于丰水期和枯水期;不同水期C2和C3的荧光强度均呈显著正相关,表明DOM中组分C2和C3的产生及来源具有一致性。

     

水源水中有机物特性及其氯化活性研究

以西南某市一个地表水为水源水的M水厂为研究对象，对其原水中有机物进行富集，有机物按照操作定义分为6个部分，分别为：亲水性有机酸、亲水性有机碱、亲水中性物质、疏水性有机酸、疏水性有机碱和疏水性物质，通过富集、确定了原水中6种有机物的组成分布，研究各种有机物的消毒副产物形成潜力以及替代剂（氯胺、二氧化氯）对卤乙酸形成的影响，提出了控制消毒副产物的主要对策，研究结果表明：1）M水厂水源水属于腐殖质含量的天然水体，受污染较小；2）原水溶解性有机物中疏水性有机酸是卤乙酸的主要前体物；3）用氯胺和二氧化氯代替传统的消毒剂作为替代消毒剂，可大大降低THMs和HAAs的生成量。     

太湖水体溶解性有机质荧光特征及其来源解析

利用三维荧光光谱(3DEEM)-平行因子分析(PARAFAC)技术,通过野外现场调查和室内模拟实验,分析富营养化湖泊(太湖)水体溶解性有机质(DOM)组成结构、分布规律及其来源,进一步研究藻类和水生植物残骸腐烂分解以及沉积物释放对水体DOM荧光组成特征的影响.结果表明:1太湖水体各个湖区DOM主要以类色氨酸物质(T1、T2峰)为主,竺山湾还存在类腐殖质和类富里酸物质,其荧光指数(f450/500)为1.53±0.06,接近陆源f450/500值(1.4),DOC浓度全湖最高((7.13±2.45)mg·L-1),兼具陆源与生物来源的双重特性.2太湖藻类DOM组成丰富,出现了7种荧光组分,主要为类腐殖质、类富里酸和类蛋白物质(包括类色氨酸和类酪氨酸),藻类腐烂分解后,紫外区类色氨酸T2峰和类酪氨酸B2峰消失,其他类蛋白物质和部分易降解的类富里酸物质向水体中释放,其中A峰和C峰所代表的类富里酸物质降解率较高,分别降解了70.3%和41.0%.3水生植物DOM以类腐殖酸物质为主,其残骸腐烂分解后DOM由陆源类腐殖质向类腐殖酸物质转化.4沉积物DOM出现了5类荧光峰,兼具外源污染的类富里酸荧光C峰和A峰,同时含有生物来源的B1、B2、T2类蛋白荧光峰,随其降解时间的增长,T2荧光峰消失,B1、B2荧光物质降解率分别高达86.5%和82.5%,而C峰和A峰分别上升25.1%和1.5%,沉积物降解过程中大量类蛋白物质向上覆水体中释放,同时部分类蛋白物质向着更稳定的类富里酸物质转化.因此,外源输入和内源负荷(藻类和水生植物残骸腐烂分解以及沉积物释放等)对湖泊水体DOM组成结构以及富营养化过程具有重要影响.     

太湖梅梁湾有色可溶性有机物的光化学降解

经0.22μm孔径过滤的太湖梅梁湾水样在UV-B辐射的照射下,有色可溶性有机物(CDOM)吸收和荧光强度明显下降,且与UV-B光源距离、辐射时间及辐射剂量呈正相关关系.拟合结果表明,CDOM吸收系数和荧光值的下降随时间符合一阶动力学方程,距光源5,15,25,35,45cm处时,CDOM吸收系数[a(280)]光化学降解的一阶动力学常数分别为0.0156,0.0116,0.0060,0.0051,0.0029;对应的荧光值F_n(355)的一阶动力学常数分别为0.0256,0.0198,0.0141,0.0102,0.0055.CDOM光化学降解过程中吸收系数与定标后的荧光值存在显著的正相关.实验结果用于野外情况可以推导出太湖表层水体中CDOM在夏季也会发生明显的光化学降解.     

南漪湖上覆水溶解性有机质的光谱特征

为考察南漪湖上覆水中溶解性有机质(DOM)的光谱特征与来源,采用紫外-可见光吸收光谱(UV-Vis)与三维荧光光谱(EEMs)为工具,并结合平行因子分析(PARAFAC)、荧光区域积分分析(FRI)、相关性分析、主成分分析与聚类分析对DOM进行定性与定量分析.结果显示,UV-Vis参数a(440)、E₂/E₃、E₃/E₄、S_R表明DOM具有腐殖化特征与自生源特征,且E₂/E₃、E₃/E₄与a(440)呈显著正相关关系(P<0.01,P<0.05),S_R与a(440)无显著相关关系(P>0.05),说明腐殖酸浓度越高则DOM相对分子量越大,但无法依据腐殖酸浓度大小判断DOM来源.根据a(440)计算获得溶解性有机碳(DOC)平均浓度为26.79mg/L,且该湖泊出口附近DOC浓度为10.15mg/L.荧光指数(β:α、FI、BIX、HIX、Fn (280)、Fn (355))显示该湖泊DOM具有腐殖化程度较低及强自生源特征,类蛋白组分(Fn (280))相对浓度的空间分布上由西向东逐渐增大,而腐殖酸类组分(Fn (355))相对浓度峰值出现在入湖口与出湖口.通过PARAFAC解析出3种组分,分别为类富里酸(C1)、类色氨酸(C2)和类腐殖酸(C3),且C1、C2、C3含量分别占总组分强度21.96%、13.36%、84.21%.FRI法分析显示类蛋白物质所占比例之和(区域I+II)为49.65%,该结果说明水体已受到了人为因素影响.通过相关性分析结果显示,C1、C3与β:α、BIX呈显著负相关系(P<0.001),C2与β:α、BIX、Fn (355)呈正相关系(P<0.001).通过主成分分析与聚类分析,南漪湖上覆水中DOM在16个位点间呈现不同特征,但整体上水体中DOM来源受内源输入影响较为显著,应加强该湖泊内源释放污染物控制与管理.     

南湖水系表层沉积物有机质的赋存特征、来源及生物有效性

为探明嘉兴南湖及周边水体(简称南湖水系)沉积物有机质的赋存特征及来源,采用连续提取法、三维荧光光谱技术对南湖表层沉积物有机质的浓度、组分、来源及稳定性进行系统研究。结果表明:表层沉积物中总有机质浓度为5.96~40.04 g/kg,平均值为15.69 g/kg,水溶性有机质(WSOM)、富里酸(FA)、胡敏素(HM)和胡敏酸(HA)平均浓度分别为0.62、5.22、5.00、4.85 g/kg。表层沉积物WSOM中共鉴别出4个荧光组分,包括2个类腐殖质组分(C2、C3)与2个类蛋白组分(C1、C4),其中,C1以类色氨酸荧光峰为主,C2以富里酸荧光峰为主,C3以胡敏酸荧光峰为主,C4以酪氨酸荧光峰为主。南湖水系表层沉积物中C/N平均值为7.71,荧光指数(FI)和腐殖化指数(HIX)分别为1.54~1.78和1.62~7.76,表明南湖水系表层沉积物有机质的来源中内源占比较大,主要来自于自身微生物的代谢等过程,腐殖化程度较弱。相关性分析表明,表层沉积物WSOM各荧光组分与氨氮(AN)和水溶性有机氮(SON)均呈显著正相关(P<0.01),生物可利用度高。     

南湖水系溶解性有机质来源及时空分布特征

加强南湖及周边水体(简称南湖水系)水环境治理对于改善杭嘉湖水网水质具有重要意义。采用紫外-可见吸收和三维荧光光谱技术,分析2018—2019年南湖水系在不同水期溶解性有机物(DOM)的分布状况、荧光特征及其组分与主要水质参数的相关性,以探究南湖水系DOM的组成、来源及生物有效性。结果表明:南湖水系DOM浓度在枯水期(5.63 mg/L)显著高于丰水期(4.81 mg/L);三维荧光光谱解析出3个类蛋白峰和1个类腐殖质峰,其中类蛋白峰对总荧光强度的贡献率为90.80%,且枯水期贡献率高于丰水期;DOM及其组分的分布具有空间差异性,呈北部、西部高,东南部低的趋势,荧光指数表现为枯水期(1.75)高于丰水期(1.70);腐质化指数与生源指数均显示,南湖水系有机质的生物可利用性较高,且枯水期高于丰水期;水体DOM与氨氮和有机氮之间呈显著正相关。南湖水体中DOM主要来源于城市生活源排放和内源释放,且西北部区域存在污水直排或管网渗漏现象,控制外源DOM输入可有效控制水系中氮的水平。     

城市地表径流胶体与溶解性有机物结合特性

为探究城市地表径流胶体与溶解性有机物（DOM）结合特性,考察了不同pH值条件下径流胶体与DOM的吸附行为,并揭示其主要作用机制.结果表明,Langmuir模型可以较好地描述不同pH值时径流胶体对DOM的等温吸附过程,且随pH值增加其最大吸附量逐渐减小,pH值为3.0的最大平衡吸附量是pH值为6.0时的4.0倍;与DOM结合后,径流胶体Zeta电位绝对值升高,胶体更稳定且更易迁移;径流DOM中大分子组分更易与径流胶体结合;径流DOM中疏水酸性组分（HoA）和疏水中性组分（HoN）含量较高,分别占总DOC浓度的35.0%和24.3%,且这两种组分最易与胶体结合;径流胶体和DOM的结合作用主要通过羟基取代、表面络合和静电吸引实现.     

湖泊草、藻来源溶解性有机质及其微生物降解的差异

太湖生态类型多样,存在着水环境差异比较显著的草、藻型湖区,其水体中溶解性有机质(DOM)的来源及组分特征也存在较大差异.为了检验草、藻来源的DOM组分特征及其微生物降解机制的差异性,分别选取太湖藻型湖区的蓝藻水华及草型湖区的优势水生植物马来眼子菜进行室内细菌降解实验.结果表明,浮游植物及沉水植物的细菌降解都能快速释放营养盐和有机质,而且释放的DOM均以极具活性的类蛋白荧光组分为主.草源和藻源DOM在组分构成上存在显著差异,藻源DOM以类色氨酸组分为主,而草源DOM荧光物质则基本上以类酪氨酸组分C3为主,草、藻来源DOM的荧光组分差异与野外调查结果相似.经过细菌的降解利用,草、藻来源的DOM类蛋白荧光强度都迅速减弱,藻源性溶解物质相对容易被细菌降解利用,在2 d之内就能降解约70%,而草源性DOM的降解速率则较低,通常降解转化周期则为更长时间.     

太湖有色溶解有机质光谱吸收空间的分异特征

 利用模糊聚类的方法,分析了冬、夏季全太湖有色溶解有机质(CDOM)的吸收系数谱的时空演变特征.结果表明,就太湖CDOM 的组成而言,冬、夏2 季的CDOM 均可大致划分为2 类,夏季,一类位于太湖西部沿岸及北部湾区,另一类位于太湖东南部区域;冬季,其一位于太湖北部及北部湾区,其二位于太湖的南部.太湖北部区域入湖河道输送的有机物是造成该区域CDOM 的组成类型及浓度区别于太湖南部的主要因素.冬、夏2 季不同盛行风引发的风生流,是造成CDOM 在太湖呈现不同季节、不同空间分布的基本原因.在这2 季中,北部湾区的CDOM 的浓度均大于其南部区域,且南部CDOM 浓度的空间变化较北部平缓.冬季全太湖CDOM 组成的空间变化较夏季更为均匀.