ENSO事件对上海降水中氢氧同位素变化的影响

根据2012年1月至2017年2月上海206个降水样品实测数据,结合全球大气降水同位素网络(GNIP)提供的南京、武汉、福州、香港1961~2012年大气降水同位素数据分析不同强弱程度的ENSO事件对降水中同位素组成影响的差异性.研究时段内上海降水中δD与δ~(18)O夏秋为低值,冬春为高值.El Nino事件期间大气降水线的斜率与截距均大于非El Nino事件期间,La Nina事件期间反温度效应、降水量效应、水汽压效应较非La Nina事件期间显著.不同强弱程度的El Nino和La Nina事件影响下的上海降水中δ~(18)O、d值与海洋尼诺指数(ONI)、海表温度距平值(SSTA)、ONI极值、累积值ΣONI这4个指数具有明显的负相关关系,并且降水中δ~(18)O与ONI、SSTA两个指数相关性大小受ENSO事件的影响较大.     

上海降水中氢氧同位素特征及与ENSO的关系

基于收集2014年8月至2015年8月上海70个降水样品,分析上海降水同位素特征与温度、降水量的相关关系,分析不同时间尺度下降水中δ~(18)O、氘盈余与ENSO事件的联系.结果表明上海地区大气降水中δD与δ~(18)O冬春较高,夏秋较低.上海大气降水线方程截距和斜率比全球降水线方程偏小,可能是因为降水过程中受到不平衡的二次蒸发.在不同的时间尺度下,上海地区降水中δ~(18)O与气温和降水量具有不同的相关关系,冬季存在着较弱的温度效应,而全年呈现出较显著的降水量效应,受大气环流过程影响明显.取样期间,降水中δ~(18)O与d值(过量氘)清晰记录了La Ni1a向El Ni1o之间的过渡,拉尼娜期间,降水中δ~(18)O与d值偏负;El Ni1o期间,δ~(18)O与d值偏正.     

重庆地区大气场降水中氢氧同位素变化特征及与大气环流的关系

根据2015年4~10月重庆地区61场降水稳定同位素资料与相关气象资料,分析了不同时间尺度下重庆大气降水中氢氧同位素(δD、δ~(18)O)、过量氘(d)的变化特征以及它们与降水量、温度及厄尔尼诺/拉尼娜和南方涛动(ENSO)的关系.结果表明:1研究区大气降水线方程为:δD=8.28δ~(18)O+12.34(r=0.99,n=61),其斜率和截距与中国东部季风区的多处南方地区大气降水线方程的斜率和截距相似.2研究区大气降水中氢氧同位素和d均出现夏半年低、冬半年高的季节变化,影响重庆降水中氢氧同位素变化的主要原因为不同季节降水的水汽来源及气团性质的差异.3监测时段内研究区大气降水中δ~(18)O与温度、降水量相关性不显著(r=0.03;r=0.12),但却敏感响应了大气环流过程,表现出与ENSO正相关.大气降水中δ~(18)O和过量氘(d)清晰记录了2014~2015年LaNia和ElNio的转换过程.ElNio期间研究区域大气降水中δ~(18)O和d明显偏重;而在LaNia期间,δ~(18)O和d偏轻.     

兰溪市PM2.5中水溶性离子的组成特征及季节变化

为探索浙江省中部地区大气细颗粒物（PM_2.5）中水溶性离子的组成特征及其季节变化,采集了兰溪市市区和近郊两个站点2016年4个季节的PM_2.5样品,利用双通道离子色谱对水溶性无机离子（Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-、Na⁺、NH₄⁺、K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺）进行了定量分析.结果表明,兰溪PM_2.5中离子总浓度存在明显的冬季高、夏季低的季节变化趋势,年均值为21.19 μg·m^-3,约占PM_2.5质量的45%;SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺是水溶性离子中最主要的组分,年均浓度分别为8.11、5.92、3.87 μg·m^-3.Cl^-和NO₃^-浓度的季节变化最为显著,冬/夏浓度比接近10,其半挥发特性是导致兰溪PM_2.5中离子组成呈现季节变化的重要原因.兰溪PM_2.5中NO₃^-/SO₄^2-比值的冬季平均值为1.18,说明流动源对兰溪PM_2.5有很大贡献;夏季（以及春、秋季）时NO₃^-/SO₄^2-比值较低,且与PM_2.5浓度呈负相关,与矿物尘结合的硝酸根离子的较大贡献可能是导致夏季PM_2.5浓度较低时NO₃^-/SO₄^2-比值较高的主要原因.阴阳离子平衡、相关性及主成分分析（PCA）结果表明,矿物尘对兰溪市PM_2.5的酸度及离子赋存状态有较大影响;冬季及春、秋季兰溪的PM_2.5具有一定的酸性;NO₃^-和SO₄^2-主要与NH₄⁺结合,但部分可能与钙等其他组分结合;Cl^-和K⁺主要来源于生物质燃烧,但K⁺的年均浓度仅为0.31 μg·m^-3,说明生物质燃烧对兰溪PM_2.5的贡献不大.     

廊坊市秋季环境空气中颗粒物组分昼夜变化特征研究

为研究廊坊市区秋季环境空气中颗粒物浓度及其组分昼夜变化特征,于2015年9月12—21日在廊坊市进行PM_(2.5)和PM_(10)采样,并对采集的样品无机元素、水溶性离子和碳组分(OC和EC)分析.结果表明,夜间PM_(2.5)和PM_(10)浓度比白天高,且下半夜出现大幅上升.PM_(2.5)/PM_(10)比值为0.49~0.62,下半夜最高.碳组分、Ba、Cr、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+等主要富集在PM_(2.5)中,而Ca、Al、Si、Mg~(2+)和Ca~(2+)等主要富集在PM_(10)中.通过昼夜颗粒物组分对比发现,夜间EC、Cu、Zn、Cr、Pb、Cl~-、NO_3~-和NH_4~+等浓度明显上升.同时,下半夜OC/EC比值明显变小,Cl-、NO_3~-和NH_4~+浓度明显增大,同时段CO和NO_2浓度上升,而SO_2浓度变化平缓.以上表明采样期间廊坊夜间可能存在移动源和部分工业污染源排放.     

小型养殖塘水体中CH4、CO2和N2O浓度的时空变化特征及影响因素

养殖塘作为重要的温室气体排放源,水体中温室气体浓度的变化不仅是准确量化温室气体排放量的基础,还是明确其影响因素的重要依据.基于顶空平衡-气相色谱仪法对长三角一处典型的小型养殖塘水体中CH₄、CO₂和N₂ O浓度的时空变化特征以及影响因素进行了分析.结果表明,除春季外,在水温影响下,CH₄和N₂ O浓度在午间或午后出现高值;受水温和水生植物光合作用影响,CO₂浓度的高值出现在晨间光合作用较弱的时候.养殖塘水体中CH₄和CO₂浓度呈现秋季最高、冬季最低的季节变化特征,c（CH₄）在秋季和冬季的均值分别为176.34 nmol·L^-1和32.75 nmol·L^-1,主要受气温、水温和溶解氧（DO）影响;c（CO₂）秋季和冬季的均值分别为134.37 μmol·L^-1和23.10 μmol·L^-1,主要受水生植物光合作用和pH影响;c（N₂ O）在夏季最高,冬季最低,均值分别为97.05 nmol·L^-1和19.41 nmol·L^-1,主要受气温和水温影响.在空间上,垂直方向上,夏季养殖塘c（CH₄）随水深的加深而降低,表层与底层、中间层的浓度差值为71.28 nmol·L^-1和42.80 nmol·L^-1,秋季随水深的加深而升高,底层与表层的浓度差值为163.94 nmol·L^-1.c（CO₂）在夏季和秋季都表现为随着水深的加深而升高,其底层与表层的浓度差值分别为18.69 μmol·L^-1和29.90 μmol·L^-1.N₂ O浓度在垂直方向上无明显变化规律.水平方向上,夏季饲料及春季鸡粪投放的区域会出现CH₄、CO₂和N₂ O浓度的高值,春季和夏季CH₄浓度约为其他区域的1.34~1.98倍和1.95~2.42倍,春季N₂ O浓度和夏季CO₂浓度约为其他区域的1.13~1.26倍和1.39~1.74倍.     

成都次降水稳定氢氧同位素特征及水汽来源分析

基于对成都地区2016年9月至2017年10月采集的113场次降水样品氢氧同位素的分析,发现大气次降水中δD、δ~(18)O、~(17)O、d-excess和~(17)O-excess有显著的季节性变化,旱季高雨季低,反映了该地区旱、雨两季水汽来源不同;地区大气降水线斜率和截距都偏小,表明成都降水来源于具有不同稳定同位素比率的源地,且雨滴在降落过程中发生了二次蒸发;三氧同位素大气降水线(δ'~(17)O=0. 528 9δ'~(18)O+0. 007 5)斜率介于海洋气团(0. 529)与干空气(0. 518)之间,表明成都地区处于海洋气团向内陆迁移的路径上; d值接近全球平均值,而~(17)O-excess值远较海水大,表明成都的水汽来源由海洋气团主导,且到达该地区的过程中同位素经历了严重的富集; d-excess在旱季出现的极低值可能是受到了人工降雨的影响,~(17)O-excess除了与水汽源地的相对湿度有关外,还会受到上游气团对流作用的影响,此外,成都当地的气象因素对不同季节次降水的~(17)O-excess值有不同程度的影响.     

上海地区大气降水中氢氧同位素特征及其环境意义

本研究基于上海地区2016年9月～2017年8月期间采集的大气降水样品,测定并分析了雨水中δD、δ¹⁸O和δ¹⁷O特征,进一步探索氘盈余（d值）和¹⁷O盈余的环境意义。结果显示：（1）降水同位素年内变化明显,δD、δ¹⁸O和δ¹⁷O同位素比值冬春偏重、夏秋偏轻,单次降水过程中同位素呈不断贫化的趋势;（2）δ¹⁸O存在降雨量效应和反温度效应：大气降水线方程、d值显示上海地区气候整体温和湿润,蒸发作用相对较小;冬春季降水较少,相对湿度较小,同位素较富集;夏秋季降水较多,相对湿度较高,同位素较为贫化;（3）综合分析¹⁷O盈余,发现上海地区大汽降水的水汽处于从海洋向陆地转移的过程当中,在运移过程中受到沿途陆表蒸发,且雨季的大气降水来源主要为海洋气团,干季主要来源于内陆,以本地蒸发为主。     

硫酸对乌江中上游段岩溶水化学及δ13 CDIC的影响

对乌江中上游段地表和地下水水化学、溶解无机碳(DIC)同位素组成(δ13CDIC)进行了测试,探讨流域水化学特征及主要影响因素,利用化学计量法对硫酸溶蚀碳酸盐岩的比例及对HCO-3离子的贡献比例进行了计算.结果表明:1乌江上游段地表和地下水优势阳离子均为Ca2+,分别占全部阳离子的50%以上,阴离子以HCO-3、SO2-4为主,两者占总阴离子的85%以上,水化学类型主要为HCO3-Ca,部分为HCO3·SO4-Ca型,反映出部分地下水和地表水可能受到人类源的SO2-4影响;2地下水和地表水的δ13CDIC值介于-12.98‰~-6.36‰,且[Ca2++Mg2+]/[HCO-3]当量比值介于1.11~1.90,H2SO4对流域水化学和δ13CDIC具有重要影响;3硫酸溶解碳酸盐岩对地下水(Ca2++Mg2+)和HCO-3的贡献变化分别介于20.59%~92.87%(平均贡献率为51.50%)和11.47%~86.69%(平均贡献率为36.90%);对地表水(Ca2++Mg2+)和HCO-3的贡献变化分别介于56.14%~94.55%(平均贡献率为76.89%)和39.02%~89.66%(平均贡献率为64.24%),显示硫酸显著地影响到流域碳酸盐岩的风化过程.研究结果对乌江流域水资源的保护和开发利用及岩溶碳循环研究意义重大.     

苏北潮滩温室气体排放的时空变化及影响因素

滨海湿地温室气体CO_2、CH_4和N_2O的排放在全球碳氮循环中发挥着重要的作用,进一步影响着全球气候变化.为研究滨海湿地CO_2、CH_4和N_2O排放的时空变化及影响因素,以苏北潮滩为例,采用静态暗箱-气相色谱法,于2013年4月至2014年3月,测定了不同时空尺度下CO_2、CH_4和N_2O通量的变化规律,并分析了影响温室气体通量变化的环境因素.结果表明,CO_2、CH_4和N_2O通量的季节变化的最大值出现在夏季,CO_2和N_2O通量的最小值出现在冬季,而CH_4在春季表现为弱吸收;互花米草滩年均排放CO_2量最大,为(766.3±496.9)mg·(m2·h)~(-1),芦苇滩年均排放CH_4和N_2O最大,分别是(0.420±0.900)mg·(m2·h)~(-1)和(17.4±5.0)μg·(m2·h)~(-1).光滩表现为对CH_4的吸收,为(-0.004±0.032)mg·(m2·h)~(-1),对CO_2和N_2O的排放,且排放通量最小,分别是(57.1±16.2)mg·(m2·h)~(-1)和(6.1±2.1)μg·(m2·h)~(-1).全球变暖潜能的最大值出现在互花米草滩,为68 841.280 kg·(hm2·a)~(-1),分别是芦苇滩和碱蓬滩的1.41倍和3.02倍,光滩的GWP最小,为5 002.100 kg·(hm2·a)~(-1).通过Pearson相关分析发现,除光滩外,CO_2通量与气温、土温呈显著的相关性(P0.05),而CH_4和N_2O通量与温度则不存在显著的相关性.尽管如此,CO_2、CH_4和N_2O通量的时间变化更多地是受温度以及植被生长状况的影响,而空间变化则主要由植被的状况所决定;外来种互花米草主要是通过增加CO_2排放来影响滨海湿地的全球变暖潜能.     

贵州省旱田土壤N2O释放及其环境影响因素

以贵州省的玉米－油菜轮作田、大豆－冬小麦轮作和休耕地为研究对象,采用密闭箱－气相色谱法,对整个轮作期的土壤Ｎ₂Ｏ释放进行观测,初步研究我国亚热带旱田的Ｎ₂Ｏ释放特征．实验研究结果表明,３试验田Ｎ₂Ｏ释放通量具有相同的规律性日变化形式,秋收作物达通量极大值的时间比越冬作物滞后２ｈ～３ｈ,气温是控制Ｎ₂Ｏ通量日变化的主要环境因子：３试验田Ｎ₂Ｏ释放通量（以Ｎ₂Ｏ中的Ｎ计）分别在９．８１～４３３．１１,４．００～１８０．４１和９．７４～２８２．００μｇ·ｍ^-2·ｈ^-1,高于我国水田和北方旱田的Ｎ₂Ｏ释放通量;进一步分析表明,３试验田Ｎ₂Ｏ释放通量具有相同的季节变化模式,Ｎ₂Ｏ 释放峰受降雨事件的直接影响,Ｎ₂Ｏ通量与降雨量和土壤湿度间有显著的正相关性,而与温度的关系不明显     

复合污染对Pb2+在固定床系统中的动态吸附过程影响及机制

针对复合污染体系对污染物处理效果的影响问题,以限氧裂解法制备的污泥基生物炭（SSB）为吸附剂,探索其在不同污染体系下的吸附性能变化.基于污泥基生物炭构建固定床系统,研究连续流条件下复合污染体系（Zn2+、NH₄+、H₂PO₄-）对Pb2+在固定床动态吸附行为的影响,对比不同体系下系统运行参数的变化.结果表明:①不同复合体系均对SSB的Pb2+吸附效果产生抑制作用,其影响大小为NH₄+ > Zn2+ > H₂PO₄-.而三元/四元复合污染体系中,H₂PO₄-的加入会减弱复杂体系对Pb2+的吸附抑制作用.②固定床系统中,不同复合体系对吸附穿透曲线参数的影响顺序为Pb2+-Zn2+-NH₄+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-H₂PO₄- > Pb2+-Zn2+-NH₄+ > Pb2+-NH₄+-H₂PO₄-.③固定床系统动态吸附量（q_d）与传质区长度（H）的变化分析均显示,复合污染体系会降低固定床吸附性能.④数据拟合结果表明,相比于Yoon-Nelson模型,Thomas模型能更好地描述Pb2+在复合体系中的动态吸附过程,但复合污染会限制动态吸附模型的应用,导致模型预测不准确.研究显示,复合污染体系会显著影响吸附剂在连续流状态下的吸附性能,有选择地处理特定污染物可以减少复合污染体系对净化效果的干扰.      

Sources of nitrous and nitric oxides in paddy soils：Nitrification and denitrification

Rice-paddies are regarded as one of the main agricultural sources of N 2O and NO emissions. To date, however, specific N2O and NO production pathways are poorly understood in paddy soils. ^15N-tracing experiments were carded out to investigate the processes responsible for N2O and NO production in two paddy soils with substantially different soil properties. Laboratory incubation experiments were carried out under aerobic conditions at moisture contents corresponding to 60% of water holding capacity. The relative importance of nitrification and denitrification to the flux of NaO was quantified by periodically measuring and comparing the enrichments of the N2O, NH~-N and NO3-N pools. The results showed that both N2O and NO emission rates in an alkaline paddy soil with clayey texture were substantially higher than those in a neutral paddy soil with silty loamy texture. In accordance with most published results, the ammonium N pool was the main source of N2O emission across the soil profiles of the two paddy soils, being responsible for 59.7% to 97.7% of total N2O emissions. The NO3-N pool of N2O emission was relatively less important under the given aerobic conditions. The rates of N2O emission from nitrification （N2On） among different soil layers were significantly different, which could be attributed to both the differences in gross N nitrification rates and to the ratios of nitrified N emitted as NzO among soil layers. Furthermore, NO fluxes were positively correlated with the changes in gross nitrification rates and the ratios of NO/N2O in the two paddy soils were always greater than one （from 1.26 to 6.47）. We therefore deduce that, similar to N2O, nitrification was also the dominant source of NO in the tested paddy soils at water contents below 60% water holding capacity.     

高强度农业种植区不同景观池塘氧化亚氮排放特征

农业流域水体氮循环过程与农业活动有着十分紧密联系,会随着农业活动的持续进行而成为大气N₂O的重要排放源.小型池塘具有灌溉、蓄水和纳污等多种功能,是农业种植区和农村景观的重要组成部分.以巢湖北岸典型农业流域烔炀河流域为研究对象,选取3种不同类型(村塘、农塘和水塘),共计6个池塘,于2020年9月至2021年9月连续采样观测,探究了农业流域不同景观池塘N₂O排放特征及其影响因素.结果表明,用于生活污水承纳的村塘N₂O排放最高,其次为用于农业灌溉的农塘,其N₂O排放通量分别为流域自然水塘排放量[(1.33±2.50)μmol·(m²·d)^-1]的8倍和4倍.连续观测表明不同景观池塘N₂O排放表现出明显的时间变化特征,但其N₂O排放时间变化的调控因子有所不同.其中,村塘与农塘N₂O排放主要受氮负荷和降雨影响,而远离村庄农田的水塘N₂O排放变化主要受水温驱动.烔炀河流域池塘是大气...     

类芬顿调理污泥用于微生物电解池产氢与磷回收的研究

为提高微生物电解池(MEC)利用剩余污泥产氢气和磷回收的效率,采用Fe~(3+)、原儿茶酸(PCA)和H_2O_2体系预调理污泥,探究中性PCA/Fe~(3+)/H_2O_2体系的试剂投加量对污泥液相总磷含量和溶解性化学需氧量(SCOD)的影响.在单因素试验的基础上,通过表面响应法(RSM)优化得到Fe~(3+)和H_2O_2投加量分别为12.96 mmol·L~(-1)和0.45 mol·L~(-1),液相总磷含量和SCOD含量实际值分别为(60.14±0.08) mg·L~(-1)和(3357.67±66.37) mg·L~(-1),模拟效果显著.与未处理的剩余污泥MEC反应器出水相比,经过调理后的剩余污泥MEC反应器出水中的总化学需氧量(TCOD)、多糖和蛋白质的去除率分别提高了30.03%、50.16%和97.31%,氢气转化率提升了1.31倍,有效提升了MEC产氢效率.通过鸟粪石结晶回收MEC污泥上清液中的磷,发现在初始pH值为10、Mg~(2+)浓度为0.056 mol·L~(-1)和NH~+_4浓度为0.08 mol·L~(-1)时效果最佳.鸟粪石晶体质量浓度最高可达7.6 g·L~(-1),晶体纯度最大为88.30%,上清液中77.55%的磷以鸟粪石的形式得到回收.在本研究最优化条件下进行中性PCA/Fe~(3+)/H_2O_2体系调理剩余污泥微生物电解池产氢与磷回收全过程中产出经济价值达到2.36元.实验研究最终表明,经过Fe~(3+)/PCA/H_2O_2体系调理污泥可促进污泥中磷的释放和MEC处理污泥的产氢效率,为探究污泥资源化提供了新的研究思路.     

城市污水处理厂A2O工艺N2O产生、关键影响因素与减排策略

为实现城市污水处理厂非二氧化碳温室气体减排与控制,对北京市某大型城市污水处理厂厌氧-缺氧-好氧（A²O）工艺进行了为期1 a的氧化亚氮（N₂O）长期监测.结果表明,城市污水处理厂A²O工艺厌氧区和缺氧区能够有效去除回流污泥中含有的溶解态N₂O,而好氧区是N₂O产生和排放的主要区域,其产生途径可能以氨氧化菌（AOB）反硝化为主.城市污水处理厂冬季和夏季N₂O产生有显著差距,其N₂O释放通量平均值相差可达7.6倍,冬季N₂O排放量平均值为32.75 kg·月^-1,明显高于夏季的6.06kg·月^-1.研究发现亚硝酸盐氮（NO₂--N）积累和溶解氧（DO）浓度对N₂O产生均有显著影响,因而为实现A²O工艺N₂O减排,好氧区在冬季和夏季ρ（NO₂^--N）应分别控制在0.40 mg·L^-1和0.10 mg·L^-1以下;而ρ（DO）应维持在1.2 mg·L-1以上.     

云水和云下冲刷颗粒物与气态污染物对降水中硫酸盐和硝酸盐的贡献

为定量云水和云下冲刷分别对降水中SO₄2-、NO₃-的贡献,并进一步解析云下冲刷颗粒相和气相物质分别对降水样品中SO₄2-、NO₃-的贡献,于2016年4月-2017年2月采用APS-3A型降水自动采样仪对降水进行分段采集.采用离子色谱检测分段降水样品的ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）,分析其变化规律;在降水前、降水中及降水后同步采集并检测大气颗粒相ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相ρ（SO₂）、ρ（NO₂）,分析颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）的变化与分布.结果表明:①ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）在同一场降水的分段样品中呈逐渐降低至后期趋于平稳的趋势,说明降水对空气中污染物的冲刷使空气逐渐清洁,后期冲刷作用有限使得降水中离子质量浓度趋稳.②颗粒相中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）与气相中ρ（SO₂）、ρ（NO₂）在降水前较高,在降水中减小,并在降水后回升,说明降水对颗粒相SO₄2-、NO₃-和气相SO₂、NO₂均有清除作用,降水结束后无云下冲刷作用,污染物质量浓度逐步回升.③云水对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为22%~56%（平均值为35%）、9%~49%（平均值为29%）,云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为39%~69%（平均值为55%）、43%~73%（平均值为56%）,云下冲刷气相SO₂、NO₂对降水中ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）的贡献率分别为5%~17%（平均值为10%）、5%~19%（平均值为15%）.研究显示,降水中SO₄2-、NO₃-主要来源于云水和云下冲刷颗粒相SO₄2-、NO₃-,而来源于云下冲刷气相SO₂、NO₂较少.