南京北郊大气VOCs变化特征及来源解析

利用2011-03-01~2012-02-29南京北郊大气VOCs观测资料,对大气VOCs浓度变化特征和特征物比值差异展开研究,并应用PCA/APCS受体模型对不同季节VOCs来源进行了解析.结果表明,南京大气总VOCs体积混合比为43.52×10-9,其中烷烃占45.1%、烯烃占25.3%、炔烃占7.3%和芳香烃占22.3%.总VOCs体积混合比呈现夏季高,冬季低的季节变化.VOCs组分中烷烃在冬季最高,烯烃夏季最高,芳香烃春季最高,炔烃冬季最高.特征物比值(VOCs/乙炔)和T/B比值反映出观测点受周边工业区影响较大.VOCs源解析表明,主要来源来自工厂生产、机动车排放、燃料燃烧、生产活动挥发、溶剂使用和自然源.虽然有季节变化,但与工业生产活动相关的来源占大气VOCs 45%~63%,其次为机动车来源占34%~50%.     

南京北郊四季PM2.5中有机胺的污染特征及来源解析

2017年12月至2018年11月在南京北郊采集了大气PM_2.5样品,对其中的有机胺、主要水溶性离子、有机碳和元素碳进行了定量分析.共测定南京北郊大气PM_2.5中5种有机胺:甲胺、乙胺、二甲胺、三甲胺和苯胺.有机胺年平均总浓度为(54. 2±29. 2) ng·m^-3,其中最丰富的物种为二甲胺[年均值:(20. 2±13. 7) ng·m^-3],其次为甲胺[年均值:(13. 1±6. 3)ng·m^-3]、三甲胺[年均值:(8. 6±4. 1) ng·m^-3]、乙胺[年均值:(6. 3±4. 1) ng·m^-3]和苯胺[年均值:(5. 9±3. 9) ng·m^-3],有机胺总浓度呈现出明显的季节变化,表现为夏季>秋季>春季>冬季.污染天有机胺的浓度大于清洁天,主要是受大气颗粒物酸性影响大气有机胺气/粒转换所致,并且大气颗粒物酸性也是导致夏季高温条件下颗粒态有机胺仍高于其它季节的另一原因.在新粒子生...     

菏泽市冬季大气PM2.5和PM10中碳组分来源解析

为研究菏泽市冬季大气颗粒物中碳组分的污染特征和来源,于2016年1月采集菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀样品,基于热光反射法分析样品中OC（有机碳）、EC（元素碳）及8个碳组分[OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OP（裂解碳）]的含量,并计算得到ρ（Char-EC）（Char-EC为燃料燃烧后固体残渣中的EC）和ρ（Soot-EC）（Soot-EC为燃烧后气相挥发物质再凝结形成的EC）,以定性识别大气颗粒物中碳组分的来源.结果表明,菏泽市冬季大气颗粒物样品中碳组分浓度处于较高水平,PM_2.5中的ρ（OC）、ρ（EC）分别为26.34、9.22 μg/m3,PM₁₀中ρ（OC）、ρ（EC）分别为31.82、10.71 μg/m3.采样期间大气PM_2.5中碳组分（OC、EC、OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3、Char-EC、Soot-EC）浓度与PM₁₀中相应各组分浓度的比值均大于0.5（0.60~0.90）,表明碳组分多集中于细粒子（PM_2.5）.大气颗粒物样品中各碳组分浓度具有明显空间差异,各点位大气PM_2.5和PM₁₀中ρ（OC）均显著高于ρ（EC）（T检验,P < 0.05）.菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中Char-EC/Soot-EC（二者质量浓度之比）分别为10.04、8.00,并且存在显著的空间差异性（T检验,P < 0.05）.PMF（正定矩阵因子分解法）解析结果表明,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳组分来源主要有4类,包括两类柴油车（1类排放的碳组分中以EC2为主,定义为柴油车-1;1类排放的碳组分中以EC3为主,定义为柴油车-2）、汽油车、生物质燃烧和燃煤混合源,对大气PM_2.5中碳组分的分担率分别为13.98%、5.13%、24.47%、41.97%,对大气PM₁₀中碳组分的分担率分别为16.08%、8.21%、18.34%、47.35%.可见,菏泽市冬季大气PM_2.5和PM₁₀中碳的主要来源是柴油车、汽油车、生物质燃烧和燃煤.      

深圳市大气PM2.5来源解析

为识别和量化深圳市大气PM_2.5的污染来源,2014年3,6,9,12月分别在5个站点采集PM_2.5的膜样品并进行质量浓度及组分分析,利用正向矩阵因子解析（PMF）模型对其主要来源和时空变化规律进行了解析.结果表明,2014年深圳市PM_2.5年均浓度为35.7 μg/m³,其中机动车源、二次硫酸盐生成、二次有机物生成和二次硝酸盐生成是最主要的来源,质量浓度贡献比例分别为27%、21%、12%和10%;地面扬尘、生物质燃烧源、远洋船舶源、工业源、海洋源、建筑尘和燃煤源贡献比例达2%~6%.各个源贡献的时空变化特征表明,二次硫酸盐生成、生物质燃烧源、二次有机物生成、工业源、远洋船舶源和海洋源显示出明显的区域源特征,机动车源、二次硝酸盐生成、燃煤源、地面扬尘和建筑尘具有显著的本地源特征.     

北京市冬季典型重污染时段PM2.5污染来源模式解析

为了探究近年来北京市PM_2.5污染区域来源规律和重污染累积过程中PM_2.5的生成途径,利用第三代三维空气质量模型CAMx的颗粒物源示踪(PSAT)和过程分析(PA)技术,模拟计算了北京市2013年和2014两次冬季典型重污染时段PM_2.5的源-受体关系和物理、化学过程对PM_2.5的生成贡献. 结果表明:在区域来源贡献中,随着空气污染等级由优升至严重污染,外地PM_2.5贡献率从42.9%升至67.4%,本地贡献率由57.1%降至32.6%,其中外地二次PM_2.5贡献率从20.2%升至39.8%,为北京市重污染时段的主要贡献因子;在外地贡献中,廊坊市、山东省、天津市、唐山市的贡献率较大,分别为3.2%~4.7%、3.8%~7.5%、3.6%~5.8%、2.2%~3.2%. PA分析结果表明:在不利气象条件(持续性的逆温层结)下,南边界的输送在重污染过程中起到了重要作用,对ρ(PM_2.5)增长的贡献速率可达10 μg/(m3·h). 此外,本地化学转化在重污染时段对ρ(PM_2.5)爆发性增长的贡献率也可以达到40.0%,其中特殊天气条件下二次PM_2.5生成贡献的显著增加是造成ρ(PM_2.5)出现峰值的主要原因. 研究显示,随着污染程度的加重,北京市受区域性污染的影响逐渐加大;在重污染过程中,不利气象条件下的本地化学转化与水平输送对近地层ρ(PM_2.5)峰值的出现与维持发挥了重要作用.      

硫氧同位素示踪南京北郊大气PM2.5中硫酸盐来源

采用EA-IRMS联用技术对2014年1月南京北郊大气细粒子(PM2.5)中硫酸盐的硫和氧同位素组成进行了分析,结合大气颗粒物化学组成,追溯南京北郊大气PM2.5中硫酸盐的来源,并评估了各污染源的贡献率.结果表明,2014年1月南京北郊硫酸盐气溶胶的硫同位素组成(δ34S)范围为2.7‰~6.4‰,平均值为5.0‰±0.9‰(n=16);氧同位素组成(δ18O)值范围为10.6‰~16.1‰,平均值为12.5‰±1.37‰(n=16).通过气溶胶与可能污染源的δ34S值对比和后向轨迹分析,得出结论:研究区域大气中硫同位素组成主要受当地燃煤中硫的影响,其次是远距离传输硫.此外,有低δ34S值硫源存在,但贡献比较小,可能来自生物成因硫.绝对主因子分析结果显示:人为成因硫和远距离传输硫贡献率分别为46.74%和31.54%.     

临沂市PM2.5和PM10中元素分布特征及来源解析

为探究临沂市PM_2.5和PM₁₀中元素的污染特征及来源,于2016年12月至2017年10月对临沂市环境空气中PM_2.5和PM₁₀进行了同步采样.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测定了其中的23种元素,并采用富集因子法和PMF法分析其来源.结果表明,采样期间临沂市PM_2.5和PM₁₀中主要元素为Si、Ca、Al、Fe、K、Na和Mg,分别占所测元素的质量分数为92.93%和94.61%. 18种元素(除Ti、Ni、Mo、Cd和Mg)的浓度水平在冬春季最高,夏秋季最低.其中Si、Al、Ca、K和Na表现为春季浓度最高,主要分布在粗颗粒中;Cu、Zn、Pb和Sb表现为冬季浓度最高,主要分布在细颗粒中.富集因子结果表明Cd、Sb和Bi元素富集程度显著,主要受燃煤、工业生产、垃圾焚烧等人为源共同影响.PMF源解析结果表明,临沂市PM_2.5中元素来源主要有燃煤和铜冶炼的混合源、市政垃圾焚烧...     

宁波市环境空气中PM10和PM2.5来源解析

2010年在宁波3个环境受体点采集不同季节的PM10和PM2.5样品,同时采集颗粒物源类样品,分析它们的质量浓度及多种无机元素、水溶性离子和碳等组分的含量.采用OC/EC最小比值法确定了SOC(二次有机碳)对PM10和PM2.5的贡献,据此重新构建了受体化学成分谱.使用化学质量平衡模型对宁波市区的PM10和PM2.5来源进行了解析.结果表明:城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐和机动车尾气尘是环境空气中PM10的主要来源,其分担率分别为23.0%、15.9%、13.3%和12.3%;对PM2.5有重要贡献的源类是城市扬尘、煤烟尘、二次硫酸盐、机动车尾气尘、二次硝酸盐和SOC,其分担率分别为19.9%、14.4%、16.9%、15.2%、9.78%和8.85%.      

重庆主城区大气PM10及PM2.5来源解析

为探讨重庆主城区4个季节大气PM₁₀和PM_2.5的主要来源,于2012年2—12月在重庆主城区的工业区、文教区和居住区5个环境监测点同步采集PM₁₀及PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳含量及其分布特征. 采集了重庆主城区土壤尘、建筑水泥尘、扬尘、移动源(包括机动车、施工机械及船舶)、工业源(包括固定燃烧源及工业工艺过程源)、生物质燃烧源及餐饮源等7类污染源,建立了重庆市本地化的污染源成分谱库. 利用CMB(化学质量平衡)受体模型及二重源解析技术分析了PM₁₀及PM_2.5的来源. 结果表明:重庆主城区大气中ρ(PM₁₀)及ρ(PM_2.5)的年均值分别为153.2和113.1 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值2倍以上. 大气PM₁₀的主要来源为扬尘、二次粒子和移动源(贡献率分别为23.9%、23.5%和23.4%),大气PM_2.5主要来源于二次粒子和移动源(贡献率分别为30.1%和27.9%).PM₁₀和PM_2.5的主要源类贡献率差别不大,表明研究区域内大气颗粒物污染控制应采取多源控制原则. 大气PM₁₀来源的季节性变化特征表现为春季和秋季主要以扬尘为主、夏季和冬季主要以二次粒子为主.      

新乡市冬、春季节PM2.5中水溶性离子及重金属的污染特征与源解析

于2015年12月—2016年1月(冬季,采暖季)和2016年3—4月(春季,非采暖季)在河南新乡采集了125个膜样本,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,电感耦合等离子体-质谱分析仪(ICP-MS)分析了20种常见的金属元素,离子色谱(IC)分析了颗粒物中NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)7种水溶性离子,同时结合气象因子与主因子分析法(PCA)对PM_(2.5)进行追因溯源.结果表明:新乡市采暖季和非采暖季PM_(2.5)浓度均值分别为250.17和148.67μg·m~(-3),污染严重;主要金属元素均为Al、Ca、Zn、Fe、Pb,5种元素总共分别占20种金属元素总量的68%和51%;NH_4~+、SO_4~(2-)和NO_3~-占比均超过水溶性盐离子总量的90%.气象条件与地形条件分别对采暖季和非采暖季的PM_(2.5)局地污染有重要影响;PCA结果发现,新乡市采暖季的PM_(2.5)有3个主要来源,分别为燃煤源(31.86%)、农业源/机动车尾气源(19.34%)和土壤/地面扬尘(22.69%);而非采暖季的3个主要来源分别为机动车尾气源/地壳源(41.67%)、煤炭燃烧源/工业排放源(32.20%)及地面扬尘(12.18%).可见煤炭燃烧、机动车尾气排放对新乡市冬、春季大气污染的贡献较大.     

兰州市PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源解析

为了明确兰州市PM_2.5中16种多环芳烃（PAHs）的污染特征和来源,采集了兰州市4个季节的PM_2.5样品,运用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PAHs的浓度进行了分析,利用正定矩因子分解法（PMF）、聚类分析和潜在源因子分析法（PSCF）对PAHs的来源进行解析.结果表明,兰州市PM_2.5中ρ（PAHs）均值为：冬季［（118±16.2） ng·m^-3］>秋季［（50.8±21.6） ng·m^-3］>春季［（22.2±8.87） ng·m^-3］>夏季［（4.65±1.32） ng·m^-3］.相关性分析表明,兰州市PM_2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性,与气压呈现极显著的正相关性,与风向、风速和相对湿度的相关性较差.各环PAHs在4个季节的占比相似,其中4环和5环的PAHs占比为最大,其次为6环和2~3环.兰州市PM_2.5中PAHs的主要来源在春夏季为工业排放和生物质及天然气燃烧,秋季工业排放占主导地位,冬季主要为燃煤排放,交通排放在4个季节的贡献比较稳定.聚类分析和PSCF计算结果表明,来自蒙古国、新疆东北部和青海等地的气流对兰州市环境空气质量有重要的影响.     

十堰市城区冬季PM2.5污染特征与来源解析

为探讨内陆山区城市湖北省十堰市冬季PM_2.5污染特征及来源构成,于2016年1月12日—2月4日在4个采样点位同步采集PM_2.5样品,分析了无机元素、水溶性离子、有机碳和元素碳的质量浓度.并采集了十堰市主城区城市扬尘、裸露山体尘、建筑水泥尘、燃煤源、机动车尾气、工业源及餐饮油烟源等7类污染源,初步建立十堰市本地的污染源成分谱库,利用统计学方法研究冬季PM_2.5的污染特征,并采用CMB受体模型及“二重源解析技术”分析其来源构成.结果表明:冬季采样期间,十堰市ρ（PM_2.5）平均值达到110.65 μg/m3,超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准24 h浓度限值,并且随空气RH（相对湿度）增加污染加重.城区3个采样点PM_2.5化学组成及特征的空间差异不明显.PM_2.5中ρ（TC）最高,其次是ρ（NO₃-）和ρ（SO₄2-）,与二次反应、机动车尾气、煤燃烧等密切相关.ρ（NO₃-）/ρ（SO₄2-）为1.22,说明机动车尾气的影响较大.二次粒子、燃煤源和机动车尾气是十堰市城区冬季大气PM_2.5的主要来源,贡献率分别为51.2%、10.9%和10.1%.研究显示,十堰市城区冬季ρ（PM_2.5）超过GB 3095—2012二级标准,PM_2.5的污染控制应以二次粒子、燃煤和机动车为主,采取多源控制原则.      

太原市冬季PM2.5化学组分特征与来源解析

为研究太原市城区冬季PM_2.5污染特征及来源,于2017年1月对PM_2.5及其化学组分（水溶性离子、碳组分和微量元素）、气态污染物（SO₂、NO₂）进行在线观测,结合气象数据,分析了清洁天和污染天PM_2.5及其化学组分特征,并利用正定矩阵因子分析法（positive matrix factorization,PMF）对PM_2.5进行来源解析.结果表明,2017年1月太原市城区污染天PM_2.5质量浓度（239.92 μg·m^-3）为清洁天的5.70倍,污染天PM_2.5主要化学组分SO₄^2-、NO₃^-、NH₄⁺、Cl^-、OC和EC分别为清洁天的7.04、5.76、6.51、5.62、4.06和4.70倍;污染天硫的氧化速率（SOR）和氮的氧化速率（NOR）分别为0.12和0.19,明显高于清洁天,说明污染天二次转化程度更高;PMF解析结果显示,污染天二次源（35.06%）、燃煤源（30.19%）和机动车源（24.25%）较清洁天分别增长18.03%、7.39%和2.10%,说明太原市城区污染天在管控机动车和燃煤等一次排放源的基础上,更应该注意对二次源前体物的控制.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

盘锦市冬季PM2.5水溶性离子特征及来源分析

为探讨盘锦市冬季PM_(2.5)水溶性离子污染特征和来源,于2017年1月采集3个点位的PM_(2.5)样品,用ICS-900离子色谱仪分析了8种离子(Na~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、K~+、NH_4~+、SO_4~(2-)、Cl~-和NO_3~-).开展了PM_(2.5)和离子浓度特征分析、硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)计算、离子平衡计算、主成分分析等.结果表明:盘锦市冬季PM_(2.5)浓度与水溶性离子浓度特征为文化公园开发区第二中学;SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+质量浓度较大;冬季硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)的均值均大于0.10,说明SO_4~(2-)、NO_3~-主要由SO_2和NO_x转化而来;阳离子和阴离子当量相关性较强;开发区整体上呈现出中性,文化公园与第二中学呈现出偏碱性;盘锦市PM_(2.5)中水溶性离子主要来源于煤烟尘,生物质燃烧,二次粒子以及扬尘.     

菏泽市PM2.5源方向解析研究

为了定量解析环境受体中不同方向PM_2.5的源贡献水平,利用“源方向解析”（source directional apportionment,SDA）法〔综合PMF（positive matrix factorization,正定矩阵因子）方法和后向轨迹模型〕对京津冀大气污染传输通道上某典型城市——菏泽市环境受体中PM_2.5进行来源解析,并分析不同方向的源贡献.结果表明,菏泽市环境受体中ρ（PM_2.5）变化范围为42.73~191.72 μg/m3,平均值为92.54 μg/m3.SO₄2-、NO₃-和NH₄+是菏泽市环境受体中PM_2.5的主要化学组分;ρ（SO₄2-）、ρ（NO₃-）和ρ（NH₄+）的平均值分别为29.78、22.11和7.91 μg/m3,三者之和占ρ（PM_2.5）的63.54%.PMF的计算结果显示,二次无机盐、机动车排放、扬尘、煤烟尘和建筑水泥尘是菏泽市环境受体中PM_2.5的贡献源类,分担率分别为32.61%、22.60%、19.54%、16.25%和9.00%.利用后向轨迹模型识别出PM_2.5贡献源类的4个潜在方向,分别为东南、正西、西北和正东.二次无机盐在4个方向的贡献分别为8.49%、5.01%、6.65%和12.88%;机动车排放分别为1.39%、4.44%、7.47%和8.22%;扬尘分别为4.95%、3.65%、4.12%和6.92%;煤烟尘分别为4.56%、1.93%、2.16%和7.28%;建筑水泥尘分别为2.22%、1.88%、1.27%和3.56%.研究显示,菏泽市PM_2.5污染较为严重,其中二次源、机动车和扬尘源是其主要贡献源类,并且来自菏泽市东部的各源类贡献均较高.