加速碳酸化技术对城市垃圾焚烧飞灰重金属稳定性影响研究

对南方某城市生活垃圾焚烧厂新鲜焚烧飞灰对CO₂的吸收及其碳酸化的过程进行了研究,实验从水分添加量、CO₂的分压等因素,考察了飞灰中重金属Pb的稳定化效果,并利用X射线衍射实验(XRD)、扫描电镜实验(SEM)对反应机理进行了分析.结果表明,不添加水分时,焚烧飞灰对CO₂的吸收效果较差;当水分添加量大于10％时,焚烧飞灰对CO₂的吸收效果较好.焚烧飞灰对纯CO₂的吸收效果较好,空气中的CO₂含量较低,在反应1 d后吸收效果不是十分明显.XRD实验结果表明,CO₂的吸收会使焚烧飞灰中大量的Ca(OH)₂与CO₂反应转化为CaCO₃,从而降低焚烧飞灰的碱性;部分重金属的氧化物会被碳酸化成生相应的碳酸盐.SEM实验结果表明,经过碳酸化处理后的飞灰颗粒表面生成了片状和圆柱状的晶体物质.     

CO2 sequestration utilizing basic-oxygen furnace slag: Controlling factors, reaction mechanisms and V–Cr concerns

Basic-oxygen furnace slag(BOF-slag) contains 35%CaO,a potential component for CO_2sequestration.In this study,slag-water-CO_2 reaction experiments were conducted with the longest reaction duration extending to 96 hr under high CO_2 pressures of 100-300 kg/cm2 to optimize BOF-slag carbonation conditions,to address carbonation mechanisms,and to evaluate the extents of V and Cr release from slag carbonation.The slag carbonation degree generally reached the maximum values after 24 hr slag-water-CO_2 reaction and was controlled by slag particle size and reaction temperature.The maximum carbonation degree of 71%was produced from the experiment using fine slag of0.5 mm under 100℃and a CO_2 pressure of 250 kg/cm~2 with a water/slag ratio of 5.Vanadium release from the slag to water was significantly enhanced(generally 2 orders) by slag carbonation.In contrast,slag carbonation did not promote chromium release until the reaction duration exceeded 24 hr.However,the water chromium content was generally at least an order lower than the vanadium concentration,which decreased when the reaction duration exceeded 24 hr.Therefore,long reaction durations of 48-96 hr are proposed to reduce environmental impacts while keeping high carbonation degrees.Mineral textures and water compositions indicated that Mg-wustite,in addition to CaO-containing minerals,can also be carbonated.Consequently,the conventional expression that only considered carbonation of the CaO-containing minerals undervalued the CO_2 sequestration capability of the BOF-slag by~20%.Therefore,the BOF-slag is a better CO_2 storage medium than that previously recognized.     

CO2泡沫混凝土碳封存潜力分析

CO₂捕集、利用与封存是碳中和技术体系的重要组成部分,混凝土在大规模吸收CO₂方面具有巨大的发展潜力.为了掌握CO₂泡沫混凝土的碳封存潜力,分析了CO₂泡沫混凝土的固碳机制,建立了CO₂泡沫混凝土固碳能力的数学模型,估算了CO₂泡沫混凝土的固碳和储碳能力.结果表明,CO₂泡沫混凝土碳封存能力的99%以上是由混凝土骨架的化学碳化方式完成的,而泡孔的储碳能力较弱;按照30%碳化率估算,我国每年生产的混凝土在全生命周期内的碳封存量平均为2.18亿t,超过大兴安岭林区森林1 a的碳汇;近5年,我国CO₂泡沫混凝土的碳封存潜力为5.80亿t ·a^-1,在煤电一体化矿区的固废和废气资源化利用方面具有很好的应用前景.CO₂泡沫混凝土在凝固前的稳定性是下一步要重点解决的技术难题.     

三峡库区主要河流秋季pCO2及其影响因素

于2015年10月对三峡库区主要河流表层水体中的溶解性碳组成进行了测定,结合水文地质条件和水化学关键指标,对河流表层水体二氧化碳分压(p CO_2)的空间变化及影响因素进行了研究,并利用模型法分析了水-气界面CO_2通量特征.结果表明,三峡库区主要河流秋季pCO_2介于18.75~296.31 Pa之间,均值为(141.06±77.51)Pa;河流CO_2脱气通量平均值为(101.1±78.0)mmol·(m2·d)-1,其中86%的采样点位表现为大气CO_2源的特征.p CO_2与DO和pH显著负相关,与HCO-3显著正相关.由于山区河流流速快和水力停留时间短等特征,河流有机碳原位呼吸是导致p CO_2与DO和pH很强的负相关关系的主要原因.研究结果为准确估算三峡库区河流CO_2逸出量提供了重要的数据支撑.     

新安江水库二氧化碳排放的时空变化特征

新安江水库是我国华东地区最大的水库,面积580 km2,平均深度30 m,水库水体处于中贫营养状态.为了研究新安江水库中CO_2排放的时空变化特征,2014年12月至2015年12月采用静态浮箱法收集水库表面以分子扩散方式排放的CO_2,使用气相色谱仪分析CO_2浓度.结果表明,新安江水库CO_2排放通量从上游入库河流[(120.39±135.41)mg·(m~2·h)~(-1)]至库区主体[(36.65~61.94)mg·(m~2·h)~(-1)]呈下降趋势,而大坝下游河流中CO_2排放通量[(1 535.00±1 447.46)mg·(m~2·h)~(-1)]显著增加,约分别是上游入库河流和库区主体的13倍和25~42倍.但随着与大坝距离增加,大坝下游河流中CO_2排放通量显著下降,如7 km处的CO_2排放通量仅为出库水体处的20%.在库区主体中,CO_2排放通量具有明显的季节变化:CO_2排放通量在秋、冬季时为正值,最大值出现在冬季(12月或1月),说明此时库区表层水体是CO_2排放源;而CO_2排放通量在春、夏季为负值,最小值出现在春季(3、4或5月),说明此时库区表层水体是CO_2吸收汇,这可能与春、夏季时水体中藻类繁殖有关.所以,在调查水库表面CO_2排放时,应对水库的上游入库河流、库区主体和坝下河流进行全面长期的观测,才能避免低估水库中CO_2排放总量.     

透明箱法监测稻田生态系统CO2通量的研究

采用透明箱法对稻田生态系统CO₂通量进行了田间定位观测,并对透明箱内CO₂浓度的变化规律及拟合方法进行了探讨.结果表明,在水稻生长旺盛期的晴天(白天),箱内CO₂浓度随测定时间呈非线性变化,因此用常规的线性拟合法(LR)计算的CO₂净吸收通量明显低于指数一级动力学拟合法(ER).在水稻生长旺盛期的阴天、成熟期以及夜间,箱内CO₂浓度随测定时间表现为线性变化,LR法与ER法的CO₂净吸收通量计算结果无显著差异.在水稻生长期间,基于LR法的稻田生态系统碳累积吸收量结果明显低于ER法,而后者与常用方法(植物净固定碳量减去土壤异氧呼吸排放碳量)的计算结果比较接近.证实了当植被同化速率较强时,采用ER法对透明箱内CO₂浓度随时间的变化进行拟合并计算CO₂净吸收通量较为适宜.同时表明采用透明箱法观测农田生态系统CO₂通量是可行的.     

岩溶深水水库干流及支流夏季二氧化碳分压及扩散通量

以云贵高原岩溶深水水库——万峰湖为例,于2016年9月对该水库水体进行连续走航观测及分层采样,测定水体温度(T)、酸碱度(pH)、电导率(Cond)、总溶解固体物(TDS)、氧化还原电位(ORP)及碱度(ALK),通过水化学平衡原理及亨利定律计算水体二氧化碳分压(pCO_2).结果表明:干流表层pCO_2为128.84~222.51 Pa,均值为184.03 Pa;支流表层pCO_2为140.32~285.00 Pa,均值为216.78 Pa.剖面上,干流pCO_2为128.84~1076.81 Pa;支流pCO_2为140.32~657.23 Pa,干、支流剖面pCO_2随水深度增加而升高.TDS浓度为203.0~286.7 mg·L-1,溶解无机碳(DIC)浓度为2.56~3.37 mmol·L-1.相关分析表明:水体pCO_2与ORP呈显著正相关,分析认为受水生生物作用影响,水生生物消耗表层溶解CO2使表层水体pCO_2较低.同时,pCO_2与TDS、DIC呈正相关,说明万峰湖流域内溶蚀作用控制的河流碳酸盐体系是影响水体pCO_2的主要原因.干、支流水体pCO_2处于过饱和状态,成为大气CO2的源.根据Wanninkhof提出的淡水水-气界面交换系数的通量模式,估算干、支流水-气界面CO2交换速率分别为0.16、0.19μmol·m-2·s-1,其扩散通量干流为9.77~20.84 mmol·m-2·d-1,均通量为15.30 mmol·m-2·d-1;支流为11.55~27.88 mmol·m-2·d-1,均通量为19.72 mmol·m-2·d-1.与世界其它河流、水库相比较,水库干、支流二氧化碳扩散通量比热带地区河流Amazon、Curua-Una、Tucurui小;与温带地区黄河相比,扩散通量要大;与亚热带岩溶区水库相比差异不明显.     

Pulse emissions of N2O and CO2 from an arable field depending on fertilization and tillage practice

Nitrous oxide (N₂O) emissions from soil are characterized by strong emission pulses. Although several mechanisms are known to create them, pulses are difficult to predict. Currently there is no established systematic way to identify pulses from long-term static chamber measurement results. In this study we suggest a simple algorithm for pulse identification. The algorithm was applied on time series of N₂O and carbon dioxide (CO₂) fluxes from a field study on the long-term impact of fertilization and tillage practice. Between 4 and 9% of N₂O values were pulse values; 20-60% of total emission was emitted as pulses. Minimum tillage resulted in more pulses than plowing. In contrast, long-term averages of N₂O losses from nitrogen (N) fertilizer were similar (3-4%) for all management practices. N₂O emissions per crop yield for increased fertilization practice were double the values for reduced fertilization practice independent of tillage practice. CO₂ emission pulses were scarce and there was no significant effect of management practice on CO₂ pulse probability.     

香溪河库湾春季pCO2与浮游植物生物量的关系

测定了春季香溪河库湾的水温(WT)、pH、HCO3-浓度、溶氧(DO)及叶绿素a(Chl-a)浓度等参数.根据化学平衡和亨利定律计算二氧化碳分压(pCO2),以薄层扩散模型计算碳通量.结果表明,香溪河库湾春季表层水体pCO2在8.34～168.70μatm间波动,平均为49.01μatm.空间上,pCO2自上游到河口呈明显上升趋势,Chl-a浓度则逐渐下降.时间上,昼夜pCO2在74.43～168.70μatm间波动,平均为117.92μatm,Chl-a浓度在2.22～4.55 mg.m-3之间,平均为3.04 mg.m-3.香溪河库湾春季表层水体pCO2与Chl-a浓度之间存在极显著的负相关关系(r=-0.844,P<0.01),浮游植物光合作用是pCO2的主要影响因子.香溪河库湾春季是CO2的汇,CO2吸收速率为-35.17 mmol.(m2.d)-1.     

沈阳城市CO2通量的足迹分析

基于涡动法测量的沈阳市CO2通量资料,利用KM模型(Kormann-Meixnermethod)分析了沈阳市2008年供暖期前后CO2通量足迹及不同区域的贡献.同时,探讨了影响CO2通量的因子,并重点分析了交通和供暖对CO2通量的影响.结果表明,供暖对城市CO2体积分数有显著影响,较非供暖时期平均增加了102.54×10-6,CO2通量平均增加了10.74μmol·m-2·s-1.风向与源区也会显著影响CO2体积分数.CO2通量贡献率受风向、供暖、下垫面类型、交通和人口密集度等因素的影响.供暖期间住宅区的CO2通量贡献率夜晚大于白天,交通区的CO2通量贡献率白天大于夜晚.供暖期间交通区在白天和夜晚的单位面积CO2通量贡献率分别为住宅区的6.0和4.2倍.     

亚热带稻田生态系统CO2通量的季节变化特征

为估算和评价稻田生态系统碳源/汇强度及其对大气CO₂浓度变化的贡献,研究了稻田生态系统与大气间CO₂交换通量的季节变化特征及其影响因素.采用涡度相关技术对我国亚热带稻田生态系统CO₂交换通量进行了连续监测,在数据剔除、校正和差补的基础上,对瞬时CO₂通量值进行计算求得日CO₂通量值和年CO₂通量值,并对CO₂通量季节变化及其与主要气象因子的关系进行了探讨.结果表明,稻田生态系统光合吸收CO₂通量（GPP）、呼吸排放CO₂通量（R_eco）和净吸收CO₂通量（NEE）的季节变化均呈6～9月较高,1～5月和10～12月较低的对称分布.其中5～9月水稻生长时期的NEE总量占年总量的80%以上,对年NEE总量起决定性作用.光合有效辐射（PAR）和日平均气温（T_a）是GPP与NEE季节变化的最主要影响因子,二者与GPP和NEE分别存在显著的二元线性关系.年净吸收CO₂总量为2?475.6 g/(m²·a),这表明我国亚热带稻田生态系统是大气CO₂的汇.     

粉煤灰用于碳捕集、利用及封存的研究进展

总结了国内外粉煤灰用于CO₂捕集、利用和封存的不同技术研究进展,同时对今后的研究和机遇进行了展望.粉煤灰自身可通过直接干式、半干式、湿式和间接方法对CO₂进行矿化捕集封存,在CO₂矿化的同时降低粉煤灰自身重金属的浸出,并且矿化后的粉煤灰因有效降低游离CaO和MgO的含量而更适合于制作混凝土添加剂.粉煤灰也可制成活性炭、沸石和多孔二氧化硅等产品,并对CO₂进行物理吸附捕集,制成产品的类型主要取决于粉煤灰自身的成分组成和理化性质.在CO₂利用方面,粉煤灰除了可拓展建材的利用途径外,还可制作CO₂多种化学工艺所需催化剂或催化剂载体,以及制作新型材料拟薄水铝石等.我国“双碳”目标的提出及燃煤电厂粉煤灰自身的理化特性为粉煤灰提供了一条新的综合利用途径.     

稻田CO2通量对光强和温度变化的响应特征

采用涡度相关法对我国亚热带稻田生态系统CO2通量进行了连续监测,并对CO2通量随光强和温度变化的响应特征进行了分析.结果表明,白天稻田生态系统CO2通量对光强的响应过程可以用直角双曲线方程进行描述.随光强的增加,CO2通量(绝对值)呈增加趋势,当光强大于1 000μmol/(m2·s)时,CO2通量变化比较稳定.早、晚稻间以及不同生育期水稻的光量子利用效率和最大光合速率存在一定的差异.晚稻的光量子利用效率(0.046 5～0.099 9 μmol/μmol)高于早稻(0.0176～0.0541μmol/μmol),并以水稻生长旺盛期的光量子利用效率和最大光合速率最高.夜间稻田生态系统呼吸速率随土壤温度的升高呈指数增加,5 cm土层温度可以作为反映稻田呼吸速率变化的温度指标.早稻生长季生态系统呼吸对温度的变化明显较晚稻生长季更为敏感.     

鄂尔多斯盆地马家沟组马五1亚段地层水特征及对CO2地质封存的意义

CO_2地质封存技术是实现碳减排的有效措施,对鄂尔多斯盆地马家沟组马五_1亚段地层水特征进行研究,是下一步实施工程化CO_2封存的首要前提。本文依据对深部钻井取样的直观观察与实验测试,采用单项指标分类评价和多项指标综合评价的方法深入分析了马家沟组马五_1亚段地层水的物理性质、化学性质、地层水类型和水化学特征参数。结果表明:马家沟组马五_1亚段地层水密度较大、矿化度极高,属于卤水,含量最多的离子是Cl~-,其次是Ca~(2+),地层水是CaCl_2型。钠氯系数、氯镁系数、脱硫系数和镁钙系数的分析表明马五_1亚段地层水封闭性极好,处于较强的还原环境。综合分析认为马家沟组马五_1亚段地层水具备实施CO_2封存的良好条件,非常适宜进行CO_2封存。     

三峡水库澎溪河水-气界面CO2与CH4通量特征及影响因素初探

澎溪河流域是三峡水库典型支流,对水库区域碳循环及区域化学风化的影响非常重要。2016年5月—2017年2月对澎溪河流域水-气界面CO_2与CH_4通量特征进行监测与分析,采用顶空平衡法结合模型估算法计算表层水体CO_2与CH_4的分压以及水-气界面的交换通量,并运用spearman相关分析法分析了二氧化碳和甲烷的分压和排放通量与其他环境变量之间的相关性。研究发现:澎溪河是温室气体排放\"源\",表层水体p(CO_2)平均值为(1807.635±315.605)μatm(1μatm=0.101325 Pa,下同),表层水体p(CH_4)平均值为(218.7725±127.9425)μatm;CO_2扩散通量平均值为(32.53±3.86) mmol?m~(-2)?d~(-1),水-气界面CH_4扩散通量平均值为(0.208±0.143) mmol?m~(-2)?d~(-1),通量与分压趋势基本保持一致。通过与世界上典型河流温室气体扩散通量对比,得出澎溪河流域CO_2通量释放量为中等水平,而CH_4扩散通量较小,且CH_4通量与p(CH_4)、水温、pH值显著正相关,而水-气界面CO_2扩散通量与p(CO_2)显著正相关,与DO、pH值、叶绿素a(Chl-a)显著负相关。     

红枫水库水-气界面二氧化碳分压及扩散通量的时空变化

红枫水库是我国西南喀斯特地区典型的人工湖泊,具有特殊的水文地质特征。准确估算其CO_2排放通量,对了解该水库碳循环具有重要意义。因此,于2017年7月至2018年4月采用走航式监测对库区(南湖和北湖)水气界面二氧化碳分压(pCO_2)和水质参数的时空变化进行了调查。结果表明,红枫水库pCO_2的分布具有明显的时空差异。库区秋、冬季表层水体pCO_2均超过大气pCO_2,表现为CO_2的净排放;春、夏季则相反,表现为CO_2的净吸收。从空间分布上来看,春、秋季北湖pCO_2要明显高于南湖,特别是秋季更为明显。另外,基于高频的走航监测数据,计算得到红枫水库全年CO_2的排放均值约为613mmol/(m~2·d)。