Applying a new method for direct collection,volume quantification and determination of N2 emission from water

The emission of N2 is important to remove excess N from lakes, ponds, and wetlands. To investigate the gas emission from water, Gao et al.(2013) developed a new method using a bubble trap device to collect gas samples from waters. However, the determination accuracy of sampling volume and gas component concentration was still debatable. In this study, the method was optimized for in situ sampling, accurate volume measurement and direct injection to a gas chromatograph for the analysis of N2 and other gases. By the optimized new method, the recovery rate for N2 was 100.28% on average; the mean coefficient of determination(R2) was 0.9997; the limit of detection was 0.02%. We further assessed the effects of the new method, bottle full of water, vs. vacuum bag and vacuum vial methods, on variations of N2 concentration as influenced by sample storage times of 1,2, 3, 5, and 7 days at constant temperature of 15°C, using indices of averaged relative peak area(%) in comparison with the averaged relative peak area of each method at 0 day.The indices of the bottle full of water method were the lowest(99.5%–108.5%) compared to the indices of vacuum bag and vacuum vial methods(119%–217%). Meanwhile, the gas chromatograph determination of other gas components(O2, CH4, and N2O) was also accurate. The new method was an alternative way to investigate N2 released from various kinds of aquatic ecosystems.     

厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征

了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.     

碳底物含量对厌氧条件下水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放的影响

理解底物碳氮对厌氧条件下水稻土排放氮素气体——氮气(N2)、氧化亚氮(N2O)和一氧化氮(NO)以及二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)的影响,有助于制定合理的温室气体减排措施,定量了解反硝化产物组成对碳底物水平的依赖性,也有助于氮转化过程模型研发中制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究采用粉砂壤质水稻土为研究对象,设置对照(CK)和加碳(C+)两个处理,前者的初始硝态氮和可溶性有机碳(DOC)含量分别为~50 mg·kg-1和~28 mg·kg-1,后者的分别为~50 mg·kg-1和~300 mg·kg-1.采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定系统,研究了完全厌氧条件下碳底物水平对上述气体排放的影响.结果表明,CK处理无CH4排放,而C+处理可观测到CH4排放;C+处理的综合增温潜势显著高于CK处理(P<0.01);NO、N2O和N2排放量占这3种氮素气体排放总量的比重,在CK处理分别约为9%、35%和56%,在C+处理分别约为31%、50%和19%,处理间差异显著(P<0.01).由此表明,碳底物水平可显著改变所排放氮素气体的组成;对于旱地阶段硝态氮比较丰富的水稻土,避免在淹水前或淹水期间施用有机肥,有利于削减温室气体排放.     

An improved GC-ECD method for measuring atmospheric N2O

Gas chromatography equipped with an electron capture detector (GC-ECD) has been widely used for measuring atmospheric N2O,but nonlinear response and the influence of atmospheric CO2 have been recognized as defects for quantification.An original GCECD method using N 2 as carrier gas was improved by introducing a small flow rate of CO2 makeup gas into the ECD,which could well remedy the above defects.The N2O signal of the improved method was 4-fold higher than that of the original method and the relative standard deviation was reduced from > 1% to 0.31%.N2O concentrations with different CO2 concentrations (172.2×10-6-1722×10-6mol/mol) measured by the improved GC-ECD method were in line with the actual N2O concentrations.However,the N2O concentrations detected by the original method were largely biased with a variation range of-4.5%～7%.The N2O fluxes between an agricultural field and the atmosphere measured by the original method were greatly overestimated in comparison with those measured by the improved method.Good linear correlation (R2=0.9996) between the response of the improved ECD and N2O concentrations (93×10-9-1966×10-9mol/mol) indicated that atmospheric N2O could be accurately quantified via a single standard gas.Atmospheric N2O concentrations comparatively measured by the improved method and a high precision GC-ECD method were in good agreement.     

冬季猪粪固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放特征研究

针对农村猪粪典型处理方式中的固体堆放管理,研究猪粪在冬季(2012年11月~2013年2月)固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放特征.实验共设两个处理——无覆盖(non-covered,NC)和水稻秸秆覆盖(covered,C),堆放时间为73 d,期间进行了3次翻堆操作.实验观测了3种含氮气体(NH3、N2O和NO)的排放通量和堆体剖面N2O浓度变化.结果表明,猪粪固体堆放过程中NH3、N2O和NO排放累积量(以N计)分别占初始TN的比例为2.1%~2.6%、0.02%和~0.000 25%.两个处理的含氮气体排放通量变化趋势基本一致,且有覆盖堆体的含氮气体的排放量略低于无覆盖堆体.在堆放初期,NH3排放量最先出现峰值,之后N2O和NO排放开始增加.NH3和NO在固体堆放的中前期呈现互为消长的变化趋势;到堆放后期,N2O开始出现比前期高出两倍的排放高峰,而NH3和NO出现小幅增长.翻堆前后,NH3的排放无明显变化,而N2O排放在翻堆后均出现降低的变化,NO排放却出现升高的变化.     

秸秆还田、地膜覆盖及施氮对冬小麦田N2O和N2排放的影响

为探究不同耕作方式及施氮水平下黄土高原地区旱地冬小麦田N₂O排放规律,运用静态箱-气相色谱法研究了冬小麦田N₂O排放动态.以冬小麦‘小偃22’为材料,采取双因素裂区试验设计,主区为3种耕作模式：常规耕作（CT）、秸秆还田（SM）和平膜覆盖（FM）;副区为3种氮水平处理：不施氮、减氮20%(144 kg·hm^-2)和常规施氮(180 kg·hm^-2).以常规耕作（CT）为对照,探讨不同施氮水平下FM和SM对土壤N₂O排放产生的影响,同时分析环境因子与N₂O排放通量的相关性,并根据经验公式估算N₂排放量.结果表明,各施氮处理的土壤N₂O的排放主要集中在施肥后20 d内,且N₂O排放通量峰值出现在施肥后两周之内.冬小麦田的平均N₂O通量为1.92～22.75μg·（m²·h）^-1,累积排放量为0.10～0.46 kg·hm^...     

Numerical evaluation of the effectiveness of NO2 and N2O5 generation during the NO ozonation process

Wet scrubbing combined with ozone oxidation has become a promising technology for simultaneous removal of SO₂ and NO_x in exhaust gas. In this paper, a new 20-species, 76-step detailed kinetic mechanism was proposed between O₃ and NO_x. The concentration of N₂O₅ was measured using an in-situ IR spectrometer. The numerical evaluation results kept good pace with both the public experiment results and our experiment results. Key reaction parameters for the generation of NO₂ and N₂O₅ during the NO ozonation process were investigated by a numerical simulation method. The effect of temperature on producing NO₂ was found to be negligible. To produce NO₂, the optimal residence time was 1.25 sec and the molar ratio of O₃/NO about 1. For the generation of N₂O₅, the residence time should be about 8 sec while the temperature of the exhaust gas should be strictly controlled and the molar ratio of O₃/NO about 1.75. This study provided detailed investigations on the reaction parameters of ozonation of NO_x by a numerical simulation method, and the results obtained should be helpful for the design and optimization of ozone oxidation combined with the wet flue gas desulfurization methods (WFGD) method for the removal of NO_x.     

植被收割对滨海湿地沉积物中CO_2和N_2O释放的影响

为了揭示冬季滨海湿地植被收割对其沉积物中温室气体释放的影响,以长江入海口典型滨海湿地——崇明东滩为研究对象,观测季节性(冬季)植被收割(分别于收割后第0天、第10天、第30天、第60天采样)与不收割条件下芦苇(Phragmites australis)、米草(Spartina alterniflora)、芦苇-米草交互带和光滩沉积物中CO2与N2O的释放特征.结果表明:1米草和芦苇-米草交互带植被收割并未增加沉积物中CO2的释放(P0.05),但芦苇收割可能会增加N2O的释放(P0.05),说明植被收割对湿地沉积物中CO2和N2O释放的影响与植被类型密切相关.2与芦苇带相比,米草和芦苇-米草交互带沉积物中CO2累积释放量分别高出12%~57%和17%~43%,但芦苇植被覆盖下沉积物中N2O累积释放量分别比二者高出11%~81%和8%~95%.可见,米草和芦苇-米草交互带沉积物碳的呼吸损失明显高于芦苇带,但芦苇植被覆盖下沉积物中N2O逸失量相对较高.34种植被类型下,沉积物中N2O累积释放量为0.1~0.4 mg/kg,CO2累积释放量则高达1 024~2 645 mg/kg.因此,冬季滨海湿地植被收割不会显著增加N2O的温室效应,但选择性收割米草有望减少沉积物碳的呼吸损失.     

外加微量N2H4下SBR中硝化微生物特性

运行实验室规模单级硝化序批式反应器(SBR),研究长期外加微量N_2H_4(约3 mg·L~(-1))对硝化污泥中功能微生物好氧氨氧化菌(AOB)、亚硝酸盐氧化菌(NOB)的影响.结果表明,外加微量N_2H_4的硝化污泥中,AOB主要属于亚硝化球菌(Nitrosococcu)属和亚硝化单胞菌(Nitrosomonas)属,另有少部分属于亚硝化螺旋菌(Nitrosospira)属,NOB属于硝化杆菌(Nitrobacter)属.外加微量N_2H_4前后,AOB amoA基因拷贝数(以干污泥计)由1.0×10~9copies·g~(-1)减少为2.09×10~4copies·g~(-1),NOB nxrB基因拷贝数由1.28×10~7copies·g~(-1)减少为2.56×10~5copies·g~(-1).AOB对环境因素较NOB相比更为敏感,N_2H_4对硝化微生物的抑制与毒性作用使外加微量N_2H_4的硝化污泥中AOB流失幅度大于NOB,但定量PCR方法无法准确比较N_2H_4对AOB与NOB活性抑制的强弱.长期外加微量N_2H_4破坏硝化微生物活性,使反应器崩溃.因此在没有厌氧氨氧化菌(AnAOB)消耗N_2H_4的亚硝化系统中,企图通过调控外加N_2H_4浓度水平抑制NOB活性,从而进一步洗脱NOB提高脱氮性能可能无法实现.     

UV-B增强对稻田呼吸速率、CH4和N2O排放的影响

于水稻生长季进行室外盆栽试验,人工模拟UV-B辐射增强20%,采用静态箱-气相色谱法测定稻田生态系统的呼吸速率、CH4和N2O排放通量,研究UV-B辐射增强对稻田生态系统呼吸速率、CH4和N2O排放通量的影响.结果表明,UV-B辐射增强没有改变稻田呼吸速率、CH4和N2O排放通量的季节变化规律;与对照相比,平均呼吸速率...     

保护性耕作对后茬冬小麦土壤CO2和N2O排放的影响

为研究保护性耕作对后茬冬小麦土壤CO2和N2O排放的影响,在前茬进行常规耕作(T)、免耕(NT)、免耕+秸秆覆盖(NTS)、常规耕作+秸秆施用(TS)这4种处理,采用静态箱-气相色谱法分析土壤CO2和N2O排放通量.结果表明,保护性耕作没有改变后茬土壤CO2和N2O排放的季节性规律,对冬小麦生物量无明显影响;保护性耕作显著减少了土壤CO2和N2O累积排放量.与T相比,TS、NT、NTS的全生育期土壤CO2累积排放量分别降低了5.95%(P=0.132)、12.94%(P=0.007)和13.91%(P=0.004),土壤N2O累积排放量分别减少了31.23%(P=0.000)、61.29%(P=0.000)和33.08%(P=0.000).本研究表明免耕与秸秆施用能减少后茬作物生长季土壤的CO2和N2O排放量.     

太湖地区湖水与河水中溶解N2O及其排放

水体是N₂O排放的重要来源.2000-09～2001-09,每月2次采样(重复3次)连续监测太湖地区太湖和大运河水体N₂O排放通量和水中溶解的N₂O浓度,还同时监测不同深度水样中的N₂O浓度.结果表明,太湖N₂O-N的年均排放通量为3.53 μg/(m²·h),而大运河已高达122.5,μg/(m²·h).太湖湖水中溶解N₂O-N浓度为0.36μg/L,大运河河水中浓度高达11.31μg/L,浅水型水体是N2O排放的源.结果还表明,不同深度水中N2O浓度差异不明显,而时间差异显著.水面N2O的排放通量和水中溶解的N2O浓度呈显著正相关关系,二者又都与水温呈显著正相关. .     

水稻产量、稻田CH4和N2O排放对长期大气CO2浓度升高的响应

大气CO₂浓度升高（[CO₂]_e）是全球气候变化的主要驱动力,可直接或间接影响稻田生态系统碳氮循环.深入探究长期（大于10 a）[CO₂]_e对水稻产量和稻田温室气体排放的影响,对保障粮食安全和评估未来气候变化意义重大.本研究以高、低应答水稻品种为供试材料,利用连续运行14 a的[CO₂]升高（free-air CO₂ enrichment,FACE）平台,共设置2个[CO₂]处理：对照（正常[CO₂],[CO₂]_a）和在[CO₂]_a基础上升高200 μmol·mol^-1（[CO₂]_e）.采用静态透明箱-气相色谱法测定稻田CH₄和N₂O排放量,并测定水稻产量.结果表明,对比[CO₂]_a,长期[CO₂]_e分别增加高、低应答水稻品种产量29%~31%（P<0.05）和12%~14%（P>0.05）;分别减少高、低应答水稻品种稻田CH₄排放21%~59%和11%~54%;同时,分别显著减少高、低应答水稻品种稻田N₂O排放70%（P<0.05）和40%（P<0.05）.水稻产量、稻田CH₄排放对长、短期[CO₂]_e的响应具有明显差异,随着[CO₂]_e年限的增加,水稻产量和稻田CH₄排放的增幅显著下降,而稻田N₂O排放无明显变化.综合考虑,长期[CO₂]_e条件下,高应答水稻品种为优先考虑种植的"增产减排"水稻品种.     

水氮组合模式对双季稻甲烷和氧化亚氮排放的影响

为给双季稻水肥高效利用调控技术提供理论基础,设置间歇灌溉和淹水灌溉两种灌溉方式,高氮、中氮、低氮和不施氮这4种施肥方式,开展大田小区试验,探讨了水氮组合模式对双季稻CH4和N2O排放的影响.结果表明,间歇灌溉显著降低了CH4积累排放量,与淹水灌溉相比,早晚稻分别降低13.18~87.90 kg·hm-2和74.48~131.07 kg·hm-2,分别减排了24.4%~67.4%和42.5%~66.5%;但促进了N2O排放,早晚稻的增排量分别为0.03~0.24 kg·hm-2和0.35~1.53 kg·hm-2,分别比淹水灌溉增加6.2%~18.3%和40.2%~80.9%.总体上,间歇灌溉降低了稻田温室气体的增温潜势,其中早稻降低了18.8%~58.6%,晚稻降低34.4%~60.1%,两季综合降低2 388~4 151 kg·hm-2(以CO2eq计),下降41%~54%.通过相关分析发现,土壤CH4排放和土壤溶液Eh显著负相关,和溶液CH4浓度显著正相关.与淹水灌溉相比间歇灌溉模式有利于减排CH4,虽增排了N2O,但增温潜势显著减少.综合来看,间歇灌溉配施中氮更有利于双季稻种植.     

大兴安岭地区岛状林沼泽CH4和N2O排放及其影响因子

沼泽湿地CH₄、N₂O的排放,尤其是高纬度沼泽湿地,对于评估北半球温室气体排放具有重要意义。在2011 年生长季利用野外静态箱-气相色谱法对大兴安岭地区两种典型湿地岛状林沼泽（白桦和兴安落叶松岛状林沼泽）CH₄、N₂O排放通量进行了研究,分析CH₄、N₂O排放通量的季节特征,并探讨温度、水位主控因子对CH₄、N₂O排放通量的影响。结果表明：①生长季白桦（Betula platyphylla）和兴安落叶松（Larix gmelinii）岛状林沼泽CH₄通量除春季白桦岛状林沼泽出现排放峰值外,两样地CH₄都处于弱吸收现象;N₂O排放高峰期分别在初夏、春两季。白桦和兴安落叶松岛状林沼泽CH₄、N₂O 排放通量依次为-60.61、-93.21 μg·m^-2 ·h^-1 和82.92、 45.06 μg·m^-2 ·h^-1。②兴安落叶松岛状林沼泽生长季CH₄、N₂O 排放通量分别与10~40 cm 和 15~40 cm土壤温度呈显著负相关性;而白桦岛状林沼泽CH₄排放通量仅与40 cm土壤温度呈显著负相关,两种类型沼泽均与土壤含水率未呈显著相关性。③白桦和兴安落叶松岛状林沼泽生长季CH₄、N₂O总通量分别为-2.21、-2.74 kg·hm^-2和2.74、0.93 kg·hm^-2;表现为大气CH₄弱吸收的汇,N₂O弱排放的源。     

2010年中国机动车CH4和N2O排放清单

中国大部分机动车温室气体排放研究都集中于CO₂排放,对于CH₄和N₂O等排放的研究鲜见. 以中国机动车污染防治年报(2011年)、中国汽车工业年鉴(2011年)、中国统计年鉴(2011年)以及交通运输部发布的相关信息和数据(2011年)等为基础,结合文献调研和2008─2010年对北京、广州等国内10余座典型城市的实地调查结果,获得2010年我国机动车活动水平及排放特征. 基于上述基础信息,解析得到按不同车型、燃料和车龄分布的机动车保有量、年均行驶里程及排放因子,建立2010年中国机动车CH₄和N₂O排放清单. 结果表明:2010年中国机动车CH₄和N₂O排放量分别为23.90×104和6.01×104t,折算成CO₂分别为501.99×104和1862.51×104t. 不确定性分析则显示,中国CH₄排放量在18.21×104～27.52×104t之间,N₂O排放量在4.32×104～7.62×104t之间. 在机动车中,汽车CH₄和N₂O排放量最大,分担率(某车型污染物排放量占机动车排放总量的比例)分别为77.99%和94.22%,而摩托车和农用车排放分担率较小. 在各类汽车中,CH₄排放主要来源于轻型汽油车和天然气出租车,二者的排放分担率分别为47.98%和23.42%;N₂O排放则主要源于轻型汽油车,其分担率为73.09%. 因此,轻型汽油车是削减机动车CH₄和N₂O排放的重点车型,同时天然气出租车也应作为控制CH₄排放的主要车型.      

生物炭对土CH4、N2O排放的影响

为了探讨生物炭对土CH₄、N₂O排放的影响,采用田间小区试验,测定了生物炭不同添加量（0、20、40、60、80 t·hm^-2）下冬小麦田CH₄、N₂O的吸收/排放通量、小麦产量、土壤有机碳、土壤含水率及不同土层土壤温度.结果表明,CH₄、N₂O的吸收/排放通量随生育期不同变化明显.添加生物炭后,CH₄累积吸收量增加了12.88%~71.61%,当添加量≥ 40 t·hm^-2时,增"汇"作用达到显著水平,且添加量为40 t·hm^-2时CH₄累积吸收量最高;N₂O累积排放量和全球增温潜势与对照相比没有显著差异;温室气体强度降低了13.24%~22.14%.添加生物炭提高了冬小麦产量,增产幅度为1.72%~32.19%,当添加量 ≥ 40 t·hm^-2时,麦田增产效果达到显著水平,40 t·hm^-2生物炭为麦田增产的最适添加量.同时,添加生物炭显著提高了土壤有机碳和土壤含水率,与对照相比,分别增加了1.42~2.69倍、7.08%~11.96%.综合来看,试验土表现为CH₄汇和N₂O源的功能,40 t·hm^-2是其适宜的生物炭添加量.     

卫河新乡市区段春季溶解CH4与N2O浓度特征

对卫河新乡市区段春季CH_4与N_2O浓度进行调查分析,初步探讨了城市河流中典型温室气体的溶存量空间变化及其影响因素.结果表明,受到水中污染物质浓度及人类活动影响,春季卫河表层水中CH_4与N_2O浓度处于超饱和状态,饱和度分别为147.59~2 667.85和4.06~188.25.影响市区内N_2O浓度的主要环境因素为NH~+_4-N(P0.01),而新区污水处理厂排水输入显著提高了N_2O的溶存量,说明污染物类型影响温室气体的产生和积累,NH~+_4-N的硝化过程是城市河流N_2O产生的主要来源.逐步回归分析表明CH_4浓度是NH~+_4-N浓度与水温的相关函数,其中CH_4浓度与NH~+_4-N极显著相关(R2=0.70,P0.01),说明春季卫河中NH~+_4-N浓度是影响卫河春季CH_4溶存的关键因素.此外研究结果显示在NO~-_3-N浓度较低并且NH~+_4-N浓度高时水中CH_4与N_2O浓度具有显著正相关关系,表明有效态氮浓度差异影响CH_4与N_2O产生过程的耦合机制.     

Pulse emissions of N2O and CO2 from an arable field depending on fertilization and tillage practice

Nitrous oxide (N₂O) emissions from soil are characterized by strong emission pulses. Although several mechanisms are known to create them, pulses are difficult to predict. Currently there is no established systematic way to identify pulses from long-term static chamber measurement results. In this study we suggest a simple algorithm for pulse identification. The algorithm was applied on time series of N₂O and carbon dioxide (CO₂) fluxes from a field study on the long-term impact of fertilization and tillage practice. Between 4 and 9% of N₂O values were pulse values; 20-60% of total emission was emitted as pulses. Minimum tillage resulted in more pulses than plowing. In contrast, long-term averages of N₂O losses from nitrogen (N) fertilizer were similar (3-4%) for all management practices. N₂O emissions per crop yield for increased fertilization practice were double the values for reduced fertilization practice independent of tillage practice. CO₂ emission pulses were scarce and there was no significant effect of management practice on CO₂ pulse probability.     

闽江河口短叶茳芏湿地CH4和N2 O排放对氮输入的短期响应

利用静态箱-气相色谱法,研究了氮输入对闽江河口短叶茳芏湿地CH4和N2O排放通量的短期影响.结果表明,高氮输入在不同采样时间均促进了湿地CH4排放,低氮输入在不同时间则具有不同的变化特征.与对照处理相比,低氮和高氮2种处理分别使湿地CH4排放通量增加了-44.35%～1 057.35%和7.15%～667.37%.外源氮输入在24 h内对湿地N2O排放通量具有明显的正激发效应,最高可增加171.60倍和177.79倍,但在8 d后,氮输入对湿地N2O排放的激发效应减弱甚至消失.氮输入在短时间内对湿地土壤Ec、pH和Eh均未产生显著影响.湿地CH4排放通量在对照处理下仅与5 cm Eh存在显著负相关,在低氮处理下仅与10 cm地温呈显著负相关,在高氮处理下则与5 cm Ec、0、5 cm pH以及0、5、10 cm土壤Eh均呈显著相关性,而N2O排放通量在不同处理下与湿地气温、地温、盐度、pH和Eh等环境因子均不存在显著相关性.研究表明,探讨氮输入对湿地温室气体排放的影响应考虑其时间变异性.