ZSM—5分子筛负载Pt,Pd催化剂上甲烷选择还原一氧化氮反应性？…

研究了ＺＳＭ－５分子筛负载Ｐｔ、Ｐｄ催化剂对ＣＨ４还原ＮＯ催化反应的性能。实现表明，Ｐｔ催化剂在３００－５０℃温度下，显示出较高的反应活性和Ｎ２选择性，ｄ和Ｐｔ－Ｐｄ催化剂在４００－５００℃温度下具有较好的反应性能。其活性选择性大小次序为：Ｐｔ〉Ｐｔ－Ｐｄ〉Ｐｄ。用铂氨络离子制备的催化剂反应性能优于用氯铂酸制备的催化剂。     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO2为载体,Au为活性组分,采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积-沉淀法制备CO氧化的催化剂,同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO2和Au-Pt/SnO2.用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价,运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征.在本实验条件下,载体二氧化锡焙烧温度为500℃,催化剂成型温度为350℃,金负载量为3%(wt.)时,用沉积.沉淀法制备的Au/SnO2活性最好,在18℃,空速为24 000 h-1条件下就能将CO(浓度为4%)完全氧化为CO2;添加铂和钯可提高Au/SnO2对CO的催化活性.     

PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂上甲苯催化燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了Pd/SBA-15催化剂,并考察了PVP辅助分散对Pd/SBA-15催化剂催化甲苯燃烧性能的影响,利用XRD、Raman、N_2吸附-脱附、HRTEM和XPS对催化剂结构及Pd物种的存在状态等进行了研究。结果表明,适量PVP辅助分散剂的加入,促进了Pd物种的分散并形成了稳定的活性物种,Pd物种主要以高度分散的PdO纳米粒子存在。通过PVP辅助分散作用,Pd/SBA-15催化剂表现出极好的甲苯催化燃烧活性。当空速为19 500 mL·(g·h)~(-1),反应温度为200℃时,即有97%的甲苯可被催化氧化为CO_2和H_2O,明显优于传统浸渍法制备的Pd/SBA-15催化剂催化性能。     

Mn-Ag/13X的焙烧温度对等离子体催化氧化吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备一系列在不同温度下焙烧的Mn-Ag/13X分子筛催化剂,并用SEM、BET、XRD和XPS对催化剂进行表征。在低温等离子体反应器中,考察了不同焙烧温度制备的催化剂对甲苯的吸附和低温等离子体催化氧化甲苯的性能。研究结果表明,在对甲苯的吸附中,不同温度下焙烧的催化剂的吸附穿透时间依次为:600℃500℃400℃300℃700℃,600℃的Mn-Ag/13X催化剂比表面积最大,到达甲苯吸附穿透的时间最长;在低温等离子体催化氧化甲苯中,不同温度下焙烧的催化剂催化氧化所产生的CO_x浓度大小依次为:500℃600℃400℃300℃,CO_2选择性依次为:600℃500℃400℃300℃,焙烧温度为500℃的Mn-Ag/13X催化剂的晶格氧多,产生的CO_x多,对甲苯的催化氧化活性高。     

制备条件及水中常见离子对Pd-Cu／AC催化还原去除硝酸盐的影响

以浸渍法制备Pd—Cu／AC催化剂,以氢气为还原剂对催化还原硝酸盐进行研究,考察了制备条件及水中常见离子对催化还原的影响。结果表明,在200～500℃、30—240min焙烧条件下,适宜的焙烧温度为300℃,时间为2h;在100～300W,1～5min的微波条件下,微波功率引起的催化剂活性变化比微波照射时间显著,微波处理综合效应不利于催化性能的提高。活性炭经0．01～0．1mol／LEDTA处理后催化剂的活性随EDTA浓度增加,氨氮生成率没有明显变化。反应过程中氨氮的生成受No;的浓度影响明显,较高N2-浓度有利于选择性的提高。在初始NO3^-浓度100mg／L的条件下,Pd—Cu／AC催化还原硝酸盐的反应为一级反应。水中共存离子影响研究表明,CO3^2-、HCO／的存在不仅会硝酸盐的去除效率明显降低,同时导致氨氮生成率明显增加,S^2-存在使催化剂中毒,催化效率极低,Cl^-、SO4^2-的存在对硝酸盐的去除影响较小;水中阳离子存在时催化活性大小顺序为K＋〈Na＋〈Ca^2＋〈Mg^2＋〈Al^2＋,氨氮的生成率大小顺序为K^＋〉Na^＋〉Ca^2＋〉Mg^2＋〉Al^2＋。     

铈改性Al_2O_3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究

浸渍法制备了Al2O3+CeO2为载体的Pd催化剂,对制备中各因素对催化剂效果的影响作了初步研究.考察了活性组分含量与催化荆性能的关系以及焙烧温度、水蒸气对催化剂活性的影响.结果表明,稀土Ce元素的存在使催化剂的性能得到明显改善.制备过程中焙烧步骤对催化剂的活性影响很大,催化剂制备必须高于600 ℃焙烧.     

Au/SnO2催化氧化CO性能的研究

以SnO₂为载体，Au为活性组分，采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积沉淀法制备CO氧化的催化剂，同时还制备双金属体系催化剂Au-Pd/SnO₂和Au-Pt/SnO₂。用气相色谱对所制备的催化剂进行活性评价，运用DSC、SEM、XRD、BET等对催化剂进行表征。在本实验条件下，载体二氧化锡焙烧温度为500 ℃，催化剂成型温度为350 ℃，金负载量为3%(wt.)时，用沉积-沉淀法制备的Au/SnO₂活性最好，在18 ℃，空速为24 000 h-1条件下就能将CO（浓度为4%）完全氧化为CO₂；添加铂和钯可提高Au/SnO₂对CO的催化活性。     

铈改性Al2O3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究

浸渍法制备了Al₂O₃+CeO₂为载体的Pd催化剂,对制备中各因素对催化剂效果的影响作了初步研究。考察了活性组分含量与催化剂性能的关系以及焙烧温度、水蒸气对催化剂活性的影响。结果表明,稀土Ce元素的存在使催化剂的性能得到明显改善。制备过程中焙烧步骤对催化剂的活性影响很大,催化剂制备必须高于600℃焙烧。     

Pt/Pd双涂层柴油车氧化催化剂催化性能的研究

考察Pt、Pd质量比(简称Pt/Pd)及不同涂层结构对柴油车氧化催化剂(DOC)处理模拟柴油车尾气的影响。结果表明:当Pt/Pd=3∶1时,新鲜态单涂层DOC的催化活性最高;当Pt/Pd=3∶1时,单、双涂层CO起燃温度(转化率为50%时对应的温度)分别为145、122℃,双涂层要优于单涂层;800℃、16h老化后,双涂层DOC的碳氢化合物(HC)起燃温度比单涂层低50℃左右,新鲜态和老化态双涂层DOC的BET比表面积更具有优势,双涂层DOC的耐热老化性能得到明显改善。     

铈改性Al2O3担载Pd催化剂的CO氧化性能研究

浸渍法制备了Al2O3＋CeO2为载体的Pd催化剂,对制备中各因素对催化剂效果的影响作了初步研究。考察了活性组分含量与催化剂性能的关系以及焙烧温度、水蒸气对催化剂活性的影响。结果表明,稀土Ce元素的存在使催化剂的性能得到明显改善。制备过程中焙烧步骤对催化剂的活性影响很大,催化剂制备必须高于600℃焙烧。     

活性组分稀土氧化物对甲苯催化燃烧性能的影响

以活性组分氧化铜、氧化锰为基础,加入活性组分稀土氧化物,研究对甲苯催化燃烧性能影响。研究结果表明,在所选稀土氧化物中,加入氧化铈时甲苯的起燃温度和完全燃烧温度最低;在一定的负载量下,Cu∶Mn∶Ce摩尔比为1∶2∶0.7时,制备的Cu Mn Ce/Zr O2整体催化剂甲苯完全燃烧温度最低;催化剂合理的焙烧温度为500℃,此时甲苯的起燃温度约200℃,完全燃烧温度为220℃;催化剂合理的焙烧时间为3 h。     

以污泥为载体的金属氧化物脱硝催化剂的研究

以城市污水处理厂剩余污泥为原料,用氯化锌、硝酸锰和硝酸铁化学浸渍、高温热解制备脱除NO的催化剂.用微型气固相催化反应装置考察了该催化剂在CO选择性催化还原NO中的应用效果及寿命.实验结果表明:在350～550℃时的催化活性较高,在450℃时NO的最大转化率可达97.1%;催化剂的活性良好,经660 min的活性测试,催化剂的活性只降低了约3%.对该催化剂进行了BET、X射线衍射和扫描电镜分析,结果表明,该催化剂具有丰富的晶体结构,而且表面及空隙间负载的活性粒子较多,这些特征也表明该催化剂具有良好的催化性能.     

SiO_2掺杂对V_2O_5-WO_3/TiO_2脱硝催化性能的影响

采用溶胶凝胶法制备TiO_2-SiO_2载体,浸渍法制备出V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂,利用BET、FESEM、XRD、TGA和激光拉曼对催化剂进行表征,研究催化剂的理化性质。以NH_3为还原剂,考察反应温度、SiO_2掺杂量、焙烧温度、空速和使用时间对SCR催化还原NO的性能影响。结果表明,V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂最佳反应温度在250~350℃。SiO_2掺杂能提高活性组分V_2O_5和WO_3在载体表面的分散性,制备出的催化剂具有更大的比表面积和更宽的温度区间,提高脱硝活性及稳定性。SiO_2掺杂量对催化剂性能影响较大,制备的催化剂中,TiO_2/SiO_2=2显示了最大催化活性,脱硝率均在60%以上,TiO_2/SiO_2=0.5制备的催化剂稳定性最差。焙烧温度对催化剂性能也有影响,焙烧温度在500和600℃时,最低脱硝率为58%和23%,最佳焙烧温度为400℃,脱硝率均在80%以上,具有优越的脱硝性能。实验结果还表明,空速对V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂的影响不大,在20 000 h~(-1)空速下催化剂的使用时间对脱硝率的影响也不大,48 h内能保持在99%左右,非常稳定。     

制备方法对Mn-Ce/TiO2催化剂低温选择性催化还原活性的影响

采用溶胶凝胶法、浸渍法以及两者相结合的方法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂.运用XRD、BET和SEM等技术对催化剂进行了表征,发现溶胶凝胶法制备的Mn-Ce/TiO2催化剂为锐钛矿结构,具有较大的比表面积,中孔结构丰富,Mn、Ce活性组分在载体表面高度分散或形成了无定形结构.实验研究了催化剂对氨选择性催化还原NO反应的催化性能,结果表明,用溶胶凝胶法制备的Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性最好,当Mn、Ce负载量为20％,NH3/NO摩尔比为1.1,空速为9 436 h-1,烟气温度为240℃时,NO转化率大于90％.     

焙烧温度对层柱粘土催化剂Cu/Ti-PILCs催化丙烯还原NO反应的影响

制备了钛层柱粘土负载铜催化剂Cu/Ti-PILCs,用于有氧条件下C3H6选择性还原NO反应,考察了焙烧温度对Cu/Ti-PILCs的催化活性、孔结构和表面活性物种状态的影响。500℃焙烧的Cu/Ti-PILCs具有最佳的催化活性。Cu/TiPILCs的孔结构在600℃焙烧温度下具有良好的热稳定性。H2-TPR和SEM显示,在500℃焙烧的Cu/Ti-PILCs上,铜物种高度分散,主要以活性物种Cu2+的形式存在。700℃焙烧引起较小孔的孔结构崩塌,使得催化剂比表面大幅降低,且高温焙烧下Cu/Ti-PILCs形成没有催化活性的铜氧化物团聚体,导致了催化活性的大幅降低。     

球形氧化铝负载Ni-Co双金属催化剂上沼气重整制氢——操作条件的影响

前期研究开发出了活性、稳定性和抗积碳性能都较好的沼气重整制氢Ni-Co/La2O3-Al2O3催化剂。在此基础上选用商业球形氧化铝作为载体(4~5 mm)并掺杂La2O3,用浸渍法制备了Ni-Co/La2O3-Al2O3球形催化剂,以CH4/CO2体积比为1的混合气模拟沼气,考察了操作条件对工业尺度催化剂沼气重整反应性能的影响。结果表明:负载活性组分的γ-Al2O3球形催化剂的沼气重整活性基本达到小试的水平。反应温度升高有利于提高催化剂的重整活性,850℃以上催化剂的活性趋于稳定。反应温度升高有利于减少催化剂的表面积碳,却加速了金属颗粒的团聚。随着空速的增加,催化剂的活性显著降低。较好的催化剂还原方式为用纯H2在700℃下还原2 h,用该方式还原的催化剂反应后金属粒径较小,平均积碳速率较低。     

脱硝催化剂孔结构及其脱硝特性的研究

选择性催化还原脱硝技术(SCR)所采用的催化剂多数为多孔介质,其内部孔隙有助于提高催化剂的反应活性。文中采用浸渍负载法,通过改变制备温度制备出不同孔结构的催化剂样品,采用N2吸附法对其孔结构进行测定和分析,并对不同孔结构的催化剂样品进行了脱硝实验。研究表明:煅烧及干燥温度对催化剂孔结构有很大的影响,比表面积越大,其催化剂内的孔分布宽度越窄,平均孔径越小;在活性温度范围(360～390℃)内,脱硝过程中主要是属于化学反应过程控制,脱硝效果随着比表面积的增大而增强;在非活性温度范围内,脱硝过程同时受到气体扩散过程及化学反应过程控制。     

M_xO_y/碳纳米管的低温选择性催化还原脱硝性能研究

采用等体积浸渍法制备了MxOy(M表示V、Mn、Cu、Fe)/碳纳米管(CNTs)4种催化剂,用BET法、透射电子显微镜(TEM)和傅立叶红外光谱(FTIR)进行结构表征,并对其低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了考察和对比。结果表明,在NO为1248mg/m3、NH3为707mg/m3、O2为5%(体积分数)、气体总流量为700mL/min、反应温度为353～513K的条件下,不同催化剂存在不同的最佳活性温度,V2O5/CNTs催化剂在473K的较低温度下NO转化率达到最大,为82.9%;各催化剂活性均随着O2含量的增加先升高后降低,且变化幅度相似;在20～160min时,各催化剂活性随着反应时间的变化基本保持不变;催化剂活性均随氨氮比(NH3/NO)的增大先升高后降低,最佳NH3/NO为1.0(体积比)。     

催化湿法氧化处理垃圾渗滤液中Co/Bi催化剂的回收与再生

利用硝酸盐熔融法制备Co/Bi催化剂,用于催化湿法氧化(CWAO)处理垃圾渗滤液。对一次利用后的 Co/Bi催化剂进行回收和再生,在反应温度260 ℃、催化剂用量 2 g、氧分压 0. 5 MPa条件下,催化剂的回收率可达到(97. 09±0. 74)%。利用XRD、BET分析方法对新鲜制备、一次回收、一次再生、二次回收的催化剂进行表征,根据表征结果可知催化剂的活性为:新鲜制备>一次再生>二次回收>一次回收。利用上述催化剂在不同温度条件下降解垃圾渗滤液,在 280 ℃、300 ℃条件下,催化剂的活性为新鲜制备≈一次再生>一次回收,而在220 ℃、240 ℃、260 ℃条件下,则是新鲜制备>一次再生≈一次回收,表明低温条件下,一次再生的催化剂和一次回收的催化剂出现失活现象,并分析了催化剂失活的原因。     

环境空气中臭氧的催化消除

以浸渍法在涂有γAl2O3的蜂窝陶瓷上担载贵金属,以过渡金属氧化物作助剂,通过改变助剂、助剂含量及焙烧温度,寻找出低温下较佳的臭氧分解催化剂：Pd／6．7％Mn-Al2O3-coated及在400～500℃焙烧的Au／37．5％Mn-Al23-coated,尤其是后者,在45℃,空速为22333h^-1,臭氧转化率可达90．1％。以等体积浸渍法制备活性炭负载的单、双过渡金属氧化物催化剂,考察活性组分对催化活性的影响。用XPS进行表征,观察到第二金属(如Cu)的引入导致Mn2p1／2、Mn2p3／2电子结合能向低处位移,从而表明催化剂表面提供的活性位锰有所增加,评价结果为双金属氧化物催化剂比单一金属氧化物催化剂活性有大幅提高。