广州城区夏季大气颗粒物数浓度谱分布特征

于2013年6月2日—7月15日,利用扫描迁移性粒谱仪(SMPS)对广州城区大气17～800 nm的粒子谱进行了连续观测,同时结合在线小时ρ(PM_2.5)及气象数据,对颗粒物污染特征进行了分析. 结果表明:观测期间,凝结核模态粒子、爱根核模态粒子、积聚模态粒子的数浓度范围分别为68～7 687、1 009～47 724、238～14 781 cm-3.平均数浓度谱及体积谱均呈单峰分布,峰值分别出现在50和300 nm左右. 根据双模态对数正态分布模型对平均数浓度谱拟合的结果可知,爱根核模态粒子和积聚核模态粒子的几何平均粒径分别为48和144 nm. 颗粒物数浓度及其谱分布日变化特征明显,在交通高峰及太阳辐射较强的时间段均出现峰值. 在观测阶段,粒子增长现象频繁发生,推测大气光化学反应引起的气-粒转化是广州城区夏季大气颗粒物的重要来源. 7月12—13日广州城区发生了一次典型的大气污染过程,ρ(PM_2.5)由18 μg/m3增至112 μg/m3,能见度降至8 km. 在该时间段,积聚模态粒子体积分数与ρ(PM_2.5)变化一致,R2(相关系数)达到了0.85. 后向轨迹分析表明,污染气团主要来自于西南方向,在陆地停留时间较长.      

北京大气颗粒物数浓度粒径分布特征及与气象条件的相关性

2011年11月~2012年8月,采用WPS宽范围粒径谱仪在北京地区连续监测10nm~10μm间不同粒径大气颗粒物数浓度,并同步记录气象参数.结果表明,颗粒物数浓度均值为25014个/cm3,多呈单峰或双峰模式分布,其中冬季均值为31007个/cm3,春季23152个/cm3,夏季20882个/cm3,冬季明显高于其他季节.爱根核模态及积聚模态均呈现冬季高、春夏低的态势;核模态春季显著高于其他季节.各气象因素中,风速影响最为显著,粒径大于20nm颗粒物数浓度与风速呈反比.核模态与爱根核模态粒子数浓度在交通早高峰、正午与晚间高于其他时段,积聚模态粒子数浓度变化则相对平缓,夜间显著升高.     

东莞城区环境空气细颗粒物PM_(2.5)特征分析

采集2010—2012年东莞市城区5个采样点环境细粒子PM2.5,根据PM2.5浓度分析其污染特征,并结合气象要素分析其影响因素。研究表明:2010—2012年,东莞市城区各测点PM2.5年均浓度在0.035~0.054 mg/m3,PM2.5污染具有明显的夏季和非夏季2种季节性特征,夏季污染相对较轻,平均值为0.036 mg/m3,非夏季污染较严重,平均值达到0.053 mg/m3;PM2.5超标情况逐年好转,2010,2011,2012年超标率分别为20.3%、9.9%、4.6%。气象因素对PM2.5浓度变化有一定的影响,PM2.5浓度变化与风速呈一定程度的负相关,与相对湿度之间呈负相关关系,与气压之间呈正关系,而非夏季温度与其浓度变化关系不明显。     

西安市某地下停车场细颗粒物浓度分布特征

为了解地下停车场细颗粒物分布特征,通过连续监测西安市某地下停车场不同位置细颗粒物小时浓度并采集PM2.5和PM10样品,计算各测点PM2.5和PM10日均浓度。同时对停车场出入口每小时的车流量进行统计,分析细颗粒物浓度与车流量之间的关系。结果表明:该停车场进出车辆具有明显的时间规律,工作日上班高峰期07:00—09:00出口车辆较多,17:00—21:00入口车辆较多,休息日出口峰值出现在09:00—12:00,入口高峰期出现在19:00—23:00,其余时段进出车辆较少。各测点PM2.5小时浓度值在0.004~0.477 mg/m3,平均为0.082 mg/m3,日平均浓度在0.043~0.090 mg/m3,平均为0.057 mg/m3,PM10日均值浓度为0.083~0.348 g/m3,平均为0.189 mg/m3。停车场出入口细颗粒物浓度与车流量之间呈现正相关性,颗粒物浓度在出入口和车流经过频繁的点位较高且细颗粒物所占比重较小(50%)。     

固定源排放数浓度颗粒物采样方法的研究进展

固定源是大气可吸入颗粒物的主要来源之一,而目前国内对固定源排放颗粒物的监测和研究还相对比较薄弱,缺乏必要的技术手段和设备。本文总结了国内外固定源标准采样方法、颗粒物分级采集技术以及ELPI采样方法,分析了现有采样技术和采样设备的不足之处,提出了未来研究的方向。     

广州城区大气细颗粒物粒谱分布特征分析

2008年10~11月,利用大气细粒子谱分析仪(FPM-I型)对广州城区5nm~10μm大气细粒子谱进行长期连续在线测量.同时,利用大气能见度仪、黑碳分析仪、气象参数仪获取了观测点的大气能见度、黑碳质量浓度和气象参数信息. 颗粒物谱型分析结果表明:整个观测期内,颗粒物数浓度谱、表面积谱及体积谱均呈双峰结构. 广州地区核模态(5~20nm)、爱根核模态(20~100nm)和积聚模态(0.1~1μm)粒子日平均浓度变化范围分别为1400~4300个/cm3、5000~12300个/cm3和1600~2600个/cm3.晴天和灰霾天气下颗粒物数浓度、黑碳浓度及大气能见度对比分析结果表明:广州地区大气能见度的高低受核模态和爱根核模态粒子浓度的影响较小,与积聚模态粒子浓度呈负相关关系;黑碳质量浓度峰值的出现位置与爱根核模态粒子浓度峰值位置相一致,表明爱根核模态粒子对黑碳浓度的贡献不能忽略.     

青岛大气颗粒物数浓度变化及对能见度的影响

为研究青岛地面大气颗粒物数浓度的变化及对能见度的影响,2010年9月~2011年8月使用便携式light house激光粒子计数器进行了大气颗粒物数浓度观测,利用Hysplit模式计算大气颗粒物的后向轨迹,运用统计分析方法初步探讨了气象因子对大气颗粒物数浓度和能见度的影响.结果表明,青岛大气颗粒物数浓度冬春最高,秋季次之,夏季最低;源自新疆、甘肃一带的气团颗粒物数浓度偏高,而来自于东北方向及海上的大气颗粒物数浓度较低;大气颗粒物数浓度变化与风速、相对湿度和混合层高度的变化呈现较好的负相关关系.当气团来源于西或西北方向,地面风向为南到东南风且混合层高度较低时,细粒子数浓度较高,容易出现低能见度现象.     

华北地区颗粒物浓度时空分布特征及其因素

利用2017年华北地区各地级及以上城市空气质量浓度等有关数据,对该区域内的颗粒物浓度时空分布特征进行研究,在此基础上进一步利用空间自相关分析方法对该区域内的颗粒物浓度的空间聚集特征进行定量描述,并利用空间计量模型分析了影响华北地区城市颗粒物浓度的因素。结果表明：整体上,华北地区PM_2.5和PM₁₀的污染日出现的平均频率分别为17.25%和14.23%,需重点关注细颗粒物造成的污染。在时间分布上,各省市的颗粒物月均浓度存在“U”型变化,呈现出冬季>秋季≈春季>夏季的规律。在空间分布上,各地级市颗粒物年均浓度具有明显的空间聚集特性,高聚集主要出现在河北南部,低聚集主要出现在内蒙古。空间计量模型表明,风速、降雨量和人均GDP对华北地区城市的PM_2.5和PM₁₀年均浓度均具有显著的负向影响,而第二产业占比、煤炭使用量和机动车保有量均对颗粒物浓度有正向影响,其中煤炭消耗量的影响最大,其次是机动车保有量。上述研究结果可为制定华北地区大气污染控制提供有效的措施和科学依据。     

轻型汽油车排放颗粒物数浓度和粒径分布特征

我国机动车颗粒物排放研究多集中于重型柴油车,对于轻型汽油车的研究相对较少.本研究对3辆缸内直喷(GDI)汽车和1辆进气道喷射(PFI)汽车排放颗粒物的数浓度与粒径分布进行测试,并利用两台不同检测下限的颗粒物冷凝生长计数器(CPC)对轻型汽油车颗粒物实际排放水平进行了探究.结果表明,GDI汽车排放的颗粒物数浓度高于PFI汽车一个数量级,冷启动下颗粒物主要在测试循环前200 s大量产生,GDI汽车排放颗粒物数浓度与工况速度变化关系密切,而PFI汽车变化相对较小.GDI与PFI汽车排放的颗粒物粒径分布均具有核模态和积聚模态两个特征峰,核模态颗粒物峰值粒径约为20~27 nm,积聚模态约为80~95 nm.粒径检测下限为2.5 nm的UCPC测得的颗粒物数浓度比法规使用的粒径测量下限为23 nm的CPC测量结果分别高出35.0%(GDI)和50.4%(PFI).表明喷油技术是影响颗粒物数量排放水平的关键因素,法规测试会低估轻型汽油车实际颗粒物排放水平.     

缸内直喷汽油车细小颗粒物排放特性研究

选取三辆满足国六排放标准的缸内直喷汽油车进行常温冷启动WLTC循环排放试验,研究不同车辆排放的粒径在23nm以上的固态颗粒物、6nm以上包含挥发性/半挥发性组分的颗粒物数量排放特性,并进行了比较研究.结果发现,在缸内直喷汽油车排放的6~30nm范围内包含挥发性/半挥发性物质的细颗粒物主要产生在WLTC循环减速段､高速段和超高速段;30~2500nm范围的挥发性/半挥发性的颗粒物主要在超高速段生成;其它工况下,23nm以上固态颗粒物在颗粒物数量排放中占主体.试验研究还发现GPF对6~30nm大小的细颗粒物捕集效果不佳,并且GPF再生时会产生高浓度6~30nm大小的细颗粒物排放.颗粒物碳质成分分析表明挥发性/半挥发性细颗粒物对法规测量的23~2500nm颗粒物的数量排放影响甚微,但对颗粒物质量排放影响明显.     

石家庄地区大气细粒子增长特征初步研究

为研究石家庄地区大气细粒子的微物理特征,2010年5月在石家庄市气象局观测站,对大气颗粒物、NOx和SO2进行了外场观测.结果表明:石家庄地区粒径小于1.0μm的大气颗粒物中,0.01~0.1μm粒径范围的粒子所占比例高达89.3%,大气细粒子污染较为严重.0.01~0.02μm和0.02~0.1μm粒径范围的颗粒物具有大致相似的变化规律,且与0.1~1.0μm粒径范围的粒子数浓度变化趋势明显不同.通过对典型粒子增长事件的研究发现,0.01~0.02μm的粒子数浓度在上午8:00左右会急剧升高,并达到全天的最大值.其后,0.01~0.02μm的颗粒物粒径会不断增长,由于增长消耗,其数浓度会迅速下降,使得0.02~0.04μm的粒子数浓度在上午12:00前会迅速升高.通过对气象要素和污染气体的分析,发现在相对湿度较低、风速风向变化不大,太阳辐射增加的情况下,SO2气相成核参与颗粒物增长的可能性较大.     

2008年北京采暖开始前后大气颗粒物化学成分及来源研究

为了系统反映北京采暖开始前后大气颗粒物的特征,于2008年10月底到12月初在北京北三环内城区使用分级式撞击采样仪进行了大气颗粒物采样,并用质子激发X射线荧光分析(PIXE)方法对其中16种化学元素浓度进行了分析.结果表明,采暖开始后16种元素总浓度较采暖期前增长3%,As、Cu在采暖期间的浓度增幅在30%以上,采暖开始后细粒子中Pb浓度增长为27%.富集因子分析结果表明,Cu、As、Pb等元素细粒子的富集因子比1999年同期有明显减小,说明北京近年来实行的环保措施较为有效.     

北京城区可吸入颗粒物分布与呼吸系统疾病相关分析

可吸入颗粒物(PM10)已成为北京市首要空气污染物,严重影响城市环境质量及居民健康.本研究采集了北京市2008～2009年非采暖期与采暖期两个不同时期不同粒径(0.3、0.5、3.0和5.0μm)的大气颗粒物浓度,利用空间分析方法研究其分布规律;同时收集同期患呼吸系统疾病的病人数据,对其进行统计分析;再在回归分析的基础上,运用灰色关联模型探讨可吸入颗粒物与呼吸系统疾病的相关性.结果表明,细颗粒的空间分布情况相异,而粗颗粒物分布规律大致相同.呼吸系统疾病与可吸入颗粒物浓度有一定的关联,采暖期是呼吸系统疾病的高发期,可吸入颗粒物在采暖期对呼吸系统疾病的发病率影响相对较高.无论在采暖期还是非采暖期,细颗粒物的浓度均高于粗颗粒物,且细颗粒物对呼吸系统疾病的影响较大.     

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

Chemical composition and quantitative relationship between meteorological condition and fine particles in Beijing

The recent year‘s monitor results of Beijing indicated that the pollution level of fine particles PM2.5 showed an increasing trend. To understand pollution characteristics of PM2.5 and its relationship with the meteorological conditions in Beijing, a one-year monitoring of PM2.5 mass concentration and correspondent meteorological parameters was performed in Beijing in 2001. The PM2.5 levels in Beijing were very high, the annual average PM2.5 concentration in 2001 was 7 times of the National Ambient Air Quality Standards proposed by US EPA. The major chemical compositions were organics, sulfate, crustals and nitrate. It was found that the mass concentrations of PM2.5 were influenced by meteorological conditions. The correlation between the mass concentrations of PM2.5 and the relative humidity was found. And the correlation became closer at higher relative humidity. And the mass concentrations of PM2.5 were negtive-correlated to wind speeds, but the correlation between the mass concentration of PM2.5 and wind speed was not good at stronger wind.     

2015世界互联网大会期间嘉兴市大气细颗粒物污染特征及来源研究——以单颗粒气溶胶质谱技术为例

基于单颗粒气溶胶质谱技术,于2015年12月12—23日互联网大会期间开展了嘉兴市细颗粒物污染特征和来源研究.结果显示,观测期间共捕捉到5次不同的污染过程,分别为:管控期的区域输送(P1)-清洁天(P2)-本地排放(P3)过程,以及管控后的污染反弹(P4)-重污染程(P5)过程.污染期间(P1、P5),硝酸盐含量及比例均有显著增加,并且增加的主要是老化的硝酸盐颗粒,表明硝酸盐的二次转化对长三角地区高浓度细颗粒物形成具有重要影响.受管控措施和南下的强冷空气影响,会议期间,除有机碳和生物质燃烧组分外,PM_(2.5)质量浓度及其它各组分浓度均有不同程度的下降.管控措施解除后(P5),受区域输送和本地污染物积累共同作用,颗粒物浓度开始反弹并持续升高,硝酸盐和EC组分均有明显增加,并且呈现出早、晚高峰值.源解析结果显示,P5期间颗粒物浓度反弹与机动车尾气排放密切相关.研究表明,实施管控措施对降低机动车尾气排放和PM_(2.5)质量浓度、改善环境空气质量等效果显著.     

Diurnal variation of number concentration and size distribution of ultrafine particles in the urban atmosphere of Beijing in winter

Number concentration and distribution of airborne particles in the size range 5.6 to 560 um diameter were measured in Beijing for a 15-d period in winter 2005.Daily average number concentrations of nucleation mode(5.6-20 nm),Aitken mode(20-100 nm), and accumulation mode(100-560 nm)particles,and total particles were 17500,32000,4000,and 53500 cm~(-3),respectively.Average particle size distribution was monomodal with a mode diameter of about 40 um at night and bimodal with mode diameters of about 10 and about 40 nm during the daytime.New particle formation events,which were connected to diurnal variation of nucleation mode particles,were observed in more than half of the observation days.The events often started around 10:00-11:00 Chinese Standard Time (CST)and ended up after 3-4 h.Concentrations of Aitken and accumulation mode particles increased from midnight and reached their maxima at about 10:00 CST,and then decreased and became the lowest in the afternoon.Analysis of diurnal cycles in traffic volume and meteorological parameters revealed that the accumulation of the particles in Aitken and accumulation modes in the morning was influenced by formation of an inversion and increase in vehicle emission,and dispersion of such particles in the afternoon was associated with more effective vertical mixing and higher wind speed.     

Surface-enhanced Raman scattering for mixing state characterization of individual fine particles during a haze episode in Beijing, China

The nondestructive characterization of the mixing state of individual fine particles using the traditional single particle analysis technique remains a challenge. In this study, fine particles were collected during haze events under different pollution levels from September 5 to 11 2017 in Beijing, China. A nondestructive surface-enhanced Raman scattering (SERS) technique was employed to investigate the morphology, chemical composition, and mixing state of the multiple components in the individual fine particles. Optical image and SERS spectral analysis results show that soot existing in the form of opaque material was predominant during clear periods (PM_2.5 ≤ 75 µg/m³). During polluted periods (PM_2.5 > 75 µg/m³), opaque particles mixed with transparent particles (nitrates and sulfates) were generally observed. Direct classical least squares analysis further identified the relative abundances of the three major components of the single particles: soot (69.18%), nitrates (28.71%), and sulfates (2.11%). A negative correlation was observed between the abundance of soot and the mass concentration of PM_2.5. Furthermore, mapping analysis revealed that on hazy days, PM_2.5 existed as a core-shell structure with soot surrounded by nitrates and sulfates. This mixing state analysis method for individual PM_2.5 particles provides information regarding chemical composition and haze formation mechanisms, and has the potential to facilitate the formulation of haze prevention and control policies.     

成都市大气细颗粒物组成和污染特征分析(2012-2013年)

为了解成都市大气细颗粒物的污染特征,于2012年5月-2013年5月在成都市城区开展了每6 d采集1次样品的长期颗粒物观测.利用十万分之一分析天平、热光碳分析仪、离子色谱、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)分别分析了颗粒物样品的质量浓度、有机碳/元素碳、水溶性离子、无机元素等,同步收集了污染物在线观测数据、气象数据和卫星遥感数据.结果表明,采样期间,成都市可吸入颗粒物(PM₁₀)和细粒子(PM_2.5)浓度颗粒物浓度分别高达(129.7±76.4)和(91.6±54.3) μg·m^-3,PM_2.5中以二次无机离子(SNA,43.6%)和有机物(OM,31.2%)污染最为突出,其次为土壤组分(Soil,13.8%)、元素碳(EC,5.0%)和微量元素(Trace,0.8%);1月、3月、5月和10月是污染较重的月份.通过比较揭示了不同污染源影响下的典型污染特征.生物质燃烧期间,成都城区PM_2.5浓度达214.3 μg·m^-3,PM_2.5/PM₁₀比达0.89,其中OM贡献增加至57.2%,K⁺浓度达8.7 μg·m^-3,OC/EC比达8.3,SNA比重下降;而沙尘传输期间,PM_2.5浓度为122.6 μg·m^-3,仅占PM₁₀浓度的0.28,PM_2.5中土壤组分比例剧增至77.3%,SNA和无机元素的比重明显下降;静稳天气下PM_2.5浓度为261.0 μg·m^-3,各组分比重并无明显变化,硝酸盐和铵盐比例稍有增加.