我国北方小流域硫酸参与碳酸盐矿物化学风化过程研究

硫酸参与碳酸盐岩的风化机制及与区域碳循环的关系是全球气候变化研究的重要课题.选择我国北方小流域(沁河)为研究对象,结合水化学及溶解性无机碳碳同位素组成,通过化学计算法,分析了河水溶解性组分的来源及混入比例,验证了硫酸参与区域碳酸盐的风化过程.结果表明:河水阳离子以Ca2+和Mg2+为主,阴离子以HCO-3和SO2-4为主;沁河流域碳酸盐岩风化、大气输入及蒸发盐溶解对河水阳离子贡献较大,平均比例分别为48.5%、35.3%和14.1%,硅酸盐风化和人为输入贡献比例较小,平均比例分别为1.7%和0.6%;沁河流域碳酸盐类、硅酸盐类及蒸发盐类风化速率分别为8.41、0.07和2.43 t·km-2·a-1,碳酸盐和硅酸盐矿物风化CO2消耗量分别为1.43×105mol·km-2·a-1和0.03×105mol·km-2·a-1;沁河流域硫酸参与碳酸盐风化产生的CO2净释放量为0.63×105mol·km-2·a-1,小于我国南方喀斯特地区CO2净释放量,可能与不同的气候条件及硫化物赋存条件和含量等有关.     

韩江流域河水地球化学特征与硅酸盐岩风化——风化过程硫酸作用

流域岩石化学风化是全球碳循环的重要环节之一,硅酸盐岩风化过程消耗大气CO_2,是在地质时间尺度上调节大气CO_2浓度的重要机制。本工作在对我国东南花岗岩地区流经典型的硅酸盐岩地质背景河流——韩江流域河流水化学组成研究的基础上,分析和定量计算了河流水体主要物质来源,并对硫酸参与岩石风化和碳循环过程的作用进行了分析,进而对韩江流域岩石风化速率及其大气CO_2消耗通量进行了估算。结果表明,韩江流域河流主离子组成主要来源于硅酸盐岩和碳酸盐岩风化,并计算得出约41%的硫酸根离子来自于大气降水;流域碳酸盐岩的风化速率为21.7 t/(km~2·a),硅酸盐岩为18.9 t/(km~2·a)。硫酸参与岩石风化提供的离子贡献占流域岩石风化提供总离子量的65.9%;流域风化带来的CO_2消耗速率被高估了约61%。     

贵州乌江渡水库沉积速率及碳氮埋藏通量估算

我国西南地区峡谷型梯级水库沉积物的碳汇效应对全球碳循环有着重要意义。为了探明该区域水库的碳汇强度,本研究选择乌江流域的乌江渡水库作为研究对象,于2015年5月对水库沉积物进行采样,并利用210Pbex核素计年技术,结合沉积物碳氮分析,估算乌江渡水库的碳埋藏量。结果表明:乌江渡水库沉积物平均沉积速率为0.155g/(cm~2·a),TOC沉降通量为70.85g/(m~2·a),堆积通量为29.14g/(m~2·a);TN沉降通量为8.22g/(m~2·a),堆积通量为2.79g/(m~2·a)。乌江渡水库沉积物年均TOC总埋藏通量为1.39×10~9g/a,其中82%来自水库内部光合作用形成的有机质。因此,依据保守的估算,乌江渡水库沉积物的净碳汇通量为23.9g/(m~2·a),保存的净碳汇量为1.1×10~9g/a。研究结果表明水库沉积物是一个重要的碳汇。     

清水江流域岩石风化特征及其碳汇效应

岩石风化产生的碳汇是全球碳循环的重要组成部分,文中对清水江流域主要离子组成进行分析测定,通过主成分分析、化学物质平衡法和扣除法估算流域岩石风化速率及对大气CO_2的消耗量.结果表明,流域河水溶质主要来源于碳酸盐岩和硅酸盐岩风化,并以碳酸盐岩风化为主.碳酸盐、硅酸盐、大气CO_2对河水溶质的贡献率分别为58.28%、17.38%、17.74%.流域岩石化学风化速率为109.97 t·(km~2·a)~(-1),与乌江接近,高于全球流域均值.流域岩石风化对大气CO_2的消耗通量为7.25×10~5mol·(km~2·a)~(-1),岩石风化对大气CO_2的消耗量为12.45×10~9mol·a~(-1),其中,碳酸盐岩风化消耗量占63.13%,为7.86×10~9mol·a~(-1),硅酸盐岩风化消耗量占36.87%,为4.59×10~9mol·a~(-1).SO_4~(2-)、F~-、NO_3~-的相关分析及空间分布特征表明,人为活动对清水江流域河水溶质的影响不容忽视,其贡献率为4.87%.     

黄土区典型小流域矿物化学风化及碳汇效应

黄土中蕴含了巨大的碳库,黄土中碳的转移对区域乃至全球碳循环具有重要影响。本文选择山西省临县一典型黄土小流域青凉寺沟流域进行调查分析,研究黄土水的化学特征及离子来源,分析黄土矿物的溶蚀过程及碳汇效应,并利用正演模型和水化学方法估算不同矿物的离子贡献比例及流域碳汇通量。结果发现,研究区黄土化学成分的含量由高到低依次为SiO_2、Al_2O_3、CaO、Fe_2O_3、MgO、K_2O、Na_2O,表现出贫SiO_2、Fe_2O_3,富CaO、MgO的特点;黄土水的pH呈中性偏碱,阴离子主要以HCO_3~-为主,阳离子以Na~+为主,水化学类型为重碳酸-钠型(HCO_3~--Na~+),水化学组成与黄土的化学组成相对应;流域内不同端元离子来源贡献计算结果表明,大气沉降、人类输入、蒸发盐矿物、硅酸盐矿物和碳酸盐矿物化学风化贡献的溶解物质分别占总溶解物质的1. 66%、6. 32%、10. 38%、62. 23%、19. 31%;黄土区长时间的水-矿物作用是硅酸盐矿物溶解贡献占主导的主要原因,阳离子置换反应、土壤-盐分浸出与蒸发以及人类输入对硅酸盐矿物溶解也有一定的贡献;受黄土区相对低温少雨的影响,黄土矿物的平均化学风化速率较低,为9. 31 t/(km~2·a),低于全球岩石的化学风化速率平均值36 t/(km~2·a),但是其消耗大气CO_2的速率较高,约为6. 34 t CO_2/(km2·a),明显高于同纬度三川河岩溶流域的碳汇速率(5. 28 t CO_2/(km~2·a));利用水化学径流法计算的青凉寺沟黄土小流域的矿物化学风化的大气CO_2消耗量为0. 18×10~4t/a,为中国黄土区大气CO_2消耗量的估算提供基础数据。     

典型喀斯特溪流水化学特征及碳汇通量研究

对湖北宜昌境内典型喀斯特溪流下牢溪的干支流开展了持续1年的两周1次的采样监测,分析了水化学时空变化特征,并利用正演模型和水化学径流法估算了流域内岩石风化速率、碳汇通量和碳汇量.结果表明:水体中Mg²⁺、Ca²⁺和HCO₃^-主要来源于白云石等碳酸盐岩风化溶解作用,其浓度与流量的稀释效应密切相关,表现为丰水期浓度低于枯水期,并在主河道上沿程降低;Na⁺、K⁺、Cl^-、NO₃^-、SO₄^2-源于人为输入,浓度在人口密集的下游和人类活动强度大的季节显著增加.流域内岩石风化速率、碳汇通量和碳汇量分别为71.83t/(km²·a)、5.31×10⁵mol/(km²·a)、6.96×10⁷mol/a.下牢溪碳汇通量与中、大型喀斯特河流处于同一量级,高于非喀斯特河流和世界均值,这...     

冬季和夏季长江口及其邻近海域一氧化碳的分布、海-气通量和微生物消耗的研究

海洋是大气中一氧化碳(CO)的重要来源,河口区域在调节气候活性气体收支方面发挥着重要作用。本文旨在研究长江口作为典型河口在全球海洋CO生物地球化学循环中的地位,并进一步了解河口区域海水和大气中CO浓度的变化情况。本文基于2021年冬季和夏季在长江口及其邻近海域的现场调查,对该海域CO分布、海-气通量和微生物消耗速率进行了研究。结果表明,冬季和夏季调查海域大气中CO的体积分数平均值分别为(530.39±120.40)×10^-9和(416.91±102.01)×10^-9,大气中CO含量受人类活动影响较大;受光照强度和陆源输入有机物的影响,夏季表层海水中CO的浓度平均值[(4.52±2.13) nmol/L]显著高于冬季[(1.30±0.79) nmol/L];相应地,夏季海—气通量平均值[0.95μmol/(m²·d)]亦显著高于冬季[0.10μmol/(m²·d)]。冬季的微生物消耗速率常数(k_bio)的平均值[(0.46±0.31)/h]明显高于夏季[(0.26±0.07)/h...     

夏季东海和南黄海一氧化碳的浓度分布、海-气通量和微生物消耗研究

于2013年7月对东海和南黄海海水中CO的浓度分布、时空变化、海-气通量和表层海水中CO微生物消耗进行了研究.夏季东海和南黄海大气中CO的体积分数范围为68×10-9~448×10-9,平均值为117×10-9(SD=68×10-9,n=36),呈现出近岸高、远海低的特点.夏季东海和南黄海表层海水中CO的浓度范围为0.23~7.10 nmol·L-1,平均值为2.49 nmol·L-1(SD=2.11,n=36),CO的浓度受太阳辐射影响明显;不同站位CO浓度的垂直分布特征基本相同,CO浓度最大值一般出现在表层,随深度增加CO浓度迅速减小.夏季东海和南黄海海水中CO浓度具有明显的周日变化,最大值是最小值的6~40倍.各层最大值基本出现在中午,最小值基本上出现在凌晨前后.CO明显的周日变化特征进一步证明海水中CO主要由光化学产生.调查期间东海和南黄海表层海水中CO相比大气处于过饱和状态,过饱和系数变化范围为1.99~99.18,平均值为29.36(SD=24.42,n=29),表明调查海域是大气中CO的源.调查期间CO的海-气通量变化范围为0.37~44.84μmol·(m2·d)-1,平均值为12.73μmol·(m2·d)-1(SD=11.40,n=29).调查海域CO的微生物消耗培养实验中,CO的浓度随时间增长呈指数降低,消耗过程符合一级反应的特点,微生物消耗速率常数KCO范围为0.12~1.45 h-1,平均值为0.47 h-1(SD=0.55,n=5),微生物消耗速率与盐度之间有一定的相关性.     

不同岩性试片溶蚀速率差异及意义

评价岩性对溶蚀速率的影响有助于提高岩溶碳汇强度估算精度,对当前全球气候变化研究意义重大。本文通过在山西晋中盆地西南,吕梁山东侧的半干旱岩溶区典型小流域开展标准试片与当地试片的对比溶蚀试验研究,结果显示当地试片的溶蚀速率(0.122 3~0.532 8mg/(cm2·a)和岩溶碳汇强度(1.713tCO2/(km2·a))明显小于标准试片(0.254 7~0.551 1mg/(cm2·a)和1.821tCO2/(km2·a)),表明使用标准溶蚀试片法会使岩溶碳汇强度被高估。当地试片的溶蚀速率与酸不溶物含量呈负相关关系,进一步表明当地试片酸不溶物含量(2.58%~10.86%)大于标准试片(3%)是造成其溶蚀速率和岩溶碳汇强度小于标准试片的重要原因。也就是说,由于埋放地地层岩性与标准溶蚀试片岩性特征存在差异,不同地区均采用埋放标准试片的溶蚀实验方法来研究岩溶碳汇效应会产生较大的误差。因此,为了更加精确的计算岩溶碳汇量,后期研究中有必要使用埋放地的岩性试片来替代标准溶蚀试片。     

酸雨对广西典型碳酸盐岩地区碳源效应研究

选取广西两个典型碳酸盐岩地区桂林(代表灰岩地区)与柳州(代表白云岩地区)作为研究区域,研究酸雨与岩石表面反应,并计算出由酸雨对碳酸盐岩的化学风化过程中形成CO2成为碳源的量。利用溶蚀试片溶蚀速率以及GIS技术得到研究区由酸雨产生的CO2源为41.066×108 g/a,其中桂林市区速率为33.349×108 g/a,柳州市区速率为7.717×108 g/a。单位面积源桂林与柳州分别为66.967×105 g/a.km2和42.777×105 g/a.km2,虽然低于两地的单位面积汇分别为273.891×105 g/a.km2与43.660×105 g/a.km2,但已不容忽略。柳州市区CO2源的释放速率比桂林市区慢的原因主要有二:桂林市区碳酸盐岩的代表面积为柳州市区2.77倍;由于柳州酸雨总体强度比桂林低,导致碳酸盐岩的溶蚀速率较低。     

湿热流域化学风化与水化学组成季节变化——以西枝江流域为例

为研究湿热中小流域岩石化学风化与化学径流组成的关系，选取硅酸盐岩为主的东江一级支流西枝江流域，分别于2011年1月和7月采集干流和支流水样品并测量其化学组成，运用图解法和正演模型对西枝江流域水化学组成进行分析和定量计算。结果表明，Na⁺和HCO₃^-为西枝江流域水体的主要阳离子和阴离子，两者分别占总阳离子和总阴离子的55%以上。硅酸盐矿物的化学风化对水体阳离子的贡献最大（45.8%），其次是人类活动和碳酸盐矿物风化的贡献（分别是24.7%和22.0%），大气输入对阳离子的贡献相对较少（7.5%）。受碳酸盐矿物风化和人类活动影响较大的支流水化学组成季节变化较大，受硅酸盐矿物化学风化影响的河流水化学组成季节变化不明显。西枝江流域硅酸盐矿物和碳酸盐矿物化学风化速率分别是8.27和56.95 t/（km²·a），二者化学风化对大气CO₂的消耗速率分别为0.80×10⁵和8.52×10⁵ mol/（km²·a）。     

东江流域化学风化对大气CO2的吸收

对东江化学径流进行分析,使用质量平衡法和扣除法估算了流域化学风化对大气CO2的吸收通量.结果表明,东江水体的总溶解性固体(TDS)含量均值(59.88 mg·L-1)远低于世界河流均值(100 mg·L-1);离子组成以Ca2、Na+和HCO3-为主,可溶性Si次之,径流对总溶解固体的稀释效应由于受人类活动影响表现得并不明显.东江化学径流组成主要源自硅酸盐矿物的化学风化过程的贡献(72.46％～81.54％),其次为海盐贡献(17.65％～26.05％),碳酸盐矿物的贡献很少(0.81％ ～3.87％);大气CO2是流域内岩石化学风化的主要侵蚀介质,但H2SO4和HNO3的作用也不可忽视;东江流域岩石化学风化过程对大气CO2的消耗通量(3.02～3.08) x105 mol·km-2·a-1高于全球平均值,是全球岩石风化碳汇的一个重要组成部分.     

北江流域水化学时空变化及化学风化特征

为了研究我国南方湿润地区河流水化学时空变化特征及控制因素,选择珠江流域第二大水系的北江为研究对象,通过分析2015年6月（汛期）和12月（非汛期）干流和支流河水基本水质参数及主量离子,利用化学计量法及质量守恒法定量评估了自然过程及人类活动共同影响下的流域化学风化特征及其通量.结果表明:①北江河水主量离子浓度非汛期高于汛期.岩石的区域分布和矿山活动构成了河水离子浓度和水化学类型的空间异质性,其中北江干流和支流连江为Ca-HCO₃型,而支流滃江则以Ca-SO₄型为主.②岩石对北江流域化学风化贡献率依次为碳酸岩（78.44%）>硅酸岩（14.43%）>降水源（5.42%）>蒸发岩（1.71%）.基于碳酸岩是北江径流水化学的主要控制因素,滃江流域的矿山开采活动加速了碳酸岩的风化,其对北江流域化学风化的贡献为7%.③汛期与非汛期的碳酸岩风化速率分别为7.49和5.29 t/（km2·月）,年化学风化速率为87.63 t/（km2·a）.研究显示,由于受水热条件、流域面积以及岩性的影响,北江流域年化学风化速率略大于西江流域,远高于东江以及全球流域化学风化平均值,北江对整个珠江流域的风化贡献较大.      

三峡库区高水位运行期典型干支流水体CO2分压及其水面通量特征

本文以三峡库区典型干支流作为研究对象,重点研究高水位运行期库湾水体及库区干流CO2分压(p CO2)的分布规律,计算CO2的扩散通量和释放总量。本研究于2013年9月至11月利用走航式观测系统对库区奉节段干支流表层水体及定点剖面水体中p CO2和相关水质参数进行了逐月观测。研究结果表明,干支流表层水体p CO2的分布和扩散通量差异显著。干流CO2扩散通量(F-CO2)9月至11月变化不大,为28.19±0.80mmol/(m2·d);支流在观测期内,扩散通量由负变正,其中朱衣河F-CO2从-6.86增至32.05mmol/(m2·d);梅溪河从-6.94增至37.85mmol/(m2·d),草堂河从-6.97增至31.05mmol/(m2·d)。由10至11月的数据推广到全年的高水位运行阶段(10月至次年1月),全库区CO2排放量可达166 450t,其中支流占30.17%。     

杭州西溪湿地CH4、CO2通量及其主要影响因子

本研究采用便携式温室气体分析仪连接通量箱在线监测杭州西溪湿地CH_4、CO_2通量日变化及季节变化,同时也对包括有机碳含量、湿度、孔隙度、比重、p H、Eh在内的潜在影响因子进行了研究。结果表明,通常情况下,CH_4、CO_2通量的变化分别为-0.001 9~0.035 3mg/(m~2·h)和-109.76~442.55mg/(m~2·h);CH_4、CO_2通量的变化存在明显正相关关系。CH_4通量的季节变化表现为夏季秋季春季冬季;CO_2通量的季节变化表现为夏季春季冬季秋季。土壤湿度是影响CH_4通量变化的重要因子,通常湿度越大,CH_4通量越大;在生长季维管植物有助于CH_4的氧化;西溪湿地土质差异也使CH_4、CO_2通量排放有所差异,具体表现在土壤有机碳含量相差较大,而土壤中有机碳的含量与CH_4产生潜力呈显著正相关。