北京市2015年森林植被区PM10质量浓度时空变化特征

以北京市大兴区南海子公园植被区与亦庄非植被区为研究对象,对比分析了植被区与非植被区PM₁₀质量浓度日变化、月变化特征及典型天气条件下的变化.结果表明：PM₁₀浓度的日变化趋势基本相同,呈典型的双峰曲线,春、夏季的峰值出现在9：00-10：00和18：00-19：00,秋、冬季的峰值出现在8：00-9：00和18：00-19：00,且秋、冬季PM₁₀浓度高于春、夏季;植被区与非植被区的PM₁₀月变化趋势基本一致,植被区PM₁₀浓度低于非植被区,且2月份PM₁₀浓度最大;各季节优良天气排序为夏季（42.60%）> 秋季（31.10%）> 春季（26.43%）> 冬季（15.17%）,中度及以上污染天气所占比例排序为冬季（55.52%）> 春季（27.57%）> 秋季（17.77%）> 夏季（3.58%）;PM₁₀浓度随降雨强度的增加呈减小的变化趋势,雨前12 h的PM₁₀浓度均值表现为植被区（106.43 μg·m^-3）<非植被区（157.39 μg·m^-3）,雨后12 h的PM₁₀浓度均值表现为植被区（50.96 μg·m^-3）>非植被区（38.41 μg·m^-3）;PM₁₀浓度随风速的增大呈减小的变化趋势,风后12 h的非植被区PM₁₀浓度削减率均值是植被区的1.23倍,且PM₁₀浓度削减率均处于较高水平;PM₁₀浓度随空气湿度的增大呈增大的变化趋势,随温度的升高呈减小的变化趋势.研究结果对进一步治理和控制北京市大气污染有参考价值.     

福建省2005-2017年大气边界层SO2的时空变化特征

为研究近年来福建省SO₂污染的时空动态特征,利用臭氧观测仪（ozone monitoring instrument,OMI）卫星遥感反演的PBL（planetary boundary layer,大气边界层）SO₂柱含量数据,分析了2005-2017年福建省PBL SO₂柱含量的时空间分布特征.结果表明:①在长时间尺度上,PBL SO₂柱含量的变化趋势可分为2个时段,其中,2005-2011年PBL SO₂柱含量呈逐渐上升趋势,6 a增加了约0.027 DU,增长率约为6.12%;2011-2017年PBL SO₂柱含量呈下降趋势,7 a减少了约0.018 DU,下降率约为3.89%.②PBL SO₂柱含量呈明显的周期性变化特征,最小值和最大值分别出现在6月和12月,多年平均值分别约为0.383和0.555 DU.③PBL SO₂柱含量的3个高值区分别出现在沿海的福州市,厦门市、漳州市东部和泉州市西部,三明市和南平市部分地区,这3个高值区多年平均PBL SO₂柱含量分别约为0.505、0.495和0.485 DU.从城市尺度上来看,PBL SO₂柱含量最大值出现在厦门市,其多年平均值为（0.486±0.015）DU;其次为福州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.465±0.026）DU;最低值出现在漳州市,PBL SO₂柱含量多年平均值为（0.429±0.020）DU.④福建省PBL SO₂柱含量变化趋势在空间分布上存在明显的差异,不同时期、不同区域变化趋势不一致.2005-2011年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.18 DU,变化率范围为-25%~50%,PBL SO₂柱含量出现增长的区域主要是在高值区,如龙岩市西部、厦门市北部以及三明市东部等区域;2011-2017年PBL SO₂柱含量的变化范围为-0.13~0.15 DU,变化率范围为-29%~34%.2011-2017年福州市和厦门市PBL SO₂柱含量下降最为明显,减少了约0.10 DU,下降率约为25%.研究显示,卫星遥感估算的PBL SO₂柱含量具有一定的可靠性,可以用于区域SO₂污染的研究.      

2005~2017年全球大气边界层SO2时空变化

使用2005~2017年遥感数据研究了全球大气边界层SO₂时空分布特征及变化趋势.结果表明：空间分布上SO₂呈现空间异质性,大气高SO₂柱量值集中在以火山喷发为代表的自然源区域和以工业排放为代表的人为源及附近区域;一、二、三级SO₂柱量值在全球范围内整体呈现纬度地带性分布特征,北半球受人为影响较为明显,分界线在陆地区域向南凸出,海洋上向北凹陷,而南半球受人为影响较小,分界线呈现与纬线平行趋势;2005~2017年全球大气边界层SO₂单元栅格年均值整体呈现先增后减趋势,火山喷发导致2008、2009、2011年夏季出现了明显的波动,其余季节无显著变化;全球范围内大气边界层SO₂年内变化,伴随太阳直射点南北移动,2005~2014年一级SO₂柱量值延纬向对称轴的纬度,除10~12月份外,其余月份与对应月15日太阳赤纬基本吻合.     

上海市城市林荫道空间结构对NOx和SO2空间分布特征的影响

为减少城市林荫道中交通污染对道路行人的危害,并为行道树选择和养护管理提供技术参数和理论依据,研究了不同树种、不同绿荫覆盖率下的林荫道中ρ（NO_x）和ρ（SO₂）垂直空间分布及其四季变化特征,找出城市林荫道结构与环境效应相关关系.研究表明:①香樟（Cinnamomum camphora）和悬铃木（Platanus acerifolia）林荫道中ρ（NO_x）范围为0.08~0.18 mg/m3,空气质量为轻微污染;ρ（SO₂）范围为0.02~0.04 mg/m3,空气质量为优.②悬铃木行道树对NO_x的消减效果较香樟好,香樟对SO₂的消减效果较悬铃木好.香樟林荫道的绿荫覆盖率> 90%时对NO_x的消减效果最好,在50%~70%时对SO₂的消减效果最好;悬铃木林荫道的绿荫覆盖率在50%~70%时对NO_x的消减效果最好,在>70%~90%时对SO₂的消减效果最好.③香樟和悬铃木林荫道在春、夏两季空气质量优于秋、冬两季.④香樟林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有增大趋势,而悬铃木林荫道中ρ（NO_x）随高度增加有减小趋势;在绿荫覆盖率>70%的香樟林荫道中ρ（SO₂）随高度增加有增大趋势,而在悬铃木和香樟绿荫覆盖率 < 70%的林荫道中ρ（SO₂）在4 m处较小.⑤行道树的树高、枝下高、冠幅、叶面积指数和郁闭度是影响城市林荫道环境效应发挥的重要结构参数.研究显示,林荫道的空间结构对气态污染物NO_x和SO₂的空间分布有明显影响,合理选择树种和修剪模式均有利于提升城市空气环境质量.      

2017年华北平原采暖季和非采暖季道路PM10污染特征和健康风险评估——以济南市为例

由于污染程度较重和其所携带的大量毒性成分,大气颗粒物对人体健康具有重要影响。根据济南市51个道路颗粒物监测点PM₁₀数据,讨论了采暖季和非采暖季道路PM₁₀的浓度水平和健康风险。结果表明：（1）道路PM₁₀的平均浓度是城市背景站点的1.5倍,道路PM₁₀浓度水平主要受车流量和道路施工活动的影响。由于燃煤量的增加,采暖季的PM₁₀平均浓度是非采暖季的1.3倍。（2）从空间变化来看,这些道路站点可以分为三类,其中第二类由于受建筑活动和交通源影响,PM₁₀浓度最高,第一类由于具有绿化带和好的周围环境,PM₁₀浓度最低。（3）从时间变化来看,在非采暖季,周六浓度最高,周二浓度最低;在采暖季,周四浓度最高,周六和周二浓度最低。PM₁₀较高浓度出现在早晚,与交通源密切相关。（4）除了非采暖季PM₁₀对成年人没有健康风险,其他情况下,PM₁₀均有健康风险。     

城市与山地森林地区夏秋季大气CO2浓度变化初探

城市与山地森林地区夏秋季大气ＣＯ２浓度变化初探蒋高明黄银晓韩兴国（中国科学院植物研究所，北京１０００９３）关键词ＣＯ２浓度；城市；森林；北京市．１引言ＣＯ２等温室气体的增加，引起了全球科学家与政治家的关注，温室效应及其带来的一系列生态环境改变即全球...     

哈尔滨采暖季与非采暖季PM_(2.5)质量浓度变化特征研究

针对近几年来哈尔滨市空气污染问题,收集整理了2013年11月至2017年10月的气象数据及空气污染情况数据,分析了采暖季与非采暖季PM_(2.5)质量浓度变化情况以及空气质量级别的差别,并主要研究了采暖季PM_(2.5)质量浓度的变化特征及其与温度的相关性。结果表明,哈尔滨市每年的11月至次年10月的PM_(2.5)质量浓度总体呈U型变化趋势,采暖季与非采暖季空气质量差别明显;每年供暖初期,温度与PM_(2.5)的质量浓度呈显著的正相关性;煤炭燃烧和秸秆焚烧对哈尔滨市空气质量的污染影响较大。     

北京城市大气CO2浓度变化特征及影响因素

北京大气CO₂浓度日变化强烈,全年北京时间15:00时前后为全天最低值,最高值则出现在夜间,日变化幅度为23.2～39.0μmol·mol^-1,夏季和秋季日变化幅度比冬季和春季大.北京城区大气CO₂浓度季节变化明显,最大值出现在冬季,月平均浓度为421.5～441.0μmol·mol^-1;最小值则在夏季,月平均浓度367.4～371.6μmol·mol北京CO₂浓度的季节变化幅度明显高于附近的华北兴隆区域站和瓦里关山大陆本底站等的相应值,其原因是北京CO2浓度季节变化主要受人为取暖活动控制,同时植被的季节变化也起一定作用.1993～1995年北京大气CO₂浓度上升较快,平均增长率为3.7%·a^-1,1995年平均浓度达到最高,为409.7±25.9μmol·mol,随后缓慢下降.     

拉萨地区夏季大气CO,SO2及NO2变化初探

为研究青藏高原大气臭氧的光化学过程及其与气溶胶的相互作用,1998年夏季在西藏拉萨郊区对大气CO,SO₂及NO₂进行了综合测量.初步分析表明,近地层CO日平均质量分数为140×10-9～750×10-9,夏末呈明显增高趋势,CO含量的日变化呈双峰型,清晨和傍晚较高,与当地人为活动排放、风向频率和大气混合层高度的日变化密切相关;SO₂平均质量分数为0.15×10-9,NO2为0.39×10-9,NO₂约是SO₂的2.6倍,两者间存在一定的正相关,大致反映了该地区生物质燃料占主导的污染排放特征.      

基于卫星遥感数据和污染控制政策分析河南省2001—2018年SO2浓度变化特征

为研究河南省长时间序列的ρ（SO₂）变化特征,运用MERRA-2卫星遥感资料并结合《大气污染防治行动计划》的实施,对河南省2001—2018年ρ（SO₂）的时空分布特征进行分析.结果表明:①河南省2001—2018年ρ（SO₂）的空间分布呈东北高、西南低的特征,高值、低值区域分别位于焦作市-新乡市-郑州市北部一带和洛阳市-三门峡市-南阳市交界一带;秋季、冬季ρ（SO₂）高于春季、夏季,冬季ρ（SO₂）比春季、夏季高50%~70%.②2011年前,河南省年均ρ（SO₂）不断上升,北部较南部增速快,年均增速为3.5~4.0 μg/（m3·a）;2011年后,西北部大部分地区ρ（SO₂）呈下降趋势,焦作市-新乡市-安阳市一带下降最快.③2013年《大气污染防治行动计划》实施后,河南省北部ρ（SO₂）呈递减趋势,濮阳市及其周边下降最快,降速超过0.4 μg/（m3·a）;但中南部仍呈缓慢增长趋势,增速高达0.6 μg/（m3·a）.研究显示,主要污染物总量的减排和《大气污染防治行动计划》的实施促进了河南省ρ（SO₂）的下降,但不处于京津冀大气污染传输通道“2+26”城市的地区ρ（SO₂）下降速度较慢甚至略有增长,应进一步加大非传输通道城市大气污染防治力度.      

2000~2014年北京市SO2时空分布及一次污染过程分析

根据2000~2014年北京市SO2监测数据,系统分析了SO2时空分布特征并采用数值模式(CAMx)模拟分析了一次重污染过程中北京市SO2来源.结果表明,2014年与2000年相比北京市SO2年均浓度累计约降低69%,SO2年均浓度的变化率为-3.5μg·(m3·a)-1;北京市SO2的月均浓度呈U型分布,季节分布上整体呈现出冬季春季秋季夏季的特征,采暖季SO2浓度明显高于非采暖季;空间分布上北部及西部山区SO2浓度水平明显低于中心城区及西南、东南部地区,受减排措施影响较大的石景山、东四、通州监测点的SO2浓度降低明显;在2014年1月14~18日一次重污染过程中北京SO2存在明显的区域输送,PAST源示踪技术初步计算显示外来源对北京SO2浓度的贡献率为83%,其中北京周边高架点源电厂贡献占21%,北京4家主要燃煤电厂对全市SO2浓度贡献率约为3.5%.     

长春市大气SO2、O3和NOx的变化特征及来源

为研究长春市采暖期大气污染物的污染水平及其随时间的变化特征,于2012年1—6月通过在线监测仪获取了大气中ρ(SO₂)、ρ(O₃)和ρ(NO_x),利用HYSPLIT(混合型单粒子拉格朗日综合轨迹模式)后向轨迹模型结合地面气象资料,初步分析了该市大气污染物的可能来源及传输过程. 结果表明:观测期间ρ(SO₂)和ρ(NO_x)的日均值分别为(25.0±21.6)和(54.4±34.0)μg/m3,ρ(O₃)最大8 h平均值为(85.0±26.2)μg/m3,ρ(SO₂)、ρ(NO_x)和ρ(O₃)的变化范围分别为2.3~131.0、17.6~183.7和31.0~173.3 μg/m3;其中ρ(O₃)日均值超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值的时间为2 d,ρ(SO₂)和ρ(NO_x)均未超过二级标准限值,但ρ(SO₂)日均值在采暖期超过GB 3095—2012一级标准限值的时间为23 d,占采暖期的24%. 采暖期ρ(SO₂)日变化为双峰型,峰值出现在06:00和20:00左右,而在非采暖期表现为单峰型,峰值出现在08:00左右;ρ(O₃)表现为单峰型,峰值出现在13:00─15:00;ρ(NO_x)在采暖期表现为双峰型,而在非采暖期表现为单峰型. 对观测期间72 h内HYSPLIT后向轨迹模拟结果和气象数据的分析表明,长春市大气污染主要受本地源的影响,偏西气流易对污染物造成积累,而偏东气流有利于污染物扩散.      

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

微生物法液相氧化SO2

通过对酸性水溶液、含Fe³⁺水溶液、含Fe²⁺水溶液、细菌菌液和细菌培养基水溶液脱除二氧化硫的实验,探讨了微生物液相氧化二氧化硫的途径.以液相中SO₄^2-浓度考察了Fe³⁺浓度、Fe²⁺浓度、进口SO₂浓度以及温度对脱硫成酸的影响.微生物脱硫有2种机制:一是直接氧化作用,即氧化亚铁硫杆菌(Thiobacillus ferrooxidans)将S(IV)氧化成S(VI);二是间接催化氧化,氧化亚铁硫杆菌在酸性条件下具有快速氧化Fe²⁺成Fe³⁺,增强Fe³⁺对SO₂的液相催化氧化能力,研究表明微生物脱硫以间接催化氧化为主.在浓度0～1.2g/L之间,Fe³⁺和Fe²⁺浓度越高,脱硫效果越好,氧化亚铁硫杆菌表现出对Fe³⁺/Fe²⁺体系氧化SO₂的强化效果.入口SO₂浓度越高,细菌脱硫效率越低,但液相中SO₄^2-浓度随进口SO₂浓度增加变化不大.温度对微生物脱硫影响较大,最佳脱硫温度为30～40℃.     

中国大气SO2污染与排放的空间分离分析

污染物排放是导致环境质量恶化的根本原因,但污染物排放与环境质量的变化在空间上却存在不完全协同、匹配的现象(即空间分离).为分析中国省域尺度环境质量与污染物排放的空间分离现象,构建了空间分离指数和重心模型,并以SO2排放量和空气中SO2浓度为例进行实证分析.结果表明:2000-2010年,全国SO2排放量由1965.8×104 t增加至2182.9×104 t,空气中SO2浓度由0.046 mg·m-3下降至0.035mg·m-3;SO2排放量最多的10个省份占全国排放量的比重为57.4％,地区间排放强度差异较大;SO2污染的空间格局未发生明显变化,华北、西北、西南及山东、湖南是我国SO2污染相对严重区域;中国SO2排放与污染间存在一定程度的空间分离,空间分离指数为27.3 ～ 36.0,SO2排放重心和污染重心的距离在19.3 ～144.0 km之间;10年来,SO2排放重心向西北方向移动,污染重心却向东南方向移动,这也是环境质量与污染排放空间分离现象的一个表现;SO2排放与污染间的空间分离现象在逐年减弱,10年来,空间分离指数年均降低2.7％,排放重心和污染重心的距离年均减小9.9 km.研究结果对正确理解污染减排与环境质量改善的关系,确立区域污染减排和环境质量目标具有一定的借鉴意义.     

Transverse approach between real world concentrations of SO2, NO2, BTEX, aldehyde emissions and corrosion in the Grand Mare tunnel

With regard to automotive traffic, a tunnel-type semi enclosed atmosphere is characterized by a higher concentration of gaseous pollutants than on urban traffic roads and highlights the gaseous effluent species having an impact on material degradation. Therefore, a transverse approach between air quality and its consequences upon the longevity of materials is necessary, implying better knowledge of tunnel atmosphere and a better understanding of material degradation inside a tunnel for operating administration. Gaseous pollutant measurements carried out in a road tunnel in Rouen (Normandy) give the real world traffic concentrations of experimental exposure conditions. The sampling campaigns, achieved in summer and winter include SO₂, NO₂, BTEX and aldehyde analyses. Effluent profiles in the upward and downward tubes have been established. The current work shows that SO₂, NO₂, formaldehyde, acetaldehyde, propanal and butanal must be considered in the degradation process of materials in a stuffy environment. As regards NO₂, its concentration depends on the modification of the automotive fleet. The total aldehyde concentrations indicate no particular trend between the two bores. Formaldehyde, acetaldehyde, propanal, butanal and acrolein species are the most abundant species emitted by vehicles and represent 90% to 95% of the total aldehyde emissions.     

2种大气SO2监测浓度换算的研究

分别用常规法和碱片法对大气ＳＯ２进行同步监测,并用相关分析讨论了２者之间的相关性,结果表明：２者呈极显著的正相关,相关系数达０．７９４（ｎ＝１１）。它们的关系可以用方程：ｙ＝０．０９０ｘ－０．０３１来表示（其中ｙ为大气ＳＯ２浓度ｍｇ／ｍ＾３,ｘ为硫酸盐化速率ＳＯ３ｍｇ／（１００ｃｍ＾２．ｄ）同时还对方程的适用性进行了分析。     

APEC前后北京SO2垂直分布特征及其对二次硫酸盐生成的影响

SO_2是北京大气中重要的污染气体.为探讨亚太经合组织(APEC)峰会前后北京大气SO_2的垂直分布及其对二次硫酸盐(SO_4~(2-))生成的影响,我们于2014年10月21日至11月30日在地面和北京325 m气象塔260 m高度处同步开展了气体SO_2和亚微米颗粒物中硫酸盐(SO_4~(2-))实时连续在线观测.结果显示,采暖前,北京地面SO_2浓度较低,但高层由于显著受到区域输送的影响浓度较高,两层污染物变化趋势也存在明显差异.采暖后,即APEC后,受本地供暖排放影响,SO_2和SO_4~(2-)浓度显著增加,两层的总体差异也相应减小,变化趋势也更为一致.湿度对SO_2的液相转化起关键作用.我们发现近地面SO_2的转化率(SOR)显著高于260 m,这主要与地面较高的湿度相关.事实上,SOR随着湿度增加而迅速增大,进一步凸显了湿度对SO_2液相氧化的影响.另外,我们也发现SO_2特别是260 m在低湿范围(RH40%)内随湿度增加而逐渐升高,但在高湿范围(RH50%)内则呈下降趋势,说明不同湿度范围内的来源或者生成机制可能有所不同.SO_4~(2-)和PM_(2.5)浓度均随着湿度的增加而增加,但不同湿度范围,增加速率不同.通过相关性和和后向轨迹分析表明,区域输送(特别是途经北京西部和南部的气团)和本地燃煤排放分别是采暖前后污染物的主要来源.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.