氧化石墨烯吸附Te (IV)性能与机理的模拟实验研究

²¹⁰Po是加速器驱动次临界系统（ADS）次临界堆铅铋冷却剂和散裂靶产生的重要放射性核素.本文以同主族元素Te（IV）代替Po（IV）,首先对氧化石墨烯（GO）吸附Po（IV）的性能进行了模拟实验研究.结果显示：GO对Te（IV）的吸附率随时间增加可分为快速增加阶段、缓慢上升阶段和吸附2.5 h后的饱和阶段;GO对Te（IV）的吸附率随溶液pH值增加呈先上升后下降的趋势,当pH值为4.7时,吸附率最大;随着吸附体系GO量逐渐增加,GO对Te（IV）的吸附率先线性上升后恒定,吸附量则呈现先不变后下降的趋势.进一步的吸附机理分析结果表明：GO对Te（IV）的吸附以弱化学作用为主,且随吸附过程进行,吸附限速步骤由内扩散转变为膜扩散,吸附表面由非均质转变为均质;羧基、环氧基和CC键是GO吸附Te（IV）的主要结合位点,且结合中Te（IV）化合价不变.     

高强度Te(IV)胁迫对极大螺旋藻生理生化性质的影响

对极大螺旋藻(Spirulina maxima)在接种后第3～5 d分3次添加Na2TeO3,4个Te胁迫组的累计加Te量分别为650、750、850和950 mg/L.结果表明:4个Te胁迫组螺旋藻的最终生物量、水溶性蛋白、藻蓝蛋白和别藻蓝蛋白的含量均低于对照组,且随Te胁迫强度增加而逐渐减少;而SOD的比活力均高于对照组,但随Te胁迫强度增加也呈逐渐减少趋势;Te(IV)胁迫没有改变螺旋藻中脂溶性色素的组成,但各色素的含量也随Te胁迫强度增加而下降;胞外多糖含量随Te胁迫强度增加而增加,但950 mg/L实验组(第9 dxTe(IV)为2.21),胞外多糖的含量反而下降.     

Te（IV）胁迫对两种螺旋藻生长的影响

对极大螺旋藻(Spirulina maxima)和钝顶螺旋藻(S.platensis),在接种后第1~7 d通过不同时间添加Na2TeO3来施加Te(IV)胁迫,5种Te(IV)胁迫实验组的累计加Te浓度均为250 mg/L,结果表明:两种螺旋藻的最终生物量,从I~V组均呈增加趋势;其中IV、V组对S.platensis的生长有促进作用。利用动力学方程并结合胁迫强度的概念,对实验结果进行了合理的解释。     

氧化石墨烯吸附Te(Ⅳ)性能与机理的模拟实验研究

~(210)Po是加速器驱动次临界系统(ADS)次临界堆铅铋冷却剂和散裂靶产生的重要放射性核素.本文以同主族元素Te(Ⅳ)代替Po(Ⅳ),首先对氧化石墨烯(GO)吸附Po(Ⅳ)的性能进行了模拟实验研究.结果显示:GO对Te(Ⅳ)的吸附率随时间增加可分为快速增加阶段、缓慢上升阶段和吸附2.5 h后的饱和阶段;GO对Te(Ⅳ)的吸附率随溶液pH值增加呈先上升后下降的趋势,当pH值为4.7时,吸附率最大;随着吸附体系GO量逐渐增加,GO对Te(Ⅳ)的吸附率先线性上升后恒定,吸附量则呈现先不变后下降的趋势.进一步的吸附机理分析结果表明:GO对Te(Ⅳ)的吸附以弱化学作用为主,且随吸附过程进行,吸附限速步骤由内扩散转变为膜扩散,吸附表面由非均质转变为均质;羧基、环氧基和C=C键是GO吸附Te(Ⅳ)的主要结合位点,且结合中Te(Ⅳ)化合价不变.     

Te(Ⅳ)胁迫对两种螺旋藻生长的影响

对极大螺旋藻(Spirulina maxima)和钝顶螺旋藻(S.platensis),在接种后第1～7 d通过不同时间添加Na2TeO3来施加Te(Ⅳ)胁迫,5种Te(Ⅳ)胁迫实验组的累计加Te浓度均为250mg/L,结果表明:两种螺旋藻的最终生物量,从Ⅰ～Ⅴ组均呈增加趋势;其中Ⅳ、Ⅴ组对S.platensis的生长有促进作用.利用动力学方程并结合胁迫强度的概念,对实验结果进行了合理的解释.     

Redox potential E_H [Se(VI)/Se(IV)] of aqueous extractof soils from Yongshou Kaschin-Beck diseaseregion and the influence by humic acid

The relation between EH [Se(VI)/Se(IV)] and pH of soil aqueous extract in Kaschin-Beck disease region and the effects of natural redox agents, namely humic substances, MnO2 and Fe2+, on the redox property of the system were studied. The results indicated that both humic acid and Fe2+ could enhance the reducibility of Se(VI) and MnO2, a limited oxidizability for Se(IV). Fe2+ showed a weak reducibility only at low pH value. The reducibilities of three sulfur-containing compounds for Se(VI) were in following order:thioglycollic acid > L-cysteine > sulfide     

净水污泥负载零价纳米铁去除水中Cr(VI)

以净水污泥为原料,采用NaBH_4液相还原Fe(NO_3)_3·9H_2O的方法制备了净水污泥负载零价纳米铁(WS-nZVI)吸附剂,并用于去除含铬废水中的Cr(VI)。考察了Cr(VI)溶液的pH值、WS-nZVI投加量、Cr(VI)溶液初始浓度等因素对WS-nZVI去除Cr(VI)的效果影响,同时与还原铁粉、原泥进行了去除Cr(VI)的对比实验。采用SEM、BET、XRD和FTIR对WS-nZVI进行表征。实验结果表明:WS-nZVI去除Cr(VI)的效果要好于还原铁粉和原泥,当作用时间为3.5 h,WS-nZVI投加量为10 g/L时对Cr(VI)的去除效果最佳。利用净水污泥的吸附性能和零价纳米铁的还原性能协同作用,可将溶液中Cr(VI)还原为Cr(III)后吸附去除。     

改性生物炭负载nZVI对土壤Cr(VI)的修复差异研究

考察了生物炭(BC)、酸洗生物炭(HCl-BC)和纳米零价铁负载生物炭(n ZVI-HCl-BC)对土壤中Cr(VI)还原和总Cr形态转化的影响.结果表明,生物炭对Cr(VI)还原率随土壤含水率的升高而显著提高.在较高土壤含水率(70%)条件下,各生物炭对Cr(VI)的最高还原率排序为:HCl-BC(97.26%)n ZVI-HCl-BC(88.36%)BC(87.61%).在不同Cr(VI)污染水平下(150、300、600和900 mg·kg~(-1)),HCl-BC对土壤中Cr(VI)的还原率最高.随Cr(VI)含量升高,BC和HCl-BC对Cr(VI)的还原率呈降低趋势,而n ZVI-HCl-BC对Cr(VI)的还原率为先降低后升高.形态分析表明,生物炭在不同程度上增加了土壤中Cr残渣态的比例:n ZVI-HCl-BC(11.58%)HCl-BC(9.53%)BC(1.42%),表明生物炭对土壤Cr起到稳定作用.综上,改性生物炭显著促进Cr(VI)还原及总Cr向残渣态转化,表明其具有修复Cr污染土壤的潜力.     

植物微生物燃料电池修复Cr(Ⅵ)污染湿地土壤及机理研究

本研究通过引入沼生植物香蒲构建植物微生物燃料电池系统(P-MFC)修复Cr(VI)污染湿地土壤,考察了植物、不同初始Cr(VI)浓度对系统产电及去除效率的影响.结果显示,香蒲种植能显著提高P-MFC运行性能,系统最大功率密度与Cr(VI)去除率分别提高至23.83 mW·m~(-2)、33.01%,随着Cr(VI)暴露浓度的升高,系统运行性能降低.利用P-MFC修复Cr(VI)污染土壤过程中,电化学还原作用是Cr(VI)去除的主要机制,近90%的Cr(VI)通过电化学还原去除,系统中0.3%～1.86%的Cr(VI)被香蒲吸收富集,3.5%～9.5%的Cr(VI)被微生物与还原性有机物直接还原.通过高通量测序技术分析发现,香蒲种植与低浓度Cr(VI)暴露下阳极微生物群落多样性较大,优势门类Proteobacteria相对丰度最高为63.9%,较未种植香蒲与高浓度Cr(VI)暴露条件下提高了3.4%～19.0%,电化学活性微生物Geobacter相对丰度最高为12.4%,较未种植香蒲与高浓度Cr(VI)暴露条件下提高了4.4%～6.8%.系统中对Cr(VI)具有较强耐受性与还原能力的Acinetobacter、Bacillus占有较大比例,且相对丰度随暴露浓度升高而增大,最高分别为19.0%、14.4%,进一步说明微生物群落在Cr(VI)去除上发挥了一定作用.上述结果表明,P-MFC在去除湿地土壤Cr(VI)污染方面具有良好的潜力.     

细菌还原U(VI)分子生物学机理的研究进展

铀（U）污染对生态环境和人类健康的潜在危害受到越来越多的关注.U（VI）还原细菌可将U（VI）还原至U（IV）,从而降低铀在水中的溶解性和移动性,达到污染修复的目的.目前发现的U（VI）还原细菌主要包括但不限于铁还原菌和硫酸盐还原菌.本文综述了细菌还原U（VI）的分子生物学机理,重点阐述了U（VI）还原细菌的胞外电子转移方式,包括希瓦氏菌的金属还原方式、土杆菌的孔蛋白介导方式和微生物纳米线方式.竞争性电子受体和共存离子对细菌还原U（VI）有重要影响.目前细菌还原U（VI）过程中胞外电子转移的机理仍需更多实证,土杆菌利用微生物纳米线和细胞色素协作调控电子转移的机制尚不明确.今后可将研究聚焦于细菌还原U（VI）机理的验证和完善,并开发和优化基于微生物还原的铀污染修复技术,进而提高铀污染生物修复效率和稳定性.     

Cr(VI)污染土壤及建筑物修复技术小试

以某化工厂Cr(VI)污染土壤及建筑物为研究对象,分别开展了污染土壤柱洗脱、药剂修复和污染建筑物浸洗小试实验。结果表明:1)污染土壤柱洗脱实验经过6 d运行后,土壤中残留的Cr(VI)含量较低,为28.5 mg/kg,此时洗脱固液比约为1∶4,洗脱效率可达97%;2)修复污染土壤中,FeSO_4和CaS_5两种药剂对Cr(VI)污染土壤的修复均具有一定的效果,FeSO_4+CaS_5混用的情况下,可在降低药剂投加量的情况下,大幅降低土壤中TCr和Cr(VI)的浸出浓度以及土壤的Cr(VI)含量,铬的稳定性增强,迁移性降低;3)破碎后的污染建筑物经1次清水+1次药剂浸洗后,浸洗效果较好。     

纳米零价铁去除水溶液中低浓度U(VI)的试验研究

采用硼氢化钠还原高价铁的方法制备纳米零价铁并用XRD和SEM图谱对其进行表征,通过批试验考察了pH值、离子强度、铀初始浓度、固液比和温度等因素对纳米零价铁去除水溶液中低浓度铀[U(VI)]效果的影响。结果表明:当溶液pH值为3.0~5.0时,纳米零价铁对水溶液中低浓度铀具有较好的去除效果;当铀初始浓度为100μg/L、pH值为5,铀的去除率达78%;离子强度和温度基本不影响钠米零价铁对低浓度铀的去除效果;纳米零价铁对水溶液中低浓度铀的去除主要是化学反应控制,还原沉淀作用使U(VI)变为U(IV)以达到去除的目的。     

苦杏仁酸、苹果酸、乳酸对Cr(VI)还原作用的比较

不同温度和pH条件下,通过批式试验研究了苦杏仁酸、苹果酸、乳酸还原Cr(VI)的反应速率.结果表明,这3种α-OH酸还原Cr(VI)的能力表现为:苦杏仁酸>苹果酸>乳酸.苦杏仁酸对Cr(VI)的还原作用受pH变化的影响较大,而乳酸受温度变化的影响较大.同时研究了Mn(II)对3种α-OH酸还原Cr(VI)反应速率的影响.结果表明,Mn(II)对3种α-OH酸还原Cr(VI)均有催化作用,其中对苦杏仁酸表现更为明显.     

剩余污泥处理含铬(VI)废水研究

针对某城市污水处理厂剩余污泥,从pH值、吸附时间、污泥投加量、温度、铬(VI)浓度等方面研究了剩余污泥吸附剂对含铬(VI)废水的生物吸附性能.研究结果表明:废水的pH值是影响剩余污泥吸附铬(VI)的重要因素,适宜pH值为1.0～2.0;吸附是一个快速过程,适宜吸附时间为30 min;在pH值为1.0,污泥投加量为8g/L,30℃吸附30min,对50mg/L铬(VI)废水的去除率可达99.65%;在20～60℃污泥吸附不受温度影响;用Langmuir和Freundlich等温吸附模型描述了污泥对铬(VI)的吸附结果;通过扫描电子显微傲能谱仪(SEM/EDS)分析,吸附前后污泥的形貌变化不明显,元素含量发生变化.     

改性污泥活性炭吸附废水中Cr(Ⅵ)的性能研究

以污水处理厂剩余污泥为原料,1.0 mol/L KOH做活化改性剂,制备污泥活性炭,探讨不同条件下其对废水中Cr(VI)的吸附性能.结果表明,污泥活性炭对Cr(VI)吸附的最佳条件为:pH为2,温度为25℃,污泥活性炭投加量为5 g/L,吸附时间为40 min.此条件下,废水中Cr(VI)的去除率可达99%以上.动力学分析表明,污泥活性炭对Cr(VI)废水的吸附符合准二级动力学方程与Langmuir等温式.     

脉冲放电等离子体同时处理地下水中Cr(VI)和阿特拉津的研究

常规地下水修复技术如物理法、化学法和生物法难以同时降解地下水中重金属-有机物复合污染.本文提出多针-板脉冲放电等离子体同时降解地下水中重金属和有机物复合污染的方法 .以Cr(VI)和阿特拉津为目标污染物,研究复合污染中Cr(VI)和阿特拉津浓度、放电电压、溶液初始pH值和地下水中存在的主要离子对Cr(VI)和阿特拉津降解效果的影响,并探究放电过程生成的活性物质对复合污染中Cr(VI)和阿特拉津降解的作用效应.结果表明,相对单一污染物,复合污染物中Cr(VI)或阿特拉津的存在能够消耗放电过程产生的·H和·OH,阻碍其复合,Cr(VI)和阿特拉津在降解过程中产生协同效应.电压为13 kV时,单独处理10 mg·L^-1的Cr(VI)和阿特拉津的降解效率分别为34.0%和51.5%,而复合污染中Cr(VI)和阿特拉津的初始浓度均为10 mg·L^-1时,降解效率分别提高到45.0%和64.1%.放电电压增加,复合污染中Cr(VI)和阿特拉津的降解效率提高,但其能量效率呈下降趋势.增加溶液初始pH值,阿特拉津的降解效率减小,而Cr(VI)的降解效率呈现先...     

海藻酸钠改性纳米零价铁还原土壤中Cr(Ⅵ)

采用液相还原法合成纳米零价铁(NZVI)及海藻酸钠改性纳米零价铁(SA-NZVI)去除土壤中的水溶性Cr(VI).X射线衍射图谱(XRD)、傅里叶红外变换图谱(FTIR)表征结果显示,利用海藻酸钠(SA)对NZVI改性能有效抑制NZVI的氧化;扫描电镜(SEM)表征结果显示,SA对NZVI有较好的分散性.实验结果表明,当海藻酸钠的添加量≤0.2%时,制备得到的SA-NZVI对Cr(VI)的去除率随着SA负载量的增加而递增;SA添加量>0.2%时,去除率随着SA负载量的增加而下降;SA添加量为0.2%时制备得到的SA_0.2-NZVI对Cr(VI)的去除效果最优.随着材料投加量的增加和反应时间的延长,SA_0.2-NZVI对土壤中水溶性Cr(VI)的去除率也随之提高.酸性条件更有利于SA_0.2-NZVI去除土壤中水溶性Cr(VI).NZVI、SA_0.2-NZVI、SA均对土壤中水溶性Cr(VI)有去除效果,去除率依次为SA_0.2-NZVI>NZVI>SA.当土壤中初...     

氨法脱硫工艺S(IV)氧化动力学模型研究

目前,有关氨法脱硫技术对S(IV)氧化的研究未考虑HSO-3及离子强度等因素的影响.因此,本文根据氨法脱硫反应机理建立实验装置对S(IV)氧化动力学进行了研究,考察了SO2-3浓度、SO2-4浓度、pH值、温度和氧化空气量对S(IV)氧化速率的影响.结果表明,S(IV)的氧化速率与SO2-3浓度呈-0.5级关系,与SO2-4浓度之间的关系为r(IV)=0.00121exp(-0.89CSO2-4);HSO-3较SO2-3更容易被氧化,保持较低pH值时对S(IV)的氧化有利;S(IV)的氧化速率随氧化空气量和温度的升高而增大,反应的表观活化能约为28.0 kJ·mol-1.利用数学模型对S(IV)氧化过程进行了数值模拟,结果表明,该模型能够较好地反映氨法脱硫S(IV)氧化过程.     

Cd、Cr(VI)及复合污染对鲫鱼组织酯酶同工酶的影响

用聚丙烯酰胺凝胶电泳的方法研究了Cd、Cr(VI)单一及复合污染对鲫鱼组织酯酶(Est)同工酶的影响.结果表明,Cd、Cr(VI)单一及复合污染造成的Est同工酶变化都体现在酶的相对量(活性)上,没有发现新酶带的出现;Cd对鲫鱼肝酯酶同工酶带的影响大于Cr(VI),而对脑酯酶同工酶带的影响弱于Cr(VI);Cd、Cr(VI)复合污染显示出协同效应的趋势.     

乳化油碳源原位治理地下水中Cr(Ⅵ)静态批试验研究

通过投加碳源原位治理地下水中Cr(VI)的应用越来越广泛,碳源的选择是影响治理效果好坏的重要因素。实验中使用实际污染场地的土壤和含有Cr(VI)的溶液模拟地下水环境,加入自行配置的乳化油作为碳源促进土著微生物还原Cr(VI),分别探讨了乳化油碳源的作用,不同初始p H值和NO-3的存在对微生物还原Cr(VI)的影响。结果表明乳化油可以有效的促进土著微生物还原水中的Cr(VI),在2个周期内Cr(VI)的浓度分别从5.25 mg/L和5.1 mg/L降至0.05 mg/L和0 mg/L,还原率分别为99.05%与100%,与未加入乳化油碳源的组分相比还原率分别提高了33.33%和49.02%。实验中Cr(VI)的还原符合一级反应动力学,一级衰减速率常数保持在0.689 1~0.765 9 d-1,经过估算乳化油作为碳源促进微生物还原Cr(VI)的能力远大于0.986 mg/m L。NO-3能促进微生物利用乳化油还原Cr(VI),平均还原速率为0.138 2 mg/d,是未加入NO-3组分的2.1倍,这种促进作用在NO-3消耗殆尽之后依然能够继续发挥。乳化油的加入未引起p H值发生较大变化;p H值在8.8~9更有利于微生物还原Cr(VI)。