封闭式城市生活垃圾填埋场向大气释放汞的途径

利用自动测汞仪和动力学通量箱技术,对武汉市某生活垃圾填埋场封闭的扩建部分向大气释放汞的途径进行了研究.结果发现,封闭式垃圾填埋场释放汞的途径主要是通过地表,而排气筒的释放很小.观测期间地表汞的释放强度平均为(192.5±245.3)ng·(m²·h)^-1,比世界背景区域高出1～2个数量级.释放过程具有明显的昼夜变化规律,白天高于夜间,并在午间达到峰值.光照强度与汞释放通量间的相关性最高,达到0.77,说明Hg(Ⅱ)的光致还原作用是挥发态Hg0生成的主要途径.垃圾填埋场排气筒释放的气体中Hg0的平均浓度为7.0～68.9 ng.m^-3,远低于运行中的垃圾填埋场,并且流速也很小.     

城市生活垃圾填埋场释放汞的形态初步研究

大气的人为汞释放源研究已经较为广泛,但国内外对垃圾填埋场这一潜在的大气汞释放源还没有重视,尤其是垃圾填埋场释放汞的形态研究较为缺乏。2003年11月下旬,对贵阳市一新建的生活垃圾填埋场排放气体中的总汞(TGM)、单甲基汞(MMHg)、二甲基汞(DMHg)进行了初步的研究。结果显示填埋半年、填埋一年与填埋两年的垃圾填埋场排气筒气体中总汞浓度分别为665.52±291.25ng/m3(n=305)、25.6±3.2ng/m3(n=13)、14.5±1.8ng/m3(n=28);填埋半年与填埋两年的垃圾填埋场排气筒气体中单甲基汞浓度分别为2.06±1.82ng/m3(n=11)、0.18±0.06ng/m3(n=2),二甲基汞浓度为9.45±5.18ng/m3(n=12)。这一结果初步说明垃圾填埋场不仅是大气总汞的释放源类型之一,也是大气中毒性更强的单甲基汞与二甲基汞的释放源之一。     

城市垃圾填埋场中汞污染的来源与归趋

汞对环境和人体健康造成了巨大威胁,垃圾填埋场已成为重要的释汞源。文章对城市垃圾填埋场中汞污染的来源与归趋做了初步总结。垃圾填埋场中的含汞废弃物主要有废电池、荧光灯以及电子产品和医疗器械。汞可在气液固三相中互相转化,甲基汞毒性最强。汞的浓度主要受到pH、光照、有机质含量、填埋场年龄、植被等多种因素的影响。文章例举了部分城市垃圾填埋场在覆土、渗滤液和填埋气中的汞含量,并浅谈了中国汞污染控制的挑战与展望。     

贵阳市2种不同类型草地的汞释放通量

利用动态通量箱法对贵阳市人工草坪和天然草地的汞释放通量进行了野外实测. 结果表明:春季和夏季的草地是大气中汞的来源,并未出现明显的季节性变化,其平均汞释放通量为(7.8±15.7)～(41.5±15.2) ng/(m2·h),且天然草地的汞释放通量明显高于人工草坪. 草地的汞释放通量具有明显的日变化特征,白天汞释放通量显著高于夜间,最大值通常出现在午后,最小值则出现在夜间. 草地的汞释放通量与光照强度、土壤温度、大气温度呈显著的正线性关系,与大气相对湿度呈负线性关系. 大气中气态总汞的质量浓度是影响草地汞释放通量的另一个重要因素. 大气中气态总汞质量浓度的升高能够抑制草叶片向大气中释放汞,而高质量浓度的气态总汞可导致大气中的汞向草叶片的强烈沉降.      

卫生和生物反应器填埋场夏季N2O释放的研究

采用静态箱/气相色谱(GC)法现场监测了杭州市天子岭废弃物处理总场卫生填埋场和生物反应器填埋单元夏季的N₂O释放通量,并讨论了相关影响因素. 研究发现:卫生填埋场覆土后N₂O释放通量(以N₂O-N计)随垃圾填埋龄的增加而大幅降低,其均值(18.07 μg/(m2·h))为生物反应器填埋单元(5.57 μg/(m2·h))的3倍多. 垃圾填埋龄、覆土土质与结构及填埋场操作方式是影响填埋场N₂O释放的主要因素,这些因素均主要通过改变覆土的理化特性而影响N₂O的释放. 采用多元线性逐次回归分析得到:卫生填埋场N₂O与覆土含水率和有机碳(SOC)质量分数构成的线性方程显著相关(R2＝0.86,P<0.01);生物反应器填埋单元N₂O的释放通量与覆土含水率、碳氮比(w(C)/w(N))和w(NO₃-)构成的线性方程显著相关(R2=0.89,P<0.01).      

重庆几种地表类型土/气界面汞交换通量

应用RA915+汞分析仪与动力通量箱(DFC)联用技术,在重庆市不同区域选取几种地表类型(3个林地、2个草地和1个耕地)进行了土气界面间汞交换通量的研究.结果表明,汞交换通量范围为-59～733.8ng·m-2·h-1,平均值为115.8ng·m-2·h-1,汞交换通量大小顺序为污染区(气象站)>裸地(耕地)>大学园区(草地)>清洁区(林地).土壤汞含量、光照强度、相对湿度、土壤温度等环境因素对汞交换通量有较大影响.同时对区域汞释放进行了初步的估算,2003年重庆市从林地、耕地(旱地)和草地释放到大气中的总汞量约为791kg,释放强度为17.1g·km-2·a-1.     

潮间带海洋沉积物-大气痕量汞释放通量研究

在对厦门海域汞污染调查的基础上,选择代表性的区域进行采样,系统地研究了潮间带表底层海洋沉积物-大气痕量汞的释放过程及释放通量,以及影响释放通量的主要因素。研究结果表明,光照作用下潮间带海洋沉积物痕量汞的释放通量随着时间的变化先逐渐升高,释放到一定时其释放通量随之而降低,痕量汞的释放量、释放率和释放通量均高于遮光作用;潮间带海洋沉积物中痕量汞的释放通量随着大气温度、沉积物-水系统温度和光照强度的升高而增加;随着大气相对湿度的增加而降低;而风速对其影响不明显。     

潮间带海洋沉积物——大气痕量汞的释放及释放通量研究

在对厦门海域汞污染调查的基础上,选择典型区域的海洋沉积物作为研究对象,系统地研究了潮间带海洋沉积物痕量汞在光照和遮光作用下的释放过程、释放通量以及影响释放通量的主要因素。研究结果表明,光照作用有利于潮间带海洋沉积物痕量汞的释放,平均释放通量大约是遮光作用下的1.7～1.9倍;潮间带海洋沉积物中痕量汞的释放通量随着大气温度、沉积物-水系统温度和光照强度的升高而增加;随着大气相对湿度的增加而降低;而风速对其影响不明显。     

垃圾填埋场大气汞的浓度和形态

对贵阳市和武汉市的5座城市生活垃圾填埋场大气中的ρ(气态总汞)进行了测定,并分析了填埋场的大气活性气态汞、颗粒态汞、单甲基汞和二甲基汞的质量浓度分布. 结果表明:5座填埋场ρ(气态总汞)为1.6～473.7 ng/m3,不同采样点的平均值为8.5～155.7 ng/m3,最高值出现在填埋场的工作面及工作面下风向区域;而封闭填埋场或运行填埋场的覆土区的ρ(气态总汞)较低. 天气条件和垃圾处理活动均可影响ρ(气态总汞)水平. 贵阳高雁垃圾填埋场大气ρ(活性气态汞),ρ(颗粒态汞),ρ(单甲基汞)和ρ(二甲基汞)的平均值分别为37.4,255.3,12.4和12.7 pg/m3. 虽然不同形态汞的质量浓度明显高于全球背景值,但其产生的环境风险不大.      

南京轿子山生活垃圾填埋场温室气体释放的变化规律

垃圾填埋场是全球温室气体释放的重要来源. 在南京轿子山生活垃圾填埋场3个具有不同填埋龄(4~13 a)、覆土深度(30~100 cm)和有无填埋气收集系统的平台,采用静态箱气相色谱法对填埋场CH₄和N₂O的释放规律进行了研究. 结果表明:填埋龄与覆土深度对填埋场CH₄和N₂O的释放影响显著,与其他2个平台相比,填埋龄(10~15 a)长、覆土深度(80~100 cm)大且无填埋气收集系统的平台1的CH₄和N₂O四季及昼夜释放通量均相对较小,相差为2个数量级;虽然3个平台温室气体释放通量的昼夜和季节性变化规律并不一致,但在春季均出现最小值,CH₄和N₂O的最小释放通量分别约为30和186.49 μg/(m2·h). 夏季、秋冬季交替及冬春季交替时期,CH₄和N₂O的释放通量均出现峰值,晚上的释放量约占全天释放总量的70%左右. 垃圾填埋场是高度异质性体系,相关性分析表明,CH₄释放通量与覆土温度、覆土含水率无显著相关性,而N₂O释放通量却与这2个指标呈显著相关. CH₄释放通量季节和昼夜性变化较稳定,变异系数范围分别为13%~405%和43%~429%. N₂O释放通量的季节性和昼夜性变异水平较高,变异系数范围分别为15%~1 005%和17%~1 552%,因此有必要进行全时段监测.      

小兴安岭毛赤杨沼泽CH4、N2O排放规律及其对人为干扰的响应

选择小兴安岭山区毛赤杨（Alnus sibirica）沼泽为研究对象,利用静态暗箱-气相色谱法,研究两个生长季内（2007年和2008年）沼泽湿地在自然状态下CH4、N2O排放通量的变化规律及其主要影响因素,以及在不同采伐干扰（皆伐、45%择伐）方式下,CH4和N2O排放通量的变化过程.结果表明,2007年CH4和N2O平均排放通量分别为1.03 mg·m-2·h-1和58.56μg·m-2·h-1,2008年分别为20.57 mg·m-2·h-1和17.41 μg·m-2·h-1; CH4排放高峰期均发生在夏、秋两季,N2O排放规律不明显.皆伐沼泽和45%择伐沼泽CH4平均排放量分别为597.06、237.05 μg·m-2·h-1,N2O平均排放量分别为35.84、114.51μg·m-2·h-1;与天然沼泽相比,CH4排放量明显下降,N2O排放通量明显升高.水位是CH4排放的主要影响因子,但当水位达到一定高度时不再成为限制因子,土壤温度与CH4排放相关性显著,相对较低水位与相对较高土壤温度有利于N2O排放;积水水位是影响沼泽不同年份CH4和N2O通量排放差异的主要影响因子,采伐引起的土壤温度和水位的变化是干扰地与对照地CH4和N2O排放产生差异的主要原因.     

长春市大气颗粒汞及其干沉降通量

在1999-07～2000-01,监测了长春市5个功能区及一个对照点的大气颗粒汞浓度.非采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.022ng·m^-3～0.398ng·m^-3,平均为0.145 ng·m^-3,对照点平均为0.084ng·m^-3.采暖期,市区颗粒汞浓度范围为0.148ng·m^-3～1.984ng·m^-3,平均为0.461ng·m^-3,对照点平均为0.211ng·m^-3.采暖期颗粒汞浓度平均超出非采暖期2倍以上.燃煤与地面扬尘是大气颗粒汞的2个主要来源.地面扬尘对颗粒汞的贡献约占8%～30%.应用理论模型估算汞的干沉降通量,市区颗粒汞干沉降通量为43.06μg·(m2·a)^-1,对照点为21.28ng·(m²·a)^-1.     

万山汞矿区地表与大气界面间汞交换通量研究

采用动力学通量箱与高时间分辨率大气自动测汞仪联用技术对万山汞矿区不同季节、不同地表与大气界面间汞交换通量和大气汞含量进行了测定.结果显示,受人为活动和地表强烈释汞的影响,万山地区大气汞含量高出背景区1～3个数量级,在冶炼厂附近平均值可达1 101.8 ng/m³,最低平均值达17.8 ng/m³,显示万山汞矿区已遭受较严重的大气汞污染.万山汞矿区土壤与大气界面汞交换非常强烈,土壤向大气的释汞通量最高可达27 827 ng/(m².h),大气汞干沉降通量最高可达9 434ng/(m²·h).万山汞矿区土壤与大气汞交换通量主要受光照强度、大气汞含量影响.光照在土壤释汞过程中起促进作用,而较高的大气汞含量则抑制了土壤向大气的释放,并导致大气汞强烈的干沉降.不同的地表类型对地表释汞影响较大,植被覆盖土壤释汞通量显著低于无植被覆盖地区,而冶炼后的矿渣堆则成为大气汞的净源.     

污灌区盐分累积对污染土壤汞释放通量的影响

采用优化设计的动态通量箱,对不同盐分（NaCl和Na₂SO₄）和盐度（0~5%）的盐渍化土壤土-气界面的汞交换通量进行动态监测,研究盐渍化对污灌区土壤汞和大气释放的影响.结果表明：（1）两种盐分类型对土壤Hg释放的影响呈相反趋势.与未发生盐渍化的对照土壤相比,随着NaCl盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现上升趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比提高了48.94%;而随着Na₂SO₄盐度梯度的上升,土壤Hg释放通量呈现下降趋势,5%盐度处理下,Hg通量均值与对照相比降低了20.62%.（2）土壤盐分含量与土壤汞释放通量均值之间呈线性关系.对于NaCl,含量x（g/kg）与汞通量y [ng/（m²·h）]之间的模型为y=0.8258x+86.709（R²=0.9734）,对于Na₂SO₄,模型为y=-0.3354x+85.997（R²=0.9581）.从研究结果来看,高浓度的NaCl环境对土壤汞释放通量有显著影响,土壤的盐渍化趋势会使汞释放及作物吸收风险更趋严重.     

持续性降水气象条件下土壤/大气间汞通量特征

为研究自然条件下地表大气间汞交换通量特征及其影响因素,2012年4月22~25日在位于松花江上游的夹皮沟金矿,使用动态通量箱法(dynamic flux chamber, DFC)与汞分析仪(LUMEX Zeeman RA915+)联用技术测定了在持续性降雨气象条件控制下矿区土壤大气间汞交换通量,同步测定了近地面垂向0~150cm范围内大气汞浓度以及太阳辐射强度和大气温湿度,并分析了汞交换通量与降水条件下气象因子间相关关系.结果表明:在持续性降雨条件控制下,地表大气间的汞交换通量表现为沉降与释放过程连续交替出现特征,这与晴朗天气条件下日型汞通量单峰结构明显不同.降水间歇期土壤大气间汞交换通量在坡耕农田采样点依次为(-2.08±6.11)、(-6.16±33.57)、(-3.20±8.64)和(5.06±18.80)ng/(m2·h);在谷底漫滩采样点依次为(-5.21±6.42)、(3.87±28.12)、(-11.87±14.10)和(-9.44±12.23)ng/(m2·h).在局地范围内,地形条件差异影响不同地表和近地面大气系统能量收支,并使近地面大气汞浓度和气象因子发生变化,进而影响地表大气间汞交换通量过程和水平.持续性降水条件下,地表和大气间汞交换通量与太阳辐射强度和大气湿度间具有较为明显的正线性相关关系,与大气汞浓度和大气温度间无明显线性相关关系.     

Effect of organic matter and pH on mercury release from soils

An investigation was conducted on the effect of organic matter(OM)and pH on mercury(Hg)release from soils.Hg release flux was measured using the dynamic flux chamber(DFC)combined with the Lumex multifunctional mercury analyzer in both laboratory experiment and field monitoring.The results showed that Hg emission from the OM-added soils was apparently low because of the high affinity of OM to Hg,resulting in the reverse order as the amount of OM addition.Meanwhile,Hg release flux from different pH value soils exhibited the same trend for both Hg~(2 )and Hg_2~(2 )treatment,increasing the Hg flux with pH value of soils increasing.The trend of Hg release in the pH dependence experiment has been well in agreement with that from the field test.In addition,Hg release seemed to be related to its species in the soil,the flux from Hg~(2 )-added soil was obviously higher than that of Hg_2~(2 )-added soil by the laboratory experiment.     

积融雪控制下土壤大气间汞交换通量特征

位于松花江上游流域的夹皮沟金矿曾是我国采金量最大的矿区,广泛使用的混汞法提金工艺导致了严重的区域环境介质汞污染.为研究稳定性季节积雪及融雪控制过程土壤(雪)大气间汞交换通量特征,选择区域内典型"山-谷"地形结构单元,沿坡面等距进行布点,使用动态通量箱法测定了各采样点土壤(雪)大气间汞交换通量,使用塞曼效应汞分析仪(LUMEX Zeeman RA915+)测定了各采样点近地面(0～150 cm)垂直方向上大气汞浓度分布,分析了同步气象因子、积融雪控制下地表性质和近地面大气汞的垂直分布各因素对土壤(雪)大气间汞交换通量特征的影响.结果表明,冬季积雪和融雪期间,大气中汞均有沿山坡向谷底汇集的趋势,在积雪冷源性下垫面所致逆温层结控制下,汞交换通量表现为明显的由大气向土壤(雪)的沉降过程.融雪期间雪融后地表土壤大气间汞交换通量表现为释放与沉降过程交替,仍然积雪地表大气间汞交换通量沉降水平明显弱于积雪期.分析土壤(雪)大气间汞交换通量与其影响因素间关系发现,积雪期土壤(雪)大气间汞交换通量与大气汞浓度和大气温度间均具有显著的负线性相关关系;融雪期土壤(雪)大气间汞交换通量与大气汞浓度间具有明显的负线性相关关系,与大气温度间具有正线性相关关系;雪融后裸露土壤大气间汞交换通量与地温间呈现一定的正线性相关关系.     

重庆铁山坪森林土壤汞释放通量的影响因子研究

对位于重庆铁山坪的马尾松林下的山地黄壤进行表层土壤(0~5 cm)的原状采集,并在实验室中进行控制实验,利用通量箱法测量原状土块表面的汞释放通量,以研究环境因子对土壤汞释放量的影响.结果表明,土壤汞释放量与辐射强度呈显著的正相关,在相同的空气温度和土壤含水量等条件下,土壤汞释放量在光下是遮阳条件下的3~9倍.不过,由于林下土壤常处于背阴状态,可能遮阳条件更能代表白天林下土壤汞的排放情况.土壤汞释放量存在明显的季节变化,夏季>春秋季>冬季,空气温度与土壤汞释放呈正相关.在低温下土壤汞释放量很低,土壤含水量影响较弱,而在高温时土壤含水量增加能明显促进土壤汞释放.枯落物的移除会显著降低土壤汞释放通量,主要原因可能是枯落物的汞含量较高并易于还原.土壤汞释放量在一天内也存在明显的衰减趋势,表明土壤表层的汞含量可能是森林土壤汞释放的重要限制因素.本研究测得森林土壤汞释放通量(白天)为:夏季(14.3±19.6)ng·(m2·h)-1、春秋季(3.50±5.36)ng·(m2·h)-1、冬季(1.48±3.27)ng·(m2·h)-1,以上稳态测试结果可能高估了实际的汞排放量.