纳米TiO2催化臭氧化对松花江水中氨氮的影响

研究了以负载于陶粒、硅胶、沸石表面的纳米TiO₂作为催化剂时,催化臭氧化松花江水过程中氨氮浓度的变化.结果表明,在单独臭氧化过程中,氨氮浓度先升高后下降,反应30 min后的氨氮浓度与初始浓度相近.在以TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶为催化剂的催化臭氧化过程中,氨氮浓度也是先升高后下降,但反应过程中氨氮的平均浓度要高于单独臭氧化过程.以TiO₂/沸石为催化剂时,催化臭氧化过程中氨氮浓度先下降,然后略有升高,继而又下降,30 min时对氨氮的去除率接近80%.单独臭氧化和催化臭氧化过程中,增大臭氧投量,氨氮浓度最大值出现的时间提前,并且反应过程中氨氮浓度平均值降低.增大催化剂TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶的投量,催化臭氧化过程中氨氮浓度平均值升高.增大TiO₂/沸石投量,有利于氨氮的去除,但投量增大到50g以上时,对氨氮的去除效果影响很小.温度从10℃升高到30℃,对TiO₂/陶粒、TiO₂/硅胶催化臭氧化过程中氨氮浓度的变化影响不大.而以TiO₂/沸石为催化剂时,温度升高有利于催化臭氧化过程中氨氮的去除.     

纳米TiO2/沸石/UV催化臭氧化水中硝基苯的研究

设计了O3/纳米TiO2/沸石（体系A）和O3/纳米TiO2/沸石/UV（体系B）2种催化臭氧化体系并将其用于处理水中的硝基苯,研究了影响处理效果的主要因素,并对2种方法进行了比较。结果表明,2种催化臭氧化体系都能产生大量的羟自由基,加速硝基苯的降解,其中体系B对硝基苯的降解效果最好。随着进气流量的增加、温度的升高硝基苯的降解速率都会加快。催化臭氧化反应速率遵循一级反应规律,与苯酚的初始浓度和催化剂的用量关系不大。pH值对苯酚去除率有重要的影响,随pH值的升高,苯酚去除率显著提高。叔丁醇对硝基苯的降解有很强的抑制作用。     

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO2催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO2热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO2催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO2表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO2催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO2催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

MgO低温催化臭氧降解氨氮的机制研究

研究了低温条件下单独臭氧及MgO催化臭氧化降解水中氨氮的效率和特征,并对其反应机制分别进行了探讨.结果表明,pH是影响臭氧和催化臭氧化除氨的重要因素,不仅影响溶液中NH_3与NH~+_4的比例和臭氧氧化氨氮的速率,还影响氧化产物种类,从而影响脱氮效果.10℃时,单独臭氧对水中氨氮的氧化降解效率随pH的升高而增大,pH≤9时整体降解效率不高,pH=9时仅为16.39%,而pH=10时达到41.77%.臭氧和·OH共同参与降解氨氮的过程.单独臭氧氧化氨氮生成氮气的选择性具有pH依赖性,并与Cl~-密切相关.pH低(≤9)时,氨氮多以NH~+_4形态存在,O_3与Cl~-反应生成ClO~-_x(x=1、3),再氧化NH~+_4,从而生成气态产物N_2或N_2O.MgO在低温条件下具有很强的催化臭氧化降解氨氮的能力且温度升高有利于反应的进行,0、10、20℃时,MgO催化臭氧化氨氮的效率分别为77.53%、80.17%、91.26%.此过程中,·OH参与反应的程度低,一部分氨氮降解依靠ClO~-_x氧化NH~+_4,而氨氮降解的主要途径为O_3对NH_3的直接氧化.     

陶粒负载纳米TiO2催化臭氧化降解水中微量硝基苯

制备了以陶粒为载体的纳米二氧化钛催化剂,并以硝基苯为稳定性有机污染物的目标降解物,研究了其对臭氧化的催化性能,对影响催化效果因素及降解机理进行了探讨.实验对不同温度条件下烧结的催化剂催化臭氧化有机物能力进行了比较,使用SEM进行表征,确定最佳烧结温度.通过改变催化剂投量、硝基苯初始浓度、pH值、添加不同浓度自由基抑制剂和催化剂重复使用实验等,表明在700℃温度下烧结的催化剂具有最大催化活性;硝基苯臭氧化反应中主要氧化剂为羟基自由基,其降解反应为一级反应;硝基苯的去除率随催化剂投量增加而增大;在pH为10时催化剂具有最好的催化效果,对硝基苯的去除率为46.5%;催化剂连续3次重复使用性能良好.     

不同臭氧化工艺降解水中腐植酸

腐植酸作为水体中天然有机物的代表性物质的危害大,传统的处理工艺对其处理效果不理想。臭氧具有很强的氧化性,可以通过直接反应氧化水中有机物,也可以通过离解产生的·OH自由基氧化降解有机物。通过静态试验,对比了四种不同臭氧化工艺对腐殖酸的去除效果,分析了臭氧化降解原理、紫外光降解及催化臭氧化原理、活性炭吸附及催化臭氧化原理,探讨了臭氧、紫外线、活性炭三者之间的协同作用。     

纳米级TiO_2/粉煤灰/UV催化臭氧化去除水中苯胺的研究

采用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2/粉煤灰光催化剂,利用X射线衍射法对催化剂的物相和粒径进行了表征。通过苯胺光催化臭氧化降解实验,考察了pH、催化剂投加量、薄膜厚度等反应条件对苯胺降解效果的影响,并研究了苯胺光催化臭氧化降解的反应机理。实验结果表明,经550℃热处理后的TiO2主要以锐钛矿晶型存在,平均粒径为11.12 nm。降解反应遵循·OH机理,当催化剂投加量为5 g/1.5 L废水时,催化效果最好。     

TiO2/AC催化臭氧氧化处理水中的苯酚

研究了单独臭氧氧化及以活性炭(AC)和负载二氧化钛的活性碳(TiO2/AC)为催化剂催化臭氧氧化处理水中苯酚的效果。考察了AC、TiO2/AC对苯酚的吸附特性及三种方法对苯酚的转化率及矿化率效果及其臭氧利用效率,并对氧化过程进行了动力学分析。实验结果表明:AC、TiO2/AC对苯酚的吸附均较好地符合Freundlich方程;催化臭氧氧化转化苯酚的效果高于单独臭氧氧化;TiO2/AC作催化剂有利于苯酚的最终矿化,同时提高了臭氧的利用效率;3种氧化反应均较好的符合二级动力学方程,TiO2/AC催化臭氧氧化苯酚的二级动力学常数为0.0001L/(mg.min),高于单独臭氧氧化0.00004L/(mg.min)和AC催化臭氧氧化0.00006L/(mg.min)。     

纳米级TiO2/粉煤灰/UV催化臭氧化处理苯胺废水的研究

采用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2/粉煤灰光催化剂,利用X射线衍射法对催化剂的物相和粒径进行了表征.通过苯胺光催化臭氧化降解实验,考察了pH、催化剂投加量、薄膜厚度等反应条件对苯胺降解效果的影响,并研究了苯胺光催化臭氧化降解的反应机理.实验结果表明,经550℃热处理后的TiO2主要以锐钛矿晶型存在,平均粒径为11.12nm.降解反应遵循·OH机理,当催化剂投加量为5g/1.5L废水时,催化效果最好.     

活性炭催化臭氧化表面活性剂的研究

以十二烷基苯磺酸钠(SDBS)为目标物,研究了臭氧氧化、活性炭吸附、活性炭催化臭氧化对SDBS的去除特性,并研究了天然有机物(NOMs)对催化臭氧降解SDBS的影响.结果表明,活性炭催化臭氧化较单独使用臭氧或活性炭对SDBS去除效率有显著提高,而且最有效阶段在反应初的20 min之内及臭氧和反应物浓度较高的反应阶段.时...     

负载型TiO2催化臭氧化去除腐殖酸的实验研究

以实验室自制的负载型TiO2为催化剂,研究了其对水中溶解性腐殖酸的催化臭氧化效能。结果表明负载型TiO2对臭氧化去除溶解性腐殖酸有明显的催化作用,反应25min,对腐殖酸的去除率可达到86.8%,较单独臭氧化提高了28.8%;通过Na2CO3对催化反应的影响间接推断TiO2催化臭氧化反应遵循自由基反应的原理;实验最佳条件为:催化剂涂膜层数6层、焙烧温度700℃、溶液pH=10、放电电流0.4A、反应溶液初始浓度10mg/L;催化剂重复使用8次后,其催化活性变化较小,溶液中无钛离子溶出。     

基于生物毒性的松花江氨氮水质评价

以US EPA(美国国家环境保护局)保护淡水水生生物的氨氮基准为基础,建立了基于生物毒性的氨氮水质评价流程,对松花江2003—2010年17个监测断面的氨氮进行了水质评价并提出不同评价结果的应对措施. 结果表明,松花江干流水质整体较好. 按变化趋势来看各断面水质呈逐渐好转的趋势,干流有5个断面在4个评价周期内的评价结果均为A,有2个断面水质评价结果分别由C1、B1好转为A,有4个断面在4个评价周期内有超标情况发生;支流有2个断面在4个评价周期内的评价结果为A,其余4个断面的氨氮污染负荷较高,呈不同程度的超标情况. 按超标断面的河段分布来看,松花江氨氮水质指标呈干流好于支流,上游好于中、下游,丰、平水期好于枯水期的特点. SHJC(松花江村)至HLHX(呼兰河下)断面范围内的超标可能是由于城市密集、工农业发达、氨氮产生负荷较高所造成的;JMSS(佳木斯上)至TJ(同江)断面主要受到pH等水质因子的影响,使该河段范围内仍然存在一定的超标现象.      

臭氧/纳米TiO2催化氧化去除水中微量硝基苯的研究

在悬浮颗粒搅拌混合反应器中,研究了臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除水中微量硝基苯的性能,结果表明,纳米TiO₂催化臭氧化去除硝基苯较单独臭氧氧化有明显的提高,反应20min硝基苯的去除率提高了44%.实验中分别考察了纳米TiO₂热处理温度、催化剂投量、臭氧投量、硝基苯初始浓度、pH值对臭氧/纳米TiO₂催化氧化去除硝基苯的影响.发现550℃烧结得到的纳米TiO₂表现出最好的催化臭氧化活性,在较低的臭氧投量与催化剂用量条件下,硝基苯的去除率可达到56.57%;增大臭氧或者硝基苯的初始浓度,硝基苯的去除率随之提高;但是改变催化剂投量,硝基苯的去除效果几乎不受影响;中性或碱性pH环境利于纳米TiO₂催化臭氧化反应的进行.通过研究叔丁醇对纳米TiO₂催化臭氧化反应的影响,证明反应遵循羟基自由基(·OH)反应机理.     

松花江有机物污染对水源地水质的影响研究

文章研究对松花江四方台水源地进行连续监测,水样经XAD-2、XAD-4树脂富集、二氯甲烷洗脱、浓缩,用GC/MS和GC定性、定量研究其有机污染物的种类、含量、污染程度及其规律.研究表明四方台水源地水质有机污染严重,已达不到做为城市集中水源地的高功能水体要求,冬季尤为严重.     

长江原水臭氧化生成溴酸根的影响因素

同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室,上海200092     

阿什河流域养殖业废水对松花江水质影响及防治对策

通过选用纵向推流、横向扩散二维数学模型对阿什河流域畜禽养殖业废水排入松花江而对松花江水质的影响进行分析预测,在此基础上提出污染防治措施与对策。     

松花江水体中多环芳烃污染源解析因子分析研究

在水体环境中应用污染物源解析模型,从源头上实现对污染物的控制对于遏制水质恶化具有重要意义。该文通过对松花江丰水期18个监测断面和平水期16个监测断的16种EPA优先控制的多环芳烃作为目标污染物,应用因子分析法识别水体中多环芳烃的主要来源,结果显示:松花江流域水体有4个主要的多环芳烃污染源,分别为煤及石油的燃烧源、交通污染源、石油污染物和炼焦污染源。丰水期与平水期多环芳烃污染来源基本一致。根据沿江主要工业分布得出:二松吉林段主要来源于吉林石化等大型石化企业和热电厂的石油燃烧和煤燃烧;二松松原段主要来源于当地的油井石油源和热电厂的燃煤;干流哈尔滨段主要来源于当地热电厂的燃烧和石油燃烧;干流佳木斯段主要源于佳木斯市的焦化厂、热电厂的石油源及煤烧。研究结果可为我国松花江流域水环境中多环芳烃的控制和治理提供参考和科学依据。