苏州市PM2.5中水溶性离子的季节变化及来源分析

2015年在苏州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共87套,用重量法分析了PM_(2.5)的质量浓度,离子色谱法分析了颗粒物中F-、Cl-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)和Ca~(2+),共9种水溶性无机离子.观测期间,苏州市PM_(2.5)的年均质量浓度为(74.26±38.01)μg·m-3,其季节特征为冬季春季秋季夏季;9种水溶性离子的总质量浓度为(43.95±23.60)μg·m~(-3),各离子的浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Na~+Cl~-K~+Ca~(2+)F-Mg~(2+);SNA(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者的简称)是最主要的水溶性离子;SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+三者之间具有显著的相关性,它们在PM_(2.5)中主要是以NH_4NO_3和(NH_4)_2SO_4的结合方式存在.苏州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源包括工业源、燃烧源、二次过程和建筑土壤尘等.     

泉州市大气PM2.5中水溶性离子季节变化特征及来源解析

为掌握泉州市大气PM_(2.5)中无机水溶性离子的季节变化特征,于2014年3月~2015年1月同步采集了泉州市5个采样点共116个PM_(2.5)样品.用离子色谱法分析了PM_(2.5)中Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)等9种水溶性无机离子.观测期间,总水溶性离子浓度季节变化特征为春季(14.24±6.43)μg·m~(-3)冬季(8.54±7.61)μg·m~(-3)夏季(4.10±2.67)μg·m~(-3)秋季(3.91±2.58)μg·m~(-3);SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)是PM_(2.5)中主要的3种离子,占水溶性离子总质量浓度比例分别为春季(90.3±3.3)%、夏季(68.8±11.7)%、秋季(78.9±7.1)%和冬季(74.0±18.4)%,说明春季二次污染较为严重;PM_(2.5)中阴、阳离子电荷平衡分析显示,阴离子相对亏损,大气细颗粒物组分呈弱碱性;春、冬季NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3等形式存在,而夏、秋季则主要以NH_4HSO_4和NH_4NO_3形式存在;PMF源解析结果表明,泉州市大气PM_(2.5)中水溶性离子主要来自海盐、二次源、建筑扬尘、垃圾焚烧源和生物质燃烧源.     

长沙市秋季PM2.5中水溶性离子特征及其来源解析

为探究长沙市秋季PM_(2.5)水溶性无机离子组成特征和来源,于2017年9月～11月在长沙城区连续采集大气颗粒物PM_(2.5)样品共85个,并用离子色谱仪分析样品中的9种水溶性无机离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、NH_4~+)。结果表明,长沙市秋季PM_(2.5)质量浓度的平均值为56. 3±39. 6μg/m~3,总水溶性无机离子质量浓度平均值为29. 47±19. 10μg/m~3,占PM_(2.5)的52. 3%,其中NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+是PM_(2.5)中最主要的离子成分。霾天PM_(2.5)平均质量浓度约是清洁天的3倍,NO_3~-、NH_4~+、K~+、Cl~-四种离子的快速增长对霾天PM_(2.5)中离子的贡献最大。由PMF模型解析可知,秋季大气PM_(2.5)主要来源于机动车尾气和燃煤源,而扬尘、生物质燃烧源、工业源和海盐的贡献不到30%。长沙市秋季大气污染呈现机动车尾气等移动源和燃煤等固定源的混合型污染为主。     

徐州市冬季大气细颗粒物水溶性无机离子污染特征及来源解析

本研究于2015年12月至2016年2月在徐州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共32套,使用离子色谱法分析了颗粒物中的F~-、Cl~-、NO_3~-、SO2-4、Na~+、Mg~(2+)、NH_4~+、K~+和Ca~(2+)的质量浓度.观测期间,徐州市冬季PM_(2.5)的平均质量浓度为(164.8±77.3)μg·m-3,9种水溶性离子总质量浓度为(67.5±36.1)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的40.9%,各离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Cl~-Ca~(2+)K~+Na~+Mg~(2+)F~-,其中NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)是最主要的水溶性离子.清洁大气、轻度霾和重度霾时期PM_(2.5)中总水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度分别为(12.8±8.8)、(59.0±22.8)、(86.3±36.0)μg·m~(-3),SNA分别占WSIIs的86.4%、82.8%和78.9%.NH_4~+、NO_3-和SO_4~(2-)三者之间相关性显著,在PM_(2.5)中的结合方式为(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3.徐州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源为二次转化、生物质燃烧、化石燃料燃烧和矿物粉尘等.     

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.     

遵义PM_(2.5)中二次水溶性无机离子分布特征与来源

2014年3-12月,对遵义丁字口(市区点)和凤凰山(背景点)按季节进行了PM_(2.5)的样品采集,对其中二次水溶性无机离子(NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-))分布特征及存在形态进行研究。结果表明,NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)是遵义市PM_(2.5)的主要离子,其季节变化规律明显:NO_3~-、SO_4~(2-)的质量浓度表现为秋冬春夏;NH_4~+则表现冬秋春夏。丁字口PM_(2.5)中NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)的质量浓度均高于凤凰山。相关性分析表明,遵义PM_(2.5)中NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-)在春、冬季主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在;夏季主要以NH_4HSO_4和NH_4NO_3的形式存在;秋季主要以NH_4HSO_4的形式存在。PM_(2.5)的酸碱度分析显示遵义PM_(2.5)主要呈酸性。SOR(硫表观氧化率)和NOR(氮表观氧化率)均值大于0.1,且丁字口SOR、NOR值略高于凤凰山;丁字口、凤凰山NO_3~-/SO_4~(2-)年均值分别为0.46±0.08和0.43±0.10,说明遵义市大气中的硫和氮主要来自于固定源。     

自贡市大气颗粒物中水溶性离子的特征及来源

基于四川省自贡市2015年9月-2016年9月的大气颗粒物采样数据,利用离子色谱仪对其中8种水溶性离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、Na~+、K~+、Cl~-、Ca~(2+)和Mg~(2+))进行了浓度测定。分析结果表明,自贡市PM_(10)平均浓度为(88.4±59.2)μg/m~3,PM_(2.5)为(76.2±51.7)μg/m~3,各季节PM_(2.5)/PM_(10)的浓度比值均大于80%,说明自贡市大气颗粒物污染以PM_(2.5)为主;水溶性离子是颗粒物的主要化学组分,其总质量浓度对PM_(10)和PM_(2.5)的贡献率分别为40.3%和42.7%,其中SNA(二次水溶性无机离子,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+)、Cl~-、K~+、Ca~(2+)、Na~+和Mg~(2+)在PM_(2.5)的占比分别为39.5%、1.8%、1.2%、0.5%、0.3%和0.04%;SO_4~(2-)是自贡市春季和秋季污染天主要来源,其在PM_(2.5)水溶性离子中的贡献率均为45.5%,NO_3~-对应的贡献率分别为22.3%和23.6%,冬季污染天SO_4~(2-)和NO_3~-的贡献率分别为33.5%和35.7%,NO_3~-的贡献率显著上升。利用因子分析法对PM_(2.5)中水溶性离子进行源解析发现,其来源主要为二次污染源、燃烧源、农业源以及道路扬尘源。     

云冈石窟大气细颗粒物水溶性离子污染特征

为了解大同云冈石窟景区大气PM_(2.5)浓度及PM_(2.5)中水溶性离子污染特征,分别于2012年12月16-22日、2013年7月3-6日、10月28-31日、2014年4月13-18日使用中流量大气PM_(2.5)采样器在景区内两采样点共采集PM_(2.5)样品42个,运用称重法计算大气PM_(2.5)质量浓度,使用离子色谱仪测定了PM_(2.5)中Na~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、NH_4~+、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-) 9种水溶性无机离子含 量。结果表明:采样点大气PM_(2.5)质量浓度介于28.1～q257.8μg/m~3。20#石窟采样点大气PM_(2.5)浓度均值普遍高于研究院采样点,与石窟前人类活动较多有关。所测离子中二次离子SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+所占比重较大,三者结合方式主要为(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4、NH_4NO_3。除10月外,其它采样期内[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]比值均小于1,景区周围固定源对大气二次颗粒物的影响大于移动源。     

聊城冬季一重污染过程PM2.5污染特征及成因分析

北方秋冬季为重污染过程频发季节,为了解聊城市冬季重污染过程中PM_(2.5)及化学组分污染特征,于2016年1月7~11日在聊城市区开展PM_(2.5)样品采集并分析了其中水溶性离子、碳成分及无机金属元素这3种化学组分,并对污染特征及成因进行了分析.结果表明,此次污染过程PM_(2.5)浓度呈现明显的倒V字型,平均浓度为238.3μg·m~(-3),超过国家环境空气质量标准(GB 3095-2012)二级浓度限值2.2倍;NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)为PM_(2.5)的主要水溶性离子成分;随污染加重或减轻,NH_4~+、SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl-和Mg~(2+)浓度呈现增加或降低趋势,而Ca~(2+)变化趋势与之相反.污染鼎盛时,NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)浓度分别为48.96、68.45和80.55μg·m~(-3),达到起始阶段的6.29、7.31和7.84倍;过程期间OC和EC的浓度为20.8~60.2μg·m~(-3)和3.0~7.5μg·m~(-3),OC浓度高于EC且变化幅度明显偏大;过程期间各日无机金属元素浓度和分别为10.2、22.4、16.0、19.6和8.2μg·m~(-3),富集因子(EF)结果显示,各元素EF均小于10,未被富集,表明污染过程中其主要来源于地壳等自然源;PM_(2.5)质量浓度重构结果表明,有机物(OM)、SO_4~(2-)和NO_3~-为PM_(2.5)的主要组分,其次为NH_4~+、地壳物质和其他离子,EC和微量元素含量相对较低.随着PM_(2.5)污染加重,二次无机盐(SO_4~(2-)、NO_3~-及NH_4~+)浓度及所占比例均随之增加,OM浓度随之增加但比例有所下降,而地壳物质浓度及比例均下降,表明二次无机转化是此次污染过程的主要原因,主要受燃煤和机动车排放影响.     

典型城市冬季PM_(2.5)水溶性离子污染特征与传输规律研究

选取北京和石家庄两个监测点,于2014年冬季进行了PM_(2.5)样品采集,分析研究了PM_(2.5)及水溶性离子组分污染特征,并应用WRF-CAMx模型对采样时段进行了模拟,分析了观测期间PM_(2.5)和二次离子组分区域传输贡献情况.结果表明,采样期间北京PM_(2.5)质量浓度为(116.6±87.0)μg/m~3.水溶性离子质量浓度为(45.3±40.6)μg/m~3.其中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+质量浓度分别为(13.3±13.6)μg/m~3、(14.8±15.1)μg/m~3和(9.1±7.2)μg/m~3;石家庄污染水平高于北京,PM_(2.5)浓度为(267.7±166.7)μg/m~3.总水溶性离子、SO_4~(2-)、NO_3~-和NH4+质量浓度分别(111.8±104.3)μg/m~3、(36.6±36.5)μg/m~3、(28.5±29.3)μg/m~3和(25.5±29.8)μg/m~3.两处采样点SOR与NOR分别为0.12、0.10(北京)和0.11、0.14(石家庄),冬季大气氧化性相对较弱,非均相氧化是主要二次转化原理.数值模拟结果显示,北京、石家庄城区1月PM_(2.5)受区域传输贡献分别为28.1%和28.3%,高浓度时段外来源贡献有所上升.二次离子中两地NO_3~-传输作用均强于SO_4~(2-).     

成都市大气颗粒物粒径分布及水溶性离子组成的季节变化特征

利用Anderson冲击式分级采样器,于2012年2月~2013年1月在成都市城东成都理工大学校园内按月采集了不同粒径的大气颗粒物样品,分析了颗粒物样品的质量浓度以及9种水溶性离子含量.结果表明,采样期间成都市PM_(2.1)和PM_(11)的年平均浓度分别为(125.9±56.14)μg·m~(-3)和(224.5±83.64)μg·m~(-3),颗粒物浓度冬季最高,春季次之,秋季浓度最低;成都市水溶性离子浓度平均水平为37.15μg·m~(-3),其中检测的9种离子浓度从大到小顺序依次为SO_4~(2-)NO_3~-NH_4~+Ca~(2+)Cl~-Mg~(2+)K~+Na~+F~-,SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+占总水溶性离子的78%,是主要的离子组分.SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+呈单峰分布,其主要分布于细粒子中;Ca~(2+)和F~-也呈单峰分布,但是主要分布在粗粒子中;Cl~-和K~+粒径分布相似,Mg~(2+)和Na~+分布相似,均呈双峰分布.成都市冬、春季节粗、细颗粒物中的水溶性离子浓度均明显高于夏、秋季节.结合离子相关性分析,细颗粒物中的SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+可能主要以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4、NH_4NO_3的形式存在,而粗颗粒物中的主要离子组分SO_4~(2-)、NO_3~-和Ca~(2+)则可能以Ca(NO_3)2、CaSO_4等形式存在.主成分分析结果表明,颗粒物中水溶性离子主要来自二次过程、土壤扬尘、生物质燃烧和农业源.     

2014年APEC前后北京城区PM2.5中水溶性离子特征分析

2014年10月至11月间,在北京城区开展PM_(2.5)监测并对其中的水溶性离子进行离线及在线分析.其中NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+在不同观测阶段均是PM_(2.5)中的主要离子,APEC期间三者总浓度为(26.8±22.5)μg·m~(-3),占PM2.5质量浓度的(41.7±8.5)%,占所测水溶性离子组分的(84.7±5.0)%;APEC期间NO-3浓度水平较高,对PM_(2.5)贡献最大.对APEC期间水溶性离子的累积趋势研究发现,NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+和Cl~-均经历了3个不同的累积过程,除气象条件外,本地源排放及区域污染引起的累积效应仍不可忽视.对颗粒物酸性特征研究发现,不同观测期间,颗粒物中主要水溶性离子浓度虽有不同,但北京秋末冬初颗粒物无明显酸化特征.     

2015年北京城区大气PM2.5中NH4+、NO3-、SO42-及前体气体的污染特征

2015年1~12月对北京市城区开展PM_(2.5)中主要水溶性离子NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)(统称SNA)及其前体气体NH_3、NO、NO_2和SO_2的监测,共获得样本325组.用特氟龙滤膜采集PM_(2.5)中SNA,用在线仪器实时监测各前体气体.分析各前体气体和SNA的污染特征并同时对其相关性进行研究.观测期间NH_3、NO、NO_2、SO_2、NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)的年平均浓度分别为21.5、17.7、54.3、14.2、8.1、13.5和12.7μg·m~(-3),SNA质量浓度占PM_(2.5)的43.4%.NO、NO_2和SO_2冬季最高,夏季最低;NH_3为夏季最高,秋冬较低;NH_4~+浓度和体积分数四季波动不大;NO_3~-浓度和体积分数均夏季最低;SO_4~(2-)浓度为冬季最高,百分含量为夏季最大.全年([NO_3~-]+2[SO_4~(2-)])与NH_4~+的比值为0.97,表明阴离子主要以NO_3~-和SO_4~(2-)的形式存在.随着污染程度的增加,各化合物浓度均有明显上升,NO_3~-是重污染过程累积效应比较明显且贡献率最大的离子.SO_4~(2-)则在污染级别较低时,贡献率较大.NO_3~-与NO_2,NO、NH_4~+与NH_3,SO_4~(2-)与SO_2在置信度为0.01水平上均显著相关;SO_4~(2-)和SO_2变化规律呈负相关,NO_2和NO_3~-基本呈正相关,相比NH_3,NH_4~+浓度的高低受酸性气体NO_2、SO_2影响更大.     

成都市PM2.5中无机组分与硝酸盐氮氧同位素变化特征

2013年1月12日～2013年1月23日和2014年8月10日～2014年8月21日在成都市城东成都理工大学校园内按昼夜采集PM_(2.5)样品,分析了PM_(2.5)样品的质量浓度、9种水溶性无机离子含量和硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O。结果表明,采样期间成都市PM_(2.5)冬、夏季的质量浓度分别为161～677μg/m~3(360±118μg/m~3)和87～137μg/m~3(92±18μg/m~3),冬季超标2～9倍,属于重度污染,夏季超标1～2倍,属于轻度污染; SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)的质量浓度占总水溶性无机离子和PM_(2.5)质量浓度的比值冬夏季分别为72%±14. 3%和65%±9. 2%,21. 1%±2. 5%和30. 3%±6. 9%,是主要的无机离子组分。结合离子相关性分析,SNA的存在形式在白天以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4为主,部分以NH_4NO_3的形式存在,而在夜间则以NH_4NO_3为主,部分以(NH_4)_2SO_4或NH_4HSO_4形式存在。成都市PM_(2.5)中硝酸盐的δ~(15)N和δ~(18)O呈冬季高、夏季低的特征。冬季,硝酸盐来源于燃煤和机动车尾气;夏季,硝酸盐来源于机动车尾气、燃煤和农业土壤释放,根据其[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]值说明成都市冬夏季均以固定污染源(燃煤)为主,移动污染源(机动车尾气)为辅。成都市冬季大气颗粒物中硝酸盐主要由NO_x经O_3氧化形成,夏季主要经·OH氧化形成硝酸盐或N_2O_5水解生成硝酸盐。     

厦门市大气PM_(2.5)中水溶性离子污染特征及来源解析

为探讨厦门市大气PM_(2.5)水溶性离子污染特征及来源,于2014年8月和12月同步采集了城区和郊区的PM_(2.5)样品.用离子色谱分析了9种水溶性离子(F~-、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、Na~+、K~+、NH_4~+、Ca~(2+)和Mg~(2+))的质量浓度.结果表明,厦门大气PM_(2.5)中水溶性离子浓度处于较低水平,总水溶性离子浓度(μg/m~3)顺序为:冬季城区(18.16)冬季郊区(14.55)夏季郊区(6.87)夏季城区(5.33),降水对水溶性离子有显著的去除作用.观测期间,夏季PM_(2.5)阴离子相对亏损,冬季反之.SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(简称SNA)占全部水溶性离子质量浓度之和的比例达79.64%以上,表明厦门市大气PM_(2.5)二次污染较严重.相关性分析和SNA三角图解表明厦门市夏季NH_4~+主要以(NH4)2SO4的形式存在,其次为NH_4NO_3及碱性游离NH_4~+;冬季则主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,其次为NH_4Cl.N/S值表明夏季PM_(2.5)中水溶性离子污染特征以燃煤源排放为主,冬季以交通排放为主,总体呈现出交通源与燃煤污染并存的复合型污染特征,但受海洋源的影响很小.主成分分析进一步表明厦门市大气PM_(2.5)水溶性离子主要来自燃煤源、交通排放和生物质燃烧源.     

成都平原大气颗粒物中无机水溶性离子污染特征

为探讨成都平原大气颗粒物中水溶性离子的污染特征,识别水溶性离子的组成、分布和时空变化,有针对性地控制重污染和灰霾天气,于2013年8月~2014年7月,在成都平原的5个监测点位共采集1 476个颗粒物样品,应用离子色谱法对PM10和PM_(2.5)中8种无机水溶性离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+、K~+、Na~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、Cl~-)进行测量.结果表明在观测期间,PM_(2.5~10)和PM_(2.5)中无机水溶性离子总量分别为11.35μg·m-3和36.93μg·m-3,分别占ρ(PM_(2.5)~10)和ρ(PM_(2.5))的37.8%和46.6%;其中二次离子(SO_4~(2-)、NO_3~-和NH~+4,SNA)约占各自水溶性离子总量的81.1%和89.9%.水溶性离子质量浓度冬季最高,春秋季相当,夏季最低.ρ(SO2-4)/ρ(PM_(2.5))夏秋季较高,而ρ(NO_3~-)/ρ(PM_(2.5))冬季最高,夏季最低.SNA、Cl~-、K~+大多分布在PM_(2.5)中,Ca~(2+)和Mg~(2+)主要分布在PM_(2.5~10)中.PM_(2.5)基本呈中性,水溶性离子主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4NO_3、KNO_3、NaCl、KCl等形式存在.ρ(NO_3~-)/ρ(SO_4~(2-))揭示固定源依然是PM_(2.5)的主要来源.硫氧化速率(SOR)和氮氧化速率(NOR)年均值分别为0.31和0.13,SOR夏季最高,NOR冬季最高,二者变化趋势相反.成都平原PM_(2.5)呈区域性复合污染特征,SNA是造成ρ(PM_(2.5))增加的主导因素.     

武汉城区春节PM_(2.5)中水溶性无机离子污染特征

为了解武汉市春节期间PM_(2.5)的污染水平、化学组成与污染来源,于2012年1月16日-2月10日在武汉市内某居住区和科教区分别设置了采样点,同时采集了PM_(2.5)样品并利用离子色谱分析了样品中主要的水溶性无机阴阳离子。结果表明,采样期间PM_(2.5)呈较高污染水平,2个采样点日均质量浓度范围分别为85.89~186.65μg/m~3和71.78~217.27μg/m~3,且春节期间明显高于春节前后时间段;PM_(2.5)的浓度峰值分别出现在除夕、元宵节等烟花爆竹集中燃放的民俗日。SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+是PM_(2.5)中主要的水溶性无机离子,分别约占总离子比重的47%、24%和10%。相比于春节前后时间段,F~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、NH_4~+、K~+的质量浓度在春节期间均有显著增加,显示烟花爆竹燃放对离子组成有强影响;K~+、Mg~(2+)、Cl~-的浓度在居住区增加显著而在科教区则未有明显变化,表明烟花爆竹的种类也可能是影响离子组成特征的重要因素。离子相关性分析结果表明,烟花爆竹燃放源为春节期间PM_(2.5)中水溶性无机离子的主要来源。     

2018年石家庄市秋冬季典型霾污染特征

依托河北省灰霾污染防治重点实验室,对2018年10月31日至12月3日期间石家庄市大气PM_(2.5)的质量浓度和化学组分进行连续在线观测,解析石家庄市秋末冬初典型灰霾过程的特征.观测期间,石家庄市共发生4次霾污染过程,PM_(2.5)均为首要污染物,日均浓度最大值分别为154、228、379和223μg·m~(-3),达到重度污染甚至严重污染.PM_(2.5)主要组分为无机水溶性离子(WSII)和含碳气溶胶,两者质量浓度的平均占比分别为(60. 7±15. 6)%和(21. 6±9. 7)%.相比优良天,两者浓度分别上升了4. 4倍和3. 1倍,是霾污染形成的主要原因.WSII中NO_3~-为首要成分,SO_4~(2-)和NH_4~+次之,三者(SNA)质量浓度之和占WSII质量浓度的(91. 5±17. 3)%,污染期间SNA的暴发式增长是推高PM_(2.5)浓度的主要原因.非高湿条件下,单位质量NO_3~-和SO_4~(2-)的变化速率差异不明显,高湿条件触发SO_2的液相氧化过程后,SO_4~(2-)二次转化被显著促进.大气处于富NH_3状态,PM_(2.5)中n(NH_4~+)与n(NO_3~-+2×SO_4~(2-))的比值 1,过量NH_3加剧NO_3~-和SO_4~(2-)的转化.霾污染时段,燃煤和机动车排放的一次污染物的积累为含碳气溶胶浓度上升的主要原因,相比优良天,二次有机碳的生成受到抑制.在采暖季开始之前的两次霾污染过程,移动源为PM_(2.5)首要污染源,平均占比30. 8%和39. 8%.随着燃煤采暖污染排放的增加,燃煤源贡献逐步增高至25. 2%,攀升为首要污染源.     

贵州“两控区”城市PM_(2.5)及其阴阳离子污染特征

2015年3月~2016年2月,对贵州主要城市(包括贵阳、安顺、遵义、毕节、都匀)9个采样点和贵州省背景点雷公山的PM_(2.5)按照季节进行采样,分析PM_(2.5)污染特征及其中9种阴阳离子的分布特征.结果表明:PM_(2.5)平均质量浓度范围为13.84~167.17μg/m~3,从季节分布上看,冬春秋夏,从空间分布上看,贵阳市区PM_(2.5)污染较重,平均质量浓度为(80.15±30.18)μg/m~3.PM_(2.5)样品中总阴阳离子浓度范围为7.85~47.02ng/m~3,SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+(SNA)占PM_(2.5)质量浓度比重范围为10.00~68.48%,从季节分布上看,夏冬秋春,从空间分布上看,背景点贵阳高坡、雷公山SNA占PM_(2.5)质量浓度平均比重较大,分别为41.45%、53.45%.AE/CE平均值为1.53,总体呈弱酸性.NH_4~+与SO_4~(2-)的相关性(R=0.67)大于NH_4~+与NO_3~-的相关性(R=0.33),Ca~(2+)与Mg~(2+)的相关性(R=0.57)明显.与其他城市相比,研究区[NO_3~-]/[SO_4~(2-)]较低,均值为0.29,表明贵州主要城市PM_(2.5)受固定源影响较大,大气污染以煤烟型为主.     

霾与轻雾天气下水溶性离子的组分特征——冬季长江三角洲地区一次污染过程分析

于2015年1月9~31日同步采集了南京、苏州和临安3个站点的PM2.5样品,深入探讨冬季长江三角洲地区霾与轻雾天气下水溶性离子(Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、Cl~-、NO_2~-、F~-、NO_3~-和SO_4~(2-))的理化特征并进一步分析其来源及形成机制.结果表明:冬季长三角地区颗粒物污染严重,采样期间南京、苏州及临安PM2.5日均浓度分别为(150.54±53.56)、(159.37±58.39)和(123.64±53.25)μg/m~3,是国家环境空气质量二级标准的(2.13±0.71)、(2.01±0.77)和(1.65±0.71)倍.轻雾天PM_(2.5)及总水溶性离子(TWSIs)质量浓度较霾天显著上升,其中尤以二次离子(SO_4~(2-)、NH_4~+和NO_3~-)浓度增长最多,分别是霾天的1.70、1.62和1.48倍,相对湿度(RH)的升高对南京二次离子浓度的影响最大.3个站点轻雾天原位p H值分别为2.55、2.44和2.5,均高于霾天,由于其颗粒物含水量较高导致酸性较弱;其硫氧化率(SOR)与氮氧化率(NOR)也均大于霾天.RH与SOR间较高的相关性表明观测期间硫酸盐主要通过非均相氧化反应生成,轻雾天颗粒物中较高的液水含量很可能促进了这一反应的发生.在前人研究的基础上通过NOR与NH_4~+的高相关性以及对过量NH_4~+和NO_3~-间拟合直线的分析,推断NO_3~-主要通过气相均相反应生成,而轻雾天较弱的酸度可能更有利于这一反应的发生.