CeO2-CoO／ACF低温SCR烟气脱氮性能的研究

活性炭纤维（ACF）经硝酸处理后采用浸渍法制备了CeO2-CoO／ACF复合催化剂,测试了其在以氨气为还原剂的低温SCR过程中的催化活性,同时研究了金属氧化物浸渍顺序及负载量、催化剂煅烧温度、空速比（SV）、NH,／NO（摩尔比）、O2含量等因素对NO转化效率的影响。研究发现,负载量为10％的CeO2-CoO／ACF复合催化剂经煅烧后在120—240℃时具有很高的催化活性,并且在N0初始浓度为1000mg／m3、空速比（SV）为6000h～、NH3／NO为1．05、O：体积分数在3．0％时具有较高的NO转化效率。     

Ce-Fe/ACF催化剂低温选择性催化还原NO的研究

以ACF作为载体制备了一系列不同质量分数的CeO2和Fe2O3混合负载型催化剂,研究了它们催化净化NO的低温活性和活性的稳定性。同时,对比研究了CeO2/ACF和Ce-Fe/ACF净化NO的能力。活性实验结果表明,催化剂中加入Fe2O3作为助催化,能使催化剂活性、稳定性等得到明显改善。反应温度为80~120℃时,比相同质量分数CeO2/ACF催化剂的NO脱除效率提高幅度最大达到18.11%,增幅度较大;随着反应温度的升高,催化剂的脱硝效率提高幅度趋小,反应温度为200℃时,两者相比,NO脱除效率仅提高1.98%;而后随着温度的攀升,催化剂的脱硝效率提高幅度又慢慢趋大,且其效率平稳。     

多孔TiO2为载体的V2O5-WO3脱硝催化剂制备和表征

以硫酸氧钛为钛源,氨水为沉淀剂,制备得到大比表面积(60m2/g)的锐钛矿TiO2载体.TiO2载体具有多孔结构,孔径集中在5～12nm,孔体积达到0.24cm3/g.以多孔TiO2为载体,采用浸渍法制备不同V2O5负载量的V2O5-WO3催化剂,利用拉曼(Raman)光谱、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并研究了不同V2O5负载量催化剂的脱硝活性,以及NO浓度和NH3/NO摩尔比对催化剂活性的影响.结果表明,V2O5在TiO2表面高度分散,当V2O5负载量在3%(质量分数)以下时,载体表面钒物种为单体钒,表现出最好的脱硝活性,在280～450℃内NO转化率均能达到90%以上.该催化剂对不同进口NO浓度有较强的适应能力.采用该催化剂的脱硝工艺,NH3/NO摩尔比宜保持在0.8～1.0.     

Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84一体化滤布的低温脱硝影响因素

将550℃煅烧的Mn-La-Ce-Ni-O_x(Mn/La/Ce/Ni=2.5∶2.5∶1∶1)粉体均匀分散在蒸馏水中,采用P84滤料浸渍吸附复合氧化物分散液,经干燥、喷洒聚四氟乙烯乳液固定化,制备除尘脱硝一体化Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布。研究了Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布低温选择性催化还原(SCR)NO的活性。分别考察了反应温度、NH_3/NO摩尔比、O_2体积分数、复合氧化物负载量和SO_2等因素对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布NH3-SCR脱除NO活性的影响。结果表明,当催化剂负载量大于250 g·m-2时,在100~200℃温度范围内一体化滤布催化活性均大于90%,200℃时脱硝活性达98.3%。当氧含量6%、NH3/NO≤1.0时,一体化滤布脱硝活性随NH3/NO摩尔比的增大而增大,NH_3过量与氧过量时无影响。200℃时,通入300×10-6SO_2对Mn-La-Ce-Ni-O_x/P84滤布脱硝活性有一定地抑制作用,脱除NO_x效率最低下降到88.6%,停止通入SO_2后,脱硝活性逐渐恢复。     

新型MnOx/CNTs催化剂低温选择性催化还原NO

采用等体积浸渍法制备了MnOx/CNTs催化剂,用于低温NH3选择性催化还原(SCR)NO的实验.使用BET,FT-IR,TEM和XRD对催化剂进行表征,结果表明:碳纳米管经混酸超声分散,增加了羧基活性基团,锰氧化物颗粒分布较均匀.在模拟烟气条件下,考察了催化剂的MnOx负载量、煅烧温度及质量和烟气流速比(W/F)对NO脱除率的影响.煅烧温度为773 K,MnOx负载量为10%时,NO脱除率达到98.56%;W/F为2～3 mg/(mL·min-1)时NO的脱除率更高.     

MnOX/ACF低温选择性催化还原烟气中的NO

进行了MnOX/ACF(活性炭纤维)对低温选择性催化还原(SCR)NO的影响研究.实验表明,ACF先经浓酸预氧化,然后再负载MnOX催化剂,对NO脱除率的提高较明显,并且以20%(质量分数)HNO3预氧化处理的效果最佳.比较了相同制备条件和相同负载量下的MnOX/ACF和V2O5/ACF的催化效果,认为在同等条件下MnOX的活性高于V2O5.考察了不同负载量的MnOX对NO脱除率的影响,较理想的MnOX负载量为12%(质量分数).在此基础上就不同的催化剂质量和烟气流速比(W/F)对NO脱除率的影响进行了研究,结果表明,在低温、W/F为2～3 mg/(mL·min-1)时NO的去除率较高.     

不同晶型MnOx催化还原NO活性研究

为研究低温烟气脱硝的高效选择性催化还原(SCR)催化剂的催化活性,采用湿式浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体、以MnO_x为活性组分的系列MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、BET多分子层吸附模型等测试方法对催化剂进行表征,分析Mn负载量对MnO_x晶型、形貌及催化剂比表面积的影响,并进行催化还原NO实验,通过脱硝效率反映不同MnO_x晶型时催化剂的脱硝特性。结果表明,Mn负载量对MnO_x的晶型和形貌产生明显影响。Mn负载量低于0.4mmol/g时,无法形成明显晶核;Mn负载量为0.8mmol/g时,形成球状_β-MnO_2;Mn负载量为1.2mmol/g时,形成棒状α-MnO_2。球状_β-MnO_2提高了MnO_x/γ-Al_2O_3比表面积,含球状_β-MnO_2的MnO_x/γ-Al_2O_3催化剂具有最优的催化还原NO活性,175℃条件下达到84%左右的脱硝效率。H_2O(气态,下同)和SO~3 _2的存在对催化剂脱硝性能产生影响,分别持续通入600mg/mSO_2、6.000%(体积分数)H_2O 480min,脱硝效率分别下降约14百分点和10百分点。     

新型MnOx/CNTs催化剂低温选择性催化还原NO

采用等体积浸渍法制备了MnOx/CNTs催化剂,用于低温NH3选择性催化还原（SCR）NO的实验。使用BET,FT-IR,TEM和XRD对催化剂进行表征,结果表明：碳纳米管经混酸超声分散,增加了羧基活性基团,锰氧化物颗粒分布较均匀。在模拟烟气条件下,考察了催化剂的MnOx负载量、煅烧温度及质量和烟气流速比（W/F）对NO脱除率的影响。煅烧温度为773 K,MnOx负载量为10%时,NO脱除率达到98.56%;W/F为2-3 mg/（mL·min^-1）时NO的脱除率更高。     

Ce-Sn-W-O_x催化剂的配伍优化及脱硝影响因素

采用共混热解法制备系列Ce-Sn-W-Ox复合氧化物,用于NH3选择性催化还原NO。通过正交实验优化CeSn-W-Ox配方,采用环境扫描电镜(ESEM)、X-射线衍射仪(XRD)等表征分析催化剂的微观形貌和固相结构,确立Ce-Sn-WOx最佳配比及结构形貌。结果表明,以粒度为5~8 mm的堇青石瓷片担载分散Ce-Sn-W-Ox,进行NH3-SCR脱除NO,当Ce/Sn/W元素摩尔比为1∶0.8∶0.6时,Ce Sn0.8W0.6Ox/堇青石NH3-SCR脱除NO效果最好。当空速为7 200 h-1,催化剂在252~426℃内脱除NO效率均大于94%。重点考察了反应空速(GHSV)、水蒸气(H2O)、SO2等对Ce Sn0.8W0.6Ox/堇青石NH3-SCR脱除NO活性的影响。研究表明,空速低于10 000 h-1时,催化剂脱硝活性受空速影响小;单独通入5%H2O对催化剂脱硝活性基本没有影响;单独通入429 mg/m3SO2导致催化剂活性略有降低;同时通入429 mg/m3SO2和5%H2O,催化剂脱硝活性下降至85.33%,除去SO2和H2O后,催化剂活性又能明显回升。     

M_xO_y/碳纳米管的低温选择性催化还原脱硝性能研究

采用等体积浸渍法制备了MxOy(M表示V、Mn、Cu、Fe)/碳纳米管(CNTs)4种催化剂,用BET法、透射电子显微镜(TEM)和傅立叶红外光谱(FTIR)进行结构表征,并对其低温选择性催化还原(SCR)NO性能进行了考察和对比。结果表明,在NO为1248mg/m3、NH3为707mg/m3、O2为5%(体积分数)、气体总流量为700mL/min、反应温度为353～513K的条件下,不同催化剂存在不同的最佳活性温度,V2O5/CNTs催化剂在473K的较低温度下NO转化率达到最大,为82.9%;各催化剂活性均随着O2含量的增加先升高后降低,且变化幅度相似;在20～160min时,各催化剂活性随着反应时间的变化基本保持不变;催化剂活性均随氨氮比(NH3/NO)的增大先升高后降低,最佳NH3/NO为1.0(体积比)。     

CuCoOx／TiO2催化氧化NO性能研究

采用浸渍法制备了CuCoOx／TiO2催化剂,考察了焙烧温度、反应温度、氧含量、NO浓度和空间速度对催化剂催化氧化NO性能的影响,并考察了催化剂的抗硫抗水性能。XRD、TPR和BET分析表明,350℃焙烧的催化剂具有CuCo2O4尖晶石结构,比表面积大,对NO的氧化效果好。在空速为5000h^-1,NO进口浓度500mg／m^3,含氧量10％的条件下,反应温度300℃时NO转化率可达79．5％,250℃时NO转化率接近50％。该催化剂具有良好的单独抗SO2、抗H2O毒化性能,H2O和SO2同时存在时很快失活。该催化剂可用于不同时含H2O和SO2的含NO气体催化氧化后再吸收处理。     

催化臭氧氧化处理对氯苯酚的研究

采用臭氧氧化法处理对氯苯酚溶液,研究了pH、温度、气体流量和对氯苯酚初始浓度等因素对处理效果的影响.反应体系pH越高,越有利于氧化反应.用自制的载有Fe,Co,Mn氧化物的活性炭纤维(ACF)催化剂进行催化臭氧氧化对氯苯酚的实验.结果表明,Fe/ACF显示了较好的催化性能和活性.通过在反应体系中加入一定量的羟基自由基猝灭剂,初步探讨了其催化机理,即催化剂和臭氧反应生成了氧化性极强的羟基自由基.     

CuO(-CeO_2)/SBA-15对萘氧化的催化活性及CO_2选择性研究

通过浸渍法制备CuO/SBA-15和CuO-CeO2/SBA-15两种介孔材料催化剂,采用BET、XRD、TPR和XPS等对催化剂进行表征,重点考察催化剂对萘氧化反应的催化活性及对产物CO2的选择性。BET、XRD和XPS等实验结果表明CuO高度分散于介孔分子筛SBA-15中,CeO2可促进CuO在载体上的分散,同时能降低催化剂的TPR还原温度。活性测试结果表明CuO/SBA-15对萘氧化反应的催化活性较高,但是催化氧化的CO2选择性较低,温度在380℃时CO2的生成率仅为60%左右;CeO2的添加不仅提高了CO2的生成率,15%CuO-15%CeO2/SBA-15在325℃使CO2生成率达到99%,而且CeO2增强了催化剂的稳定性。     

负载V2O5-WO3／TiO2掺炭纤维脱除烟气中Hg^0

通过固定床实验系统研究烟气脱除零价汞的实验,首先研究了滤袋常用的聚苯硫醚（polyphenylene sulfide,PPS）以及活性炭纤维（activated carbon fiber,ACF）在不同温度、不同气体组分下负载V2O5-WO3／TiO2催化剂,对模拟燃煤烟气中零价汞（Hg^0）的脱除效果。然后对比研究了活性炭纤维协同滤袋常用纤维负载催化剂后,对模拟燃煤烟气中Hg^0的脱除性能。结果表明,在汞蒸气人口浓度为50μg／m^3,纯N2气氛下,当温度为25℃时,两者脱除率均能达到99％,当温度为200℃,负载催化剂的活性炭纤维脱除率在30％左右,PPS纤维仅为10％左右。在200℃情况下,模拟烟气的组分为N2＋O2时,2种纤维的Hg^0脱除率提高了10％～20％,当在混合气体中添加0．01％。后,负载催化剂的PPS纤维Hg^0脱除率能达到80％,活性炭纤维Hg^0脱除率能达到98％。当温度为200℃,模拟烟气的组分为N2＋O2＋HCl时,不同性能掺炭纤维负载催化剂后Hg^0脱除率在69％～95％范围之间变化,其中PPS掺炭纤维对Hg^0脱除效率最高达到95％,因此,负载V2O5-WO3／TiO2催化剂的PPS掺炭纤维能在高温烟气中保持较高的Hg^0脱除率。     

CuO-CeO_2/AC吸附燃煤烟气中元素汞的实验研究

通过活性炭负载CuO和CeO2来制备吸附剂,采用固定床吸附方式,在不同反应条件下对吸附剂的吸附性能进行测试,筛选出去除效率最好的吸附剂,并通过BET和XRD对吸附剂的理化性质进行分析。结果表明,CuO和CeO2的加入大大改变了原活性炭的比表面积和孔结构,改善了活性炭的吸附性能。CuO-CeO2/AC中CuO和CeO2质量比不同,对汞的去除效率也不同,在1∶2时去除效率最好;CuO-CeO2/AC中所负载的CuO和CeO的总量为5%时,能大大促进汞的吸附效率,增长有效吸附时间;CuO-CeO2/AC对汞的吸附性能随反应温度的增加呈先增加后减小的趋势,在80℃时达到最大值。     

过渡金属浸渍改性ACF去除H_2S研究

为探讨活性炭纤维（ACF）去除恶臭气体H2S的性能,采用过渡金属浸渍改性ACF吸附H2S,揭示出改性ACF前后吸附H2S的性能差异及浸渍剂的浓度和种类对ACF吸附性能的影响。结果表明,通过过渡金属改性后的ACF吸附性能有显著提高,对H2S吸附是物理吸附和化学吸附共同作用的结果,改性后的ACF硫容量大小依次为：5%硝酸铜改性ACF〉5%硝酸钴改性ACF〉5%硝酸锰改性ACF。不同浓度浸渍剂改性后的ACF吸附H2S性能有所不同,硫容量呈现出随着浓度升高先增大后减小的趋势。不同浸渍剂改性后的ACF吸附穿透曲线也不同,穿透时间依次为：TCu-ACF〉TCo-ACF〉TMn-ACF。混合金属溶液改性ACF吸附H2S,5%硝酸铜-3%硝酸钴溶液改性ACF吸附性能最佳,硫容量可达166.7 mg/g;而5%硝酸铜-3%硝酸钴-1%硝酸锰溶液改性的ACF效果最差,硫容量仅为83.3 mg/g。     

Catalytic destruction of pentachlorobenzene in simulated flue gas by a V2O5-WO3/TiO2 catalyst

Pentachlorobenzene (PeCB) in simulated flue gas was destructed by a commercial V₂O₅-WO₃/TiO₂ catalyst in this study. The effects of reaction temperature, oxygen concentration, space velocity and some co-existing pollutants on PeCB conversion were investigated. Furthermore, a possible mechanism for the oxidation of PeCB over the vanadium oxide on the catalysts was proposed. Results show that the increase of gas hourly space velocity (GHSV) and the decrease of operating temperature both resulted in the decrease of PeCB removal over the catalyst, while the effect of the oxygen content in the range of 5-20% (v/v) on PeCB conversion was negligible. PeCB decomposition could be obviously affected by the denitration reactions under the conditions because of the positive effect of NO but negative effect of NH₃. The introduction of SO₂ caused the catalyst poisoning, probably due to the sulfur-containing species formed and deposited on the catalyst surface. The PeCB molecules were first adsorbed on the catalyst surface, and then oxidized into the non-aromatic acyclic intermediates, low chlorinated aromatics and maleic anhydride.     

负载型Mn-Ce／TiO2催化剂的制备及其低温脱硝活性

以成型TiO2作为载体,通过浸渍法制备了Mn-Ce／TiO2低温SCR催化剂,并系统研究了制备方法、煅烧条件、活性组分担载量、Mn含量等参数对催化剂催化还原NO性能的影响。结果表明,煅烧温度的升高会促使活性组分结晶度的提高,从而引起催化活性的降低,在500℃和600℃下所得Mn-Ce／TiO2催化剂活性组分为无定型态,表现出较高的脱硝活性。活性组分担载量的增加有利于催化活性的提高。Mn含量对Mn-Ce／TiO2催化剂的活性有较大影响,当Mn／（Mn＋Ce）摩尔比为40％和85％时,催化剂活性最高。     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂选择性催化氧化（SCO）NO的影响。结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复。FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定影响,但不影响催化剂在250℃下催化活性的恢复。SO2、H2O和NO的竞争吸附与SO2和NO2的铅室反应是影响催化剂活性的主要原因。