氮掺杂活性炭催化湿式氧化—Ca(OH)_2沉淀工艺去除草甘膦废水中的磷

用30%(w)H_2O_2溶液氧化处理活性炭(AC),再以三聚氰胺为含氮前驱体经高温处理制得氮掺杂AC催化剂。采用催化湿式氧化(CWO)法去除草甘膦废水中的有机磷(OP),将其彻底氧化降解为PO_4~(3-),再利用Ca(OH)_2沉淀法去除总磷(TP)。表征结果显示:氮掺杂改性可在AC表面形成多种含氮碱性官能团,从而提高其对OP的催化氧化活性。实验结果表明:在温和的工艺条件下(130℃,1 MPa),该催化剂对不同来源废水的OP去除率均高于90%;当m(Ca(OH)_2)∶m(TP)为20时,Ca(OH)_2沉淀可有效去除CWO出水中的TP,最终出水TP质量浓度小于5 mg/L,可有效缓解后续生化系统除磷的压力。     

介孔分子筛SBA负载CuO纳米颗粒去除H2S

采用超声波辅助浸渍法制备了一种新型SBA-15负载CuO纳米颗粒的复合介孔材料(SC),使用氮吸附、XRD、透射电子显微镜、电感耦合等离子体发射光谱、X射线光电子能谱等方法对SC进行了表征。并考察了SC对H2S的去除效果。研究结果表明:SC仍为介孔材料,超声处理会使CuO纳米颗粒更均匀地分散在主体材料孔道内;SC具有六角形长程有序性,说明辅以超声处理的浸渍方法可维持介孔材料的高度有序性;CuO纳米颗粒主要存在于载体孔道内;脱硫反应后的试样(SC-E)仍保留六角形特征,与SC相比介孔有序性降低;当Cu质量分数为3.23%时,SC的H2S穿透吸附量高达278mg/g。     

活性炭负载铈催化剂的制备及其催化性能

采用浸渍法以活性炭(AC)为载体负载CeO2制备了Ce/AC催化剂,考察了AC材质和Ce负载量(Ce与AC的质量比,下同)对Ce/AC催化剂催化臭氧氧化邻苯二甲酸二甲酯(DMP)效果的影响.实验结果表明,以椰壳AC为载体的催化剂催化性能好,Ce的最佳负载量为0.2%.Ce/AC催化剂催化臭氧氧化DMP 60 min后,DMP去除率达99%,TOC去除率达68%;Ce/AC催化剂催化臭氧氧化对氯苯甲酸(P-CBA)60 min后,P-CBA去除率达94%,TOC去除率达64%,均明显好于以AC为催化剂催化臭氧氧化和单独臭氧氧化效果.吸附动态实验结果表明,Ce/AC催化剂具有较好的稳定性,反应780 min后DMP去除率稳定在71%左右.     

海藻酸钠-聚乙烯醇-聚乙二醇复合膜的制备及其对Cu~(2+)的吸附

采用聚乙烯醇(PVA)、聚乙二醇(PEG)对海藻酸钠(SA)进行改性,制备了一种新型高效SA-PVA-PEG复合膜。研究了该复合膜对Cu2+的吸附效果。用IR和SEM等手段对复合膜进行了表征。表征结果显示,复合膜内部存在孔状结构,有利于吸附Cu2+。实验结果表明:在初始Cu2+质量浓度50 mg/L、复合膜加入量1 g/L、废水pH=5、吸附温度30℃、吸附时间60 min的最佳条件下,吸附率最高可达90.1%,吸附量达25.3 mg/g;复合膜吸附Cu2+的动力学过程可用二级动力学方程和Elovice方程进行拟合,吸附过程符合Langmuir单层吸附理论。采用浓度为1 mol/L的HCl溶液对吸附后的复合膜进行解吸,当解吸时间为2 min时,解吸率可达80.0%。     

复合顺序对三维花状TiO_2-FeOOH复合材料吸附及光催化性能的影响

以TiCl_4为钛源、Fe(NO_3)3·9H_2O为铁源,采用分子自组装法在活性炭表面制备了不同复合顺序的TiO_2-FeOOH复合材料,研究了其对甲基橙的吸附和光催化性能。实验结果表明,TiO_2-FeOOH复合材料由锐钛矿TiO_2和α-针铁矿复合层组成,并呈直径为200~300 nm的三维花状多级结构,这种独特的多级结构有利于实现吸附与光催化的协同作用。UV-Vis吸收光谱显示TiO_2与FeOOH的复合减小了TiO_2的禁带宽度,但TiO_2/FeOOH/AC、TiO_2/FeOOH/AC和TiO_2/AC对质量浓度为10 mg/L的甲基橙溶液处理6 h后,溶液脱色率分别为78.8%,33.9%,57.5%,表明复合顺序对TiO_2-FeOOH复合材料的界面电子传递过程及光催化性能有重大影响。     

磁性活性炭催化臭氧氧化降解水中甲基橙

通过浸渍法制备了钕铁硼磁性活性炭(Nd Fe B/AC),采用SEM和VSM技术对其进行了表征,并将其作为非均相催化剂用于臭氧氧化降解水中甲基橙(MO)。表征结果显示:Nd Fe B/AC具有硬磁特性;当m(Nd Fe B)∶m(AC)=1∶2时,其比饱和磁化强度和比剩余磁化强度分别为15.9 A·m2/kg和6.0 A·m2/kg,矫顽力可达104.5k A/m。实验结果表明:在Nd Fe B/AC投加量为3.0 g/L、初始溶液p H为5.0、初始MO质量浓度为20 mg/L、臭氧质量浓度为15.0 mg/L、室温的条件下反应40 min,MO降解率达93.9%,显著优于投加AC的64.4%;AC和Nd Fe B/AC催化臭氧氧化降解MO的反应过程均遵循一级动力学规律,且Nd Fe B/AC的反应速率常数为AC的近3倍。     

改性生物炭对Ni~(2+)和Cu~(2+)的吸附

以废弃松木屑为原料制备了生物炭,采用六亚甲基四胺(HMTA)和/或CO2对其进行改性,并将其用于水中Ni2+和Cu2+的吸附。表征结果显示,以HMTA和CO2共同改性的生物炭BC1的表面积最小但表面含氧官能团含量最高。实验结果表明:生物炭经改性后,其吸附性能明显提高,且以BC1为最优;在不调节溶液p H、初始重金属离子质量浓度为50 mg/L、吸附剂加入量分别为2.0 g/L和1.0 g/L、吸附时间分别为360 min和240 min的优化条件下,BC1对Ni2+和Cu2+的去除率分别达到99.81%和95.88%;改性生物炭对Ni2+和Cu2+的吸附过程可以用Langmuir等温吸附模型来描述,而其吸附动力学具有拟二级动力学方程特征。     

氮掺杂活性炭催化湿式氧化—Ca（OH）2沉淀工艺去除草甘膦废水中的磷

用30%（w）H₂O₂溶液氧化处理活性炭（AC）,再以三聚氰胺为含氮前驱体经高温处理制得氮掺杂AC催化剂。采用催化湿式氧化（CWO）法去除草甘膦废水中的有机磷（OP）,将其彻底氧化降解为PO₄^3-,再利用Ca（OH）₂沉淀法去除总磷（TP）。表征结果显示：氮掺杂改性可在AC表面形成多种含氮碱性官能团,从而提高其对OP的催化氧化活性。实验结果表明：在温和的工艺条件下（130 ℃,1 MPa）,该催化剂对不同来源废水的OP去除率均高于90%;当m（Ca（OH）₂）∶m（TP）为20时,Ca（OH）₂沉淀可有效去除CWO出水中的TP,最终出水TP质量浓度小于5 mg/L,可有效缓解后续生化系统除磷的压力。     

γ-Al_2O_3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al_2O_3作为载体,先后负载CeO_2,MnC_2O_4,Fe(NO_3)_3,CrO_3,Ni(NO_3)_2,NH_4VO_3等多种金属组分制备γ-Al_2O_3负载多金属复合催化剂,并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示:Fe,Mn,Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N2选择性;γ-Al_2O_3对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明:各金属化合物的最佳加入量为w(MnC_2O_4·2H_2O)=2 0%,w(Fe(NO_3)_3·9H_2O)=1 5%,w(CrO_3)=10%,w(Ni(NO_3)_2·6H_2O)=5%,w(NH_4VO_3)=10%,w(CeO_2)=5%,w(γ-Al_2O_3)=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al_2O_3负载多金属复合物为催化剂,在脱硝反应温度为205℃的条件下,NO转化率为96.7%;γ-Al_2O_3负载多金属复合催化剂经5次重复使用,NO转化率仍可稳定在94%左右。     

石墨相氮化碳协同UV-H_2O_2光催化降解亚甲基蓝

以三聚氰胺为前驱体,经热解—回流法制备了石墨相氮化碳(g-C3N4),采用XRD、FTIR、SEM、EDS、PL等技术对g-C_3N_4进行了表征。研究了g-C_3N_4在UV-H_2O_2体系中对废水中亚甲基蓝(MB)的光降解效果。实验结果表明,UV+g-C_3N_4催化剂+H_2O_2体系能协同降解MB,在初始MB质量浓度为20 mg/L、初始废水p H为5、废水体积为250 mL、g-C_3N_4加入量为0.10 g、H_2O_2浓度为0.4 mmol/L、反应温度为25℃的优化工艺条件下,紫外光照射70 min时MB脱色率达98.32%。g-C_3N_4催化剂具有较好的重复使用性能,使用5次后MB脱色率仍保持在95.10%。     

γ-Al2O3负载多金属复合催化剂选择性催化还原烟气脱硝

以γ-Al₂O₃作为载体,先后负载CeO₂,MnC₂O₄,Fe（NO₃）₃,CrO₃,Ni（NO₃）₂,NH₄VO₃等多种金属组分制备γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂,并用于模拟烟气的选择性催化还原脱硝。通过SEM和XRD技术对催化剂进行了表征。表征结果显示：Fe,Mn,Cr的添加能增加催化剂的低温催化活性、提高催化剂的N₂选择性;γ-Al₂O₃对活性金属氧化物的负载效果良好。实验结果表明：各金属化合物的最佳加入量为 w（MnC₂O₄·2H₂O）=20%,w（Fe（NO₃）₃·9H₂O）=15%,w（CrO₃）=10%,w（Ni（NO₃）₂·6H₂O）=5%,w（NH₄VO₃）=10%,w（CeO₂）=5%,w（γ-Al₂O₃）=35%;以在最佳正交实验条件下制得的γ-Al₂O₃负载多金属复合物为催化剂,在脱硝反应温度为205 ℃的条件下,NO转化率为96.7%;γ-Al₂O₃负载多金属复合催化剂经5次重复使用,NO转化率仍可稳定在94%左右。     

次氯酸钙溶液的脱硫脱硝特性

采用Ca(ClO)2溶液在高效反应瓶中与模拟烟气进行脱硫脱硝实验,考察了模拟烟气中SO2和NOx的去除效果,以动力学为理论基础研究了Ca(ClO)2的脱硫脱硝性能。实验结果表明:在模拟烟气中SO2,NO,NO2的质量浓度分别为3700,1300,820 mg/m^3及Ca(ClO)2溶液浓度为0.35 mol/L的条件下,SO2去除率达到100%,NOx去除率达到67%。脱硫过程中吸收液中的ClO-是100%脱硫率的保障。Ca^2+吸收SO2的反应速率呈现一级反应的特征。得到的脱硫产物CaSO4·2H2O达到了工业石膏的品质要求。同时脱硫脱硝时NOx和SO2具有协同作用。     

离子液体改性活性炭对芳香烃的吸附性能

采用浸渍法和嫁接法分别将1-丁基-3-甲基咪唑双三氟甲烷磺酰亚胺盐（[Bmim]TFSI）、丙基三辛基鏻四氟硼酸盐（[P（C₃H₇）（C₈H₁₇）₃]BF₄）和丙基三辛基鏻双三氟甲烷磺酰亚胺盐（[P（C₃H₇）（C₈H₁₇）₃]TFSI）负载于活性炭上。对产物进行了热重和孔结构分析,并以气相甲苯和二甲苯为代表物,研究了其对芳香烃的静态和动态吸附性能。研究结果表明：活性炭经离子液体改性后,能显著提高其对芳香烃的吸附性能;其中 [P（C₃H₇）（C₈H₁₇）₃]TFSI和[P（C₃H₇）（C₈H₁₇）₃]BF₄）浸渍改性活性炭的甲苯静态吸附量较大,分别为782 mg/g和777 mg/g （25 ℃,0.1 MPa）;[P（C₃H₇）（C₈H₁₇）₃]BF₄浸渍改性活性炭对于3种二甲苯异构体的吸附量最大,且排序依次为邻二甲苯>间二甲苯>对二甲苯。吸附动力学研究表明,在较高的甲苯初始浓度和较低的气体流量下,[P（C₃H₇）（C₈H₁₇）₃]TFSI浸渍改性活性炭具有更好的吸附性能。     

纳米FeVO_4的制备及其可见光下降解甲苯的性能

以Fe(NO3)3或FeCl3作为铁源,采用水热法制备了纳米FeVO4光催化剂,通过XRD、SEM、DRS等手段表征了所合成FeVO4的物相、表面形貌及光学性质,研究了其可见光下光催化降解甲苯的性能。表征结果显示:FeVO4平均晶粒尺寸约为75 nm,为棒状;FeVO4在可见光区域(λ400 nm)表现出较高的吸光性,其吸光区域可红移至约600 nm;以FeCl3为铁源,水热反应3 h制备的FeVO4的禁带宽度为2.1 e V;以Fe(NO3)3为铁源制备的FeVO4的比表面积(74.70 m2/g)大于以FeCl3为铁源制备的FeVO4的比表面积(67.72 m2/g)。在初始甲苯质量浓度为494 mg/L、FeVO4为光催化剂、反应4 h的条件下,甲苯降解率达62%。甲苯降解最终产物为CO2和H2O。     

整体式催化剂选择性催化氧化硫化氢

在堇青石蜂窝陶瓷基体上分两步涂覆了SiO₂和TiO₂两种涂层,再通过浸渍法制备了V₂O₅/TiO₂-SiO₂/堇青石整体式催化剂。采用BET、XRD、XRF、SEM和H₂-TPR等方法对催化剂进行了表征,并对催化剂的H₂S选择性催化氧化活性进行了评价。结果表明：V₂O₅负载量为20%（w）时,催化剂的活性最好;在反应温度180 ℃、空速3 000 h^-1、V（O₂）∶V（H₂S）=0.5的条件下,转化率达96.94%,硫产率达95.41%。在40 h的稳定性试验过程中,转化率稳定在96%左右,硫产率稳定在94%左右,催化剂的稳定性较好。与传统颗粒状催化剂相比,该整体式催化剂更具工业应用前景。     

超声辅助沉淀法制备γ-Bi_2MoO_6及其光催化性能

以Bi(NO3)3·5H2O和(NH4)6Mo7O24·4H2O为原料,采用超声辅助沉淀法制备了纳米可见光催化剂γ-Bi2Mo O6,用XRD,SEM,UV-Vis技术对其进行了表征,并以罗丹明B为目标降解物,考察了γ-Bi2Mo O6的可见光催化性能。表征结果显示,产物为高纯度正交结构的纳米γ-Bi2Mo O6,分散性良好。光催化实验结果表明:超声辅助沉淀法制备的γ-Bi2Mo O6的可见光催化活性优于普通沉淀法制备的产品;以超声辅助沉淀法制备的γ-Bi2Mo O6为光催化剂,在初始罗丹明B质量浓度为10 mg/L、初始溶液p H为7.2、γ-Bi2Mo O6加入量为10 g/L的最优条件下,反应180 min时的罗丹明B降解率达到97.48%。     

活性炭吸附黏胶纤维生产废气中的CS2

分别采用静态吸附和柱穿透吸附研究了活性炭对黏胶纤维生产废气中CS₂的吸附性能,考察了温度、水蒸气含量和预吸附H₂S时间对活性炭吸附CS₂效果的影响。实验结果表明：活性炭静态吸附CS₂的吸附等温线可用D-R方程很好地拟合,吸附温度升高,活性炭对CS₂的吸附量降低;Y-N方程能很好地拟合CS₂在活性炭上的柱吸附穿透过程,吸附温度升高,CS₂在活性炭上的吸附穿透时间缩短;进气水蒸气含量增大,吸附穿透时间缩短;预吸附H₂S时间延长,活性炭对CS₂的吸附穿透时间缩短;脱附温度升高,CS₂脱附率和脱附速率均加快。     

微波强化CWPO工艺CuO_x-CeO_2/GAC催化剂的制备及其对二甲亚砜的降解

以颗粒活性炭(GAC)为载体、铜为活性组分、铈为助剂组分、草酸钠为沉淀剂,采用浸渍焙烧法制得CuO_x-CeO_2/GAC催化剂。以H_2O_2为氧化剂,微波强化催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)处理二甲亚砜(DMSO)初始质量浓度为1 000 mg/L的废水,处理3 min后DMSO去除率达93.8%。催化剂第7次使用时DMSO去除率仍保持在75%以上。初始废水pH在3~9范围内,DMSO去除率均在85%以上。助剂Ce的加入提高了催化剂表面活性组分的分散性和稳定性,使催化剂的活性稳定性和使用寿命显著提高。