太阳能热催化二氧化碳转化机理研究进展

太阳能热催化还原技术是二氧化碳资源化的重要技术路线，不同催化剂可实现CO₂向CO、CH₄、HCOOH、MeOH和合成气的转化。转化过程中光激发热电子及处于一定热环境中的热力系统的状态同时受到光热转化效率、材料选择性以及系统结构和工作参数的影响，直接决定了系统的转化效率。本文分析了热驱动二氧化碳催化转化相关的科学技术问题、挑战和需求，系统总结了二氧化碳热化学转化过程的反应热力学和动力学机制，以及新型反应器研发方面的重大进展。指出了考虑入射能量光谱特性与光热催化剂匹配能够实现低能量输入条件下的高转化率和高选择性，通过二氧化碳加氢生产C₁₊和C₂₊燃料能够有效扩大太阳能光热耦合利用规模并使之与化学工业接轨，具有重要的研究价值和广阔的应用前景。     

CO2与NO-2/NO-3电催化合成尿素研究进展

CO₂的过度排放是21世纪人类面临的最大环境问题之一，严重威胁人类社会的可持续发展。在各种实现碳捕集和转化的方法中，通过电催化方法将CO₂转化为高值附加产品能有效缓解环境保护和工业生产的压力，提高碳资源的利用率，助力实现碳中和目标。相较于在高温高压条件下实现工业尿素合成，电催化共还原CO₂与NO^-₂/NO^-₃生产尿素反应条件温和、能耗低、二次污染小，是一种具有工业化应用前景的CO₂利用方式。本论文综述了CO₂与NO^-₂/NO^-₃电催化合成尿素的研究进展，重点从催化剂的设计合成以及C—N耦合机制两方面讨论了尿素在不同催化剂上的形成过程及其内在机制。设计可以共吸附并还原CO₂与NO^-₃/NO^-₂的材料...     

甲硫醇催化分解的典型活性中心研究进展

本文介绍了催化分解法去除含硫挥发性有机物甲硫醇的研究现状,分析了活性中心及反应/失活机理.基于XPS、H2-TPR等系列表征技术手段,认为活性氧、氧化还原位点和酸碱位点为催化分解甲硫醇的主要活性中心.为解决催化剂中毒问题,建议将催化剂硫中毒转化为碳中毒问题,通过添加不同金属助剂和替换载体来调控活性中心.     

在TiO2催化剂上苯酚光催化氧化反应研究2-多相光催化氧化与直接光解反应的比较

在ＴｉＯ２悬浆体系，中压汞灯作用下，通过苯酚降解过程中总碳浓度变化及二氧化碳生成速度的变化规律，研究了光催化氧化与直接光解反应的不同，并着得比较了当反应条件如催化剂量，气相氧浓度以及光强度变化对两种反应的影响。实验结果证明了两种反应的历程和产物各不相同，多相光催化氧化更有利于有机物分子的降解，而光解作用会引起聚合反应，同时也说明充分利用太阳能不仅是开发光催化水处理技术的重要途径，也是抑制直接光解加     

在TiO_2催化剂上苯酚光催化氧化反应研究2多相光催化氧化与直接光解反应的比较

在ＴｉＯ２悬浆体系，中压汞灯作用下，通过苯酚降解过程中总碳浓度变化及二氧化碳生成速度的变化规律，研究了光催化氧化与直接光解反应的不同，并着重比较了当反应条件如催化剂量、气相氧浓度以及光强度变化对两种反应的影响．实验结果证明了两种反应的历程和产物各不相同．多相光催化氧化更有利于有机物分子的降解，而光解作用会引发聚合反应．同时也说明充分利用太阳能不仅是开发光催化水处理技术的重要途径，也是抑制直接光解加快催化氧化的有效措施．     

柴油机选择性催化还原捕集技术(SDPF)的研究现状与发展趋势

日益严格的柴油机排放法规使得其主要排放污染物氮氧化物（NO_x）和颗粒物（PM）限值进一步降低.目前去除NO_x的主要机外手段是选择性催化还原（SCR）技术,该技术通常在200℃以上才有良好的NO_x转化率,而在柴油机冷起动阶段,SCR入口的排气温度无法达到200℃,NO_x排放控制困难.尽管冷起动时间较短,但该阶段的NO_x排放量占比很高.在严格的排放法规要求下,冷起动阶段的NO_x排放控制日益受到关注.选择性催化还原捕集技术（SDPF）将SCR催化剂涂覆在壁流式颗粒捕集器（DPF）载体上,能够同时去除NO_x和PM.与SCR技术相比,SDPF更加靠近柴油机排气门,NO_x催化还原反应的温度得到有效提高.因此,SDPF成为了提高低温NO_x转化率的关键技术.本文从SDPF结构与原理、载体与催化剂、性能及影响因素、SDPF技术路线等四个方面展开综述.SDPF结构与原理方面,介绍了SDPF的基本结构和化学反应原理,并指出了该技术面临的主要挑战;SDPF载体与催化剂方面,阐述了常见的载体材料、SCR催化剂涂覆、载体结构参数设计和提高载体性能的膜技术,以及钒基、沸石基SCR催化剂的研究进展;SDPF性能及影响因素方面,对SDPF的碳烟氧化性能、NO_x还原性能、尿素混合性能和耐久性能进行了分析,需要重点优化碳烟氧化与NO_x还原之间的竞争性反应;SDPF技术路线方面,介绍了带有SDPF的后处理系统优化,尿素双喷技术、低温NO_x吸附、热管理等技术耦合SDPF能够进一步拓宽后处理系统的温度窗口,是满足未来超低排放法规的后处理技术发展趋势.     

碳负载富氧空位的NiCo2O4用于电催化还原硝酸盐

水体中硝酸盐是一种广泛存在的污染物,因此,开发用于水中硝酸盐还原的高效电催化剂受到广泛关注.采用溶胶-凝胶法耦合硼氢化钠还原法制备了碳负载富氧空位的NiCo₂O_4-x/C电催化剂,并研究其去除硝酸盐的性能.结果发现,在该体系中,耦合导电碳载体可改善半导体型电催化剂导电性,构建氧空位可促使原子H^*生成,最终实现硝酸盐高效还原.NiCo₂O_4-x/C阴极在电流密度为20 mA·cm^-2、pH=7的条件下,可于3 h内去除水中94.8%的NO₃^--N,相较于NiCo₂O₄及NiCo₂O₄/C阴极,NO₃^--N去除率分别提高了36.6%和12.2%.此外,NiCo₂O_4-x/C阴极在连续5次还原硝酸盐过程中性能并未有明显变化.结合掩蔽实验和电子顺磁共振波谱分析证实,NiCo₂O_4-x/C阴极除了可通过直接电子还原硝酸盐外,还可以通过生成原子H^*间接还原硝酸盐.通过对实际废水处理进一步验证其转化硝酸盐的性能,研究表明,NiCo₂O_4-x/C阴极可有效去除焦化废水生物出水中硝酸盐.     

沸石分子筛催化材料在二氧化碳转化中的应用

开发高效的CO₂化学转化和利用技术是推动碳捕集利用(CCU)技术快速发展的关键，对我国实现双碳战略目标具有重要意义。沸石分子筛是一种具有规整微孔结构、高结晶度以及高水热稳定性的无机材料，在CO₂化学转化领域有着广泛的应用前景。本文介绍了当前沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域的应用研究进展，重点介绍了沸石催化剂在CO₂-CH₄干重整、CO₂加氢以及等离子体驱动CO₂转化方面的最新研究进展。理性设计并可控构筑高性能沸石分子筛催化材料以最大限度地提高CO₂转化效率和产物收率，是未来该领域的研究重点。尽管沸石分子筛催化材料在CO₂转化领域表现出良好的应用前景，但仍有很多方面值得深入开展研究：1)在CO₂直接加氢制C⁺₂碳氢化合物(如芳烃)体系中，沸石分子筛的催化性质有着非常关键的作用，如何有效合成并调控沸石的酸性位点，是提高目标产物选...     

碳基催化剂低温选择性催化还原氮氧化物的研究进展

氨选择性催化还原（SCR）技术广泛应用于固定源氮氧化物污染控制，该技术的核心是催化剂。目前，研制具有低温活性的催化剂是国内外该领域的热点。文章综述了活性炭、活性炭纤维、碳成型物为载体的催化剂，以氨为还原剂，低温选择性催化还原锅炉烟气氮氧化物（NOx）的研究现状，并对该技术的发展做了展望，特别提出了碳的另一同素异性体碳纳米管在低温选择催化还原NOx上的应用前景。     

硅铝比和NiO对ZSM-5协同低温等离子体降解甲苯的影响

研究了不同硅铝比的ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛协同低温等离子体技术对甲苯降解性能的影响.以Ni O(Nickel Oxide)为活性组分,采用浸渍法对ZSM-5分子筛进行改性,利用氮气吸附脱附(BET)、X射线衍射仪(XRD)、X射线光电子能谱分析(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)、Toluene程序升温脱附(Toluene-TPD)等技术表征样品的物理化学性质.考察了硅铝比对ZSM-5与Ni/ZSM-5分子筛体系中甲苯的吸附性能,研究了不同放电电压下硅铝比对甲苯降解率、碳平衡及二氧化碳选择性的影响,并采用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了催化剂表面的有机产物.结果表明:硅铝比不但影响分子筛本身的物理化学特性(比表面积、氧化还原性能、表面酸性、疏水性等),还会影响Ni的负载形态和方式,更高的硅铝比与Ni O的负载能促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡和二氧化碳选择性.     

生物标志物碳同位素组成与富营养化关系研究

以云贵高原富营养化湖泊滇池湖心柱状沉积物(高63 cm)作为研究对象,在对滇池富营养化历史、有机质来源等前期研究基础上,以沉积物中脂肪烃、脂肪酸和脂肪醇等生物标志物分子碳同位素组成为主要研究对象,对比讨论了富营养化过程对主要生物标志物分子碳同位素组成的影响,探讨了水体重度富营养化状态后主要生物标志物分子碳同位素组成的变化规律。研究结果表明,滇池富营养化过程主要影响了藻类源、挺水和漂浮植物源脂肪烃、脂肪醇的分子碳同位素组成,由于富营养状态下水体微生物数量明显增加,结合态和游离态长链脂肪酸中厌氧菌源二次脂肪酸占比增加,导致长链脂肪分子碳同位素组成变化明显。     

典型塑料与生物质废弃物的共热解技术及高值化利用

塑料和生物质废弃物量大面广.在碳中和背景下，共热解技术被认为是将塑料和生物质高质转化和高值化利用的一个有前途的途径，是经济模式由“线性”转化为“闭环”从而实现环境可持续发展的重要转变之一.本文以“用后即弃”的聚对苯二甲酸乙二醇酯塑料为代表，梳理了生物质与塑料共热解过程中的协同效应、影响协同效应的因素、共热解产物的高值化利用和共热解技术的环境意义，并对共热解技术在塑料和生物质废弃物资源化处置中的科学难题、技术瓶颈、政策缺失等进行展望.结果表明：相较于塑料或生物质单独热解，共热解可以显著降低热解过程中的能耗，提高热解产物的产量和品质.塑料和生物质废弃物在共热解过程中的协同效应是由于富氢塑料作为“氢库”向富氧生物质供氢，提高生物质热解产生的自由基的稳定性，促进共热解反应的彻底进行.原料类型及掺混比、热解温度、热解速率和催化剂的加入均对共热解的协同效应和产物分布产生显著影响，调整共热解技术中原料配比和热解条件可选择性制备目标产物.共热解产物包括生物质炭、生物油和热解气等，共热解显著提高生物质炭孔隙结构和稳定性，增强其固碳和减排性能；此外，共热解能够增强热解气和生物油的热值和稳定性，综合提高热解...     

掺杂镍的纳米铁及其转化产物—FeOOH耦合去除对氯硝基苯及其还原产物效能与机制

以掺杂了Ni的纳米铁及其转化产物耦合去除对氯硝基苯及其脱氯产物,探讨了耦合去除的效能、历程和机制.结果表明,m（Ni）/m（Fe）分别为8%和12%的纳米铁/镍（n-Fe/Ni）不仅能在20 min内将对氯硝基苯的硝基还原产物—对氯苯胺近乎100%脱氯还原为苯胺,而且在反应36 h后,其转化产物可将苯胺的浓度降至接近于0 mg·L^-1. X-射线衍射和透射电镜的表征结果表明,反应8 h后,Fe（0）主要被氧化为板条状纤铁矿（γ-FeOOH）和针状的针铁矿（α-FeOOH）.耦合去除历程与机制为：Fe（0）提供电子使对氯硝基苯被还原为对氯苯胺,其腐蚀产物H₂在Ni催化下解离为活性氢原子（H*）.H*进攻对氯苯胺的C—Cl键使其脱氯还原为苯胺,苯胺随后被Fe（0）的转化产物α/γ-FeOOH吸附固定,从而使对氯硝基苯及苯胺从水中彻底去除.     

低温等离子体-催化协同净化有机废气研究进展

低温等离子体-催化协同净化技术是一种理想的环境污染治理技术,催化剂的加入可有效地提高废气治理的净化效果和二氧化碳的选择性,减少副产物的产生,并进一步降低能耗。分析了低温等离子体-催化协同净化有机废气的协同作用机理,阐述了反应器结构、催化剂参数、电参数以及工艺参数等对反应器性能的影响,并指出今后研究的发展方向。     

二氧化钛光催化降解甲基丁基醚

为了减少汽油燃烧时一氧化碳和碳氢化合物的排放量，在汽油中混入一定量的甲基丁基酸。最近10年中，美国这种汽油的生产量大幅增长，在多数州被污染的地下水中，能检出500ppm的甲基丁基醚。甲基丁基醚很难使用一般的生物降解法去除。ReynaldoD．Barreto报道了采用TiO2光催化降解法除去甲基丁基醚。使甲基丁基醚在催化剂二氧化钛、氧气和近紫外光作用下产生直接光分解，反应的速度常数为1．2×10－3s－1，一次降解的中间产物为TBF、TBA、AC。三者在催化剂的作用下都易被分解，经10小时反应后，有35％的碳转化为二氧化碳。二氧化钛光催…     

硫和甘油的高值化利用研究团队简介

<正>硫和甘油的高值化利用研究团队于2019年9月获批广东石油化工学院重点培育科研团队,共有成员8名,均具有博士学位,其中教授3人,副教授1人。团队带头人谭华教授是新加坡国立大学理学博士,德国洪堡学者,华北电力大学(北京)兼职研究生导师,华南理工大学兼职硕士生导师;已发表SCI论文30余篇,被引超1000次,获授权发明专利1项;参与国家基金项目1项,主持省部级项目3项,横向项目2项。团队主要研究领域和内容包括:(1)生物质分子的催化转化。主要面向国家能源战略需求,以可再生生物质及平台化合物为原料,以高附加值化学品为目标,通过设计高性能金属催化剂,以及从新催化合成路线等角度出发,借助量子化学计算,研究生物质分子的催化转化中的关键科学问题和技术。(2)二氧化碳的催化转化。针对石化生产过程中排放的二氧化碳,通过将催化生物质产氢、电解水产氢等绿色制氢技术、二氧化碳捕获以及催化还原转化技术相结合,实现低成本的液相或气相二氧化碳转化,获取甲酸、低碳醇、低碳烃和芳烃等高值化学品或液体燃料,为石化碳减排和碳资源化利用提供理论和技术支撑。(3)单质硫及硫化物的高值精细化利用。石油初加工中脱硫过程得到的主要产品是单质硫,而当前石化企业利用单质硫开发精细化学品的技术比较薄弱,团队通过合成的手段,把单质硫完全转换成精细有机化工中间体,如:噻吩类化合物、噻唑类化合物、磺基化合物、硫醇和硫醚等含硫医药中间体,这不仅能解决大量硫堆积的问题,也可为二氧化硫和硫化氢等含硫废气的利用提供借鉴的方法。     

基于系统动力学的中国碳减排路径模拟

通过分析二氧化碳排放影响因素之间作用关系与碳减排的主要路径,构建二氧化碳排放系统动力学模型。在此基础上,通过调控供给侧经济增长速度、能源结构和产业结构要素,预测四种不同情景方案对二氧化碳排放的影响,以进一步探讨二氧化碳排放主要部门减排贡献。结果表明：四种方案的二氧化碳净排放量增长趋势逐年变缓,在二氧化碳净排放量达到峰值后,调整经济增速、改善能源结构和优化产业结构继续为碳减排发挥积极作用,相比于经济增速和产业结构调整,能源结构改善的减排贡献度更高。在综合调控经济增速、能源结构和产业结构的方案下,中国二氧化碳净排放量2024年将达到高峰值104.45亿t,2058年实现碳中和,这与现实情况更加吻合。未来若能抓住经济、能源、产业低碳转型的良好机遇,并进一步加强各部门的减排努力,中国二氧化碳净排放量有望2025年前达峰,2060年前实现碳中和。     

La_(0.9)Ce_(0.1)NiO_3钙钛矿型催化剂四效催化性能的研究

采用溶液燃烧法制备了钙钛矿型催化剂La_(0.9)Ce_(0.1)NiO_3,用于净化柴油车尾气中的碳烟颗粒、氮氧化物、CO和烃类物质,利用XRD方法对催化剂进行了表征,并从催化剂活性评价、碳烟颗粒催化转化效率和催化剂对硫的耐久性三方面考察了催化剂对柴油车尾气的四效催化活性评价结果。实验结果表明制备的催化剂存在明显的钙钛矿结构,且NO最大转化率为25.03%,碳烟起燃温度为235℃C_3H_6的完全转化温度为418℃,并且对硫有较好的耐久性。     

煤制油工艺及煤制油残渣综合利用综述

为了缓解我国高度依赖石油进口带来的风险,发展将煤炭通过科学手段转化为石油的煤制油工艺,是缓解石油和天然气供需矛盾的现实手段。煤制油残渣是煤制油工业的主要污染产物,妥善解决煤制油残渣是实现煤制油工艺绿色发展的重要组成部分。综述了目前国内最普遍的4种煤制油技术并分析其各自优缺点。并对不同煤制油工艺产生的残渣进行分类,对其组成结构和物化性质进行总结,并在此基础上选择煤直接液化残渣,阐述了其利用技术研究进展,主要包括燃烧、热解、制备沥青产物和其他利用途径4个部分。提出煤制油技术的未来发展趋势是研究煤炭的结构转换过程、更加廉价高效的催化剂及其催化原理、催化剂分离的高通量反应器以及产品分离技术。煤制油残渣的高值化利用方式中,沥青类产物和高性能碳材料具有可观的经济前景和研究价值。     

电解水用非贵金属双功能催化剂研究进展

开发低成本的高效电催化剂取代贵金属基催化剂是实现电化学水解制氢技术规模化应用的有效途径之一。迄今为止,一系列针对阳极和阴极的非贵金属基双功能电催化剂都得到了发展。文章首先介绍了电解水制氢反应的机理和特点、评价电催化剂性能的基本参数和方法;然后讨论了非贵金属双功能电催化剂的最新研究进展,重点讨论了非贵金属硫化物、磷化物以及碳化物等双功能电催化剂;最后讨论了非贵金属双功能电催化剂面临的挑战并进行了展望。