采用Ti/PbO2阳极氧化进行污泥预处理的研究

提高市政污泥脱水性能是当前污泥预处理中的热点和难点.本文以毛细吸水时间(CST)作为衡量污泥预处理中脱水性能的指标,选用钛/二氧化铅网状极板为阴、阳电极,研究了电解电压、极板间距、电解质种类及电解质投加量等因素对电化学预处理市政污泥的影响.结果表明,电压对污泥脱水性能影响较大,在电压为20 V、极板间距为2 cm、电解质为0.6 g Na Cl的条件下,电化学处理市政污泥20 min效果最佳,污泥的CST下降率在90%以上.进一步探究表明,电解过程中污泥菌胶团结构首先被破坏,释放大量结合水,且菌胶团内的蛋白质和多聚糖释放到上清液中,二者浓度先升高;随后二者部分氧化分解,浓度降低,从而有效提高市政污泥脱水性能.     

O3/H2O2与O3/Mn氧化工艺去除水中难降解有机污染物的对比研究

以硝基苯为代表性有机污染物,对比研究了O₃/H₂O₂与O₃/Mn氧化工艺去除水中难降解有机污染物的效能与机理结果发现,2种催化氧化工艺均可以提高不易被单独臭氧氧化的硝基苯的去除效果,并且催化剂H₂O₂和Mn(Ⅱ)存在着最佳投量从已知的O₃/H₂O₂工艺反应机理,并根据硝基苯的化学性质和水中剩余臭氧动态监测结果推断,O₃/Mn降解硝基苯可能同样遵循自由基反应机理.向反应系统中投加H₂O₂和Mn(Ⅱ)还提高了臭氧的传质效果和有效利用率.对2种催化氧化工艺的特点和在实际水处理中应用进行了分析和探讨.     

活性碳纤维修饰PbO2电极的制备及其对阿莫西林的降解解毒研究

采用电沉积法将活性碳纤维（ACF）修饰于PbO₂阳极表面，通过扫描电镜（SEM）、X射线衍射仪（XRD）、电化学工作站等对其进行表征分析与优选.并以优选电极对典型抗生素阿莫西林（AMX）进行电催化降解，同时探究AMX在电催化过程中的降解效果与毒性演变规律.结果表明，ACF以"镶嵌"的方式被修饰于电极表层，且修饰后的电极析氧过电位、电荷传输速率、产·OH速率、稳定性等均有所提高.电催化降解结果显示，经120 min电催化处理，AMX去除率和矿化率分别达到70.69%、58.61%.基因毒理学测试结果表明，AMX毒性水平随电催化降解时间延长呈逐渐下降趋势，转录效应指数TELI_total数值由最初的1.96降至1.72.同时AMX经电催化处理后氧化应激、膜应激与一般应激表达均由强烈转为温和.     

MoS2强化Fe2+活化单过硫酸盐去除磺胺甲恶唑和还原六价铬的研究

采用二硫化钼（MoS₂）作为助催化剂加入到亚铁离子（Fe²⁺）/单过硫酸盐（PMS）体系,去除溶液中的磺胺甲恶唑（SMX）和还原六价铬（Cr（Ⅵ））,分别对SMX及SMX与Cr（Ⅵ）共存情况下的去除效果进行研究,并考察了MoS₂、Fe²⁺、PMS、SMX投加量对SMX和Cr（Ⅵ）去除效果的影响.结果表明,在[MoS₂]₀=0.9 g·L^-1,[Fe²⁺]₀ =0.3 mmol·L^-1,[PMS]₀=1 mmol·L^-1,[Cr（Ⅵ）]₀=100 μmol·L^-1,[SMX]₀=25 μmol·L^-1,初始pH为3.0的条件下反应30 min时,SMX的去除率和Cr（Ⅵ）的还原率分别达到98.8%和99.2%;实验中MoS₂和Fe²⁺浓度与Cr（Ⅵ）还原率呈正相关,而PMS浓度过高则会抑制Cr（Ⅵ）的还原;MoS₂/Fe²⁺/PMS体系下Cr（Ⅵ）的还原机理不仅与MoS₂还原生成的亚铁离子有关,Cr（Ⅵ）也能够被MoS₂或PMS直接还原.EPR实验表明,MoS₂/Fe²⁺/PMS体系中主要的自由基是SO₄^·-和HO^·.     

Bi-PbO2电极电化学氧化去除模拟废水中氨氮的研究

本实验采用钛网作为基体,利用电沉积方法制备了纯PbO2电极和Bi-PbO2电极,通过SEM、XRD、XPS对电极的表面形态进行了表征,利用循环伏安法对Bi-PbO2电极电化学特性进行了研究.同时,以氨氮模拟废水作为研究对象,考察了Bi-PbO2电极的电催化活性,探讨了氨氮电化学氧化降解机理.结果表明,Bi-PbO2电极的形态表征、电催化活性明显高于纯PbO2电极,氨氮的去除效率随电流密度的增加而提高,碱性条件下氨氮的去除效果明显好于酸性条件,适量浓度的Cl-的引入在碱性条件下提高了氨氮的去除效果.当氨氮初始浓度为50 mg·L-1、电流密度为40 mA·cm-2、pH=12、Cl-浓度为600 mg·L-1时,电解120 min后,氨氮100%去除.氨氮的降解机理为:体系中无添加氯离子,酸性条件下氨氮主要是通过间接氧化去除,碱性条件下通过直接电氧化和间接氧化共同完成;体系中添加氯离子,氨氮的去除主要是通过溶液中生成的有效氯间接氧化去除.     

Au/γ-Al2O3催化剂的制备及其对气相三苯系污染物的催化消除

采用沉积一沉淀法制备了负载型Au/γ-Al2O3,催化剂,对模拟污染气体的三苯系(苯,甲苯,二甲苯)蒸气进行催化消除反应,探讨了金含量、活化条件对催化剂活性的影响.结果表明,负载型Au/γ-Al2O3催化剂用量为0.50g、反应气流速为20 mL·min-1时,295℃下可完全催化消除浓度为7.57 g·m-3的苯;在252℃下可完全催化消除浓度为7.49 g·m-3的甲苯;在235 ℃下能完全催化消除浓度为3.07 g·m-3的二甲苯.苯、甲苯和二甲苯最后都完全矿化为CO2和H2O,没有生成新的有机物.对催化反应进行了动力学研究,上述催化反应都是准一级反应.测定得到苯、甲苯和二甲苯催化反应的总包反应表观活化能分别为118.47 kj·mol-1、101.43 kJ·mol-1和85.18 kJ·mol-1.     

三水铝石(γ-Al(OH)3)和α-Al2O3表面酸碱性质与磷酸根吸附研究

采用批量实验法,对2种不同晶体结构铝氧化物(γ-Al(OH)3和α-Al2O3)表面上磷酸根的吸附进行了比较研究.吸附等温线实验在pH=4和pH=6的KNO3溶液(0.0l mol·L-1)中进行,并使用Langmuir等温方程进行定量描述.由吸附等温线可以发现,α-Al2O3表现出更大的吸附容量和吸附密度.且在pH 3.5～4.0范围内,表面对磷酸根的吸附达到最大值.为了更好的理解表面性质对磷酸根吸附的影响,使用X射线衍射、N2吸附比表面积分析、电镜观察和表面酸碱滴定技术对表面结构和性质进行了表征.结合表面信息和吸附结果可以发现,单位质量吸附剂上的吸附量大小与比表面积有关,而吸附密度与铝氧化合物表面对磷酸根的吸附反应活性有关.     

UV/H2O2液相氧化净化烟气中NO的实验研究

采用UV/H₂O₂液相氧化技术净化气体中的NO,通过正交实验和单因素实验,研究了H₂O₂浓度、温度、初始pH值、NO浓度、光照条件、O₂含量和气体流量等因素对NO去除率的影响.结果表明,UV/H₂O₂液相氧化体系对NO有良好的净化效果,可以获得80%左右的NO去除率, 温度、H₂O₂浓度和初始pH值对NO去除率具有不同程度的影响,温度和H₂O₂浓度对NO去除率影响较大.单因素实验结果表明, 当H₂O₂浓度为0.2 mol/L、初始pH值为6～7时NO去除率较高;溶液中H₂O₂浓度过高或过低、溶液过酸或过碱均会抑制·OH的产生而不利于NO的去除;净化NO的最佳反应温度为40 ℃,低于一般湿法脱硝温度(50 ℃);NO的去除率随紫外光辐射强度和O₂含量的增加而升高;同时,NO的去除也受气液传质面积和气液传质系数的控制.     

Ce3+与Cu2+协同强化芬顿体系氧化苯酚的效能与机制研究

研究了Ce~(3+)与Cu~(2+)协同强化芬顿体系在不同初始条件下对水中苯酚的氧化效能与机制.结果表明,在p H适用范围的宽度和H_2O_2浓度变化方面,Ce~(3+)/Cu~(2+)/Fe~(2+)/H_2O_2体系比传统的芬顿体系更具有优势,该体系在p H=5.0、H_2O_2浓度为2.0mmol·L-1的条件下,仍可以对苯酚保持相对较高的氧化效能;Cu~(2+)可能会借助反应过程中的中间产物(醌类物质)生成Cu+,Cu+催化H_2O_2分解生成·OH,Ce~(3+)可能促进体系内醌类物质的形成,加快Fe~(3+)与Fe~(2+)的循环效能,在一定程度上提高了芬顿体系中H_2O_2分解生成·OH的速率,说明Cu~(2+)与Ce~(3+)对芬顿体系的强化作用具有协同性;自由基终止剂依然可以抑制Ce~(3+)、Cu~(2+)强化的芬顿体系对苯酚的降解,由此说明体系中起到氧化作用的活性物种仍然是羟基自由基(·OH).     

pH及络合剂对亚铁活化S2 O82-氧化去除活性艳蓝的影响研究

以蒽醌染料活性艳蓝KN-R为目标污染物,研究了pH及不同pH条件下络合剂对于络合的亚铁活化过硫酸钠氧化去除KN-R的影响,并对络合体系与未络合体系进行比较.结果表明,由于PS在酸性条件下降解速度最快及酸性条件下主导自由基SO4-.氧化还原电位大于碱性条件下的.OH,所以酸性条件下KN-R的去除率远大于中性及碱性条件.pH=3时,EDTA体系KN-R 3 h剩余率仅为17.0%,PS的消耗率最低为32.3%,EDTA是酸性条件下的最佳络合剂选择;pH=7时,EDTA、柠檬酸体系3 d后KN-R的剩余率分别为11.3%、12.4%,PS消耗率仅为28.9%、28.0%,是中性条件的最佳络合剂选择;pH=10时,葡萄糖酸、柠檬酸、EDTA、酒石酸体系对KN-R的去除率及PS的消耗率基本相同,均能充当亚铁离子的络合剂.微量的亚铁存在时,络合剂的加入能很好地提高污染物的去除率,3 d后从52.5%提高到79.3%,说明PS适合于污染物的原位化学氧化降解(ISCO).     

无机阴离子对CuO-H2O2氧化苯酚废水的影响

以苯酚为模型底物,研究了中性低温常压条件下无机阴离子对CuO-H₂O₂氧化苯酚废水的影响及机制.结果表明,CuO-H₂O₂能高效彻底氧化苯酚,10 min氧化率达94.7%,氧化遵循羟基自由基机制.无机阴离子对氧化效果有不同影响,浓度越高影响越显著.HCO^-₃加速H₂O₂的无效分解,当浓度从0增加到20 mmol·L^-1 时,H₂O₂分解速率常数由0.373 8 min^-1提高到0.534 7 min^-1,TOC去除速率常数由0.267 min^-1下降到0.019 4 min^-1.HPO^2-₄通过抑制H₂O₂分解实现对苯酚的氧化抑制,H₂O₂分解速率常数及TOC去除速率常数分别由0.373 8 min^-1、0.267 min^-1降低到0.033 8 min^-1、 0.033 8 min^-1.Cl^-能够促进H₂O₂有效分解,对苯酚氧化有利,H₂O₂分解速率常数及TOC去除速率常数分别由0.373 8 min^-1、0.267 min^-1提高到0.604 0 min^-1、0.387 9 min^-1.NO^-₃、SO^2-₄对H₂O₂的分解及苯酚的氧化影响不大.     

O3/H2O2氧化苯乙烯气体性能及机制

O3/H2O2体系能产生大量自由基,臭氧与自由基的耦合氧化作用能提高苯乙烯的氧化去除效率.采用O3/H2O2氧化高浓度苯乙烯有机废气,研究了臭氧投加量、停留时间、H2O2体积分数、循环液喷淋密度和O3/C8H8摩尔比对苯乙烯去除率的影响.结果表明,O3/H2O2气液两相氧化能高效净化苯乙烯有机废气,苯乙烯去除率可达85.7%.适宜运行条件:停留时间为20.6 s,H2O2体积分数为10%,喷淋密度为1.72 m3·(m2·h)-1,O3/C8H8摩尔比为0.46.采用GC-MS分析O3/H2O2气液两相高级氧化苯乙烯出口气样,研究结果表明苯甲醛(C6H5CHO)和苯甲酸(C6H5COOH)为O3/H2O2氧化苯乙烯的中间产物,并推测出苯乙烯的降解机制.     

Comparison of UV/PDS and UV/H2O2 processes for the degradation of atenolol in water

UV/H2O2 and UV/peroxodisulfate (PDS) processes were adopted to degrade a typical β-blocker atenolol (ATL). The degradation efficiencies under various operational parameters (oxidant dosage, pH, HCO3-, humic acid (HA), NO3- , and Cl-) were compared. Principal factor analysis was also performed with a statistical method for the two processes. It was found that increasing the specific dosage of the two peroxides ([peroxide]0/[ATL]0 ) ranging from 1:1 to 8:1 led to a faster degradation rate but also higher peroxide residual. Within the pH range 3-11, the optimum pH was 7 for the UV/PDS process and elevating pH benefitted the UV/H 2O2 process. The presence of HCO3- , HA, and Cl adversely affected ATL oxidation in both processes. The NO3- concentration 1-3 mmol/L accelerated the destruction of ATL by the UV/PDS process, but further increase of NO3- concentration retarded the degradation process, contrary to the case in the UV/H2O2 process. The rank orders of effects caused by the six operational parameters were pH ≈ specific dosage > [HA]0 > [NO3-]0 > [HCO3-]0 > [Cl-]0 for the UV/H2O2 process and specific dosage > pH > [HA]0 > [NO3-]0 > [HCO3-]0 >[Cl-]0 for the UV/PDS process. The UV/PDS process was more sensitive to changes in operational parameters than the UV/H2O2 process but more efficient in ATL removal under the same conditions.     

PbO2/TiO2-NT/Ti电极的制备及电催化性能研究

采用阳极氧化法制备了TiO_2纳米管(TiO_2-NT),研究了阳极氧化时间对TiO_2-NT形貌与结构的影响.结果表明,氧化时间为180 min时,TiO_2-NT排列紧密,管口形状接近圆形,管径为93 nm左右.以TiO_2-NT为底层采用电沉积法制备PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极与传统PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极形貌、结构、电化学性能、使用寿命对比分析结果表明,与PbO_2/SnO_2-Sb2O3/Ti电极相比,PbO_2/TiO_2-NT/Ti电极具有较小的晶粒尺寸、较高的催化氧化活性和较长的使用寿命.     

二氧化钛光催化氧化阿散酸

阿散酸(p-arsanilic acid,ASA)是一种重要的有机砷化合物,较无机砷更加难以去除,目前关于去除水中ASA研究少有报道.本研究主要评价了TiO_2光催化剂(P25)对ASA的去除效果,考察了P25投量、pH和光照强度对其光催化氧化ASA的影响,探究了ASA光降解产物和主要机制.结果表明,在P25催化作用下,模拟自然光可氧化降解ASA为As(V),最终通过P25对As(V)的吸附作用将水中砷有效去除.当ASA初始浓度为2 mg·L~(-1),P25投量为1 g·L~(-1)时,光催化氧化-吸附0.5 h后,水中剩余砷的浓度约为0.34 mg·L~(-1).酸性条件下ASA的去除率远远高于碱性条件,最佳光照强度为68.5 mW·cm~(-2).P25光催化氧化ASA过程中羟基自由基起到了主要作用.     

瓦里关大气二氧化碳和甲烷时间变化特征

于2009~2010对瓦里关山大气二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)进行了连续观测.结果表明,瓦里关山夏季频繁受到区域排放的影响,大约17%的CO2浓度标识为污染浓度.2009~2010年CO2平均浓度390.72×10-6,较1995~2008年高17.4×10-6;2009~2010年CH4中位浓度为1851.11×10-9,较2002~2006年高16×10-9,意味着区域内CO2和CH4的排放仍在不断增加.利用遗传算法改进的神经网络模型插补数据获得了完整的空气温度、风速、CO2和CH4浓度时间序列,并对时间序列展开了傅立叶分析.在天时间尺度,由于太阳活动的逐日变化,气象因子、CO2和CH4功率谱在24 h和12 h有着非常明显的谱峰.在月时间尺度,CO2浓度在30 d的周期内有明显的谱隙,意味着气象和物候因素在这个时间尺度上对CO2浓度的影响并不明显.     

液相催化氧化净化低浓度SO2生产复肥研究

以氨气作为SO_2吸收辅助原料,在中性条件下,就Fe、Cu、Mn、Co四种有利作物生长的金属离子对SO_2水溶液的催化氧化特性做了研究,结果表明,当SO_2吸收效率≥85％时,可得到的(NH_4)_2SO_4母液浓度高达56(Wt％),母液浓缩结晶后得到三种复肥产品,产品成分符合作物使用要求.     

冶炼厂SO2烟气化学催化吸收扩大试验研究

在单层塔板泡沫吸收塔中的ＳＯ２液相催化氧化进行了扩在试验研究,当ＳＯ２净化效率（单板效率）为５０％时,得到１６％（Ｗｔ）Ｈ２ＳＯ４,硫酸生成速率为１８％／ｈ,ＳＯ２吸收最佳敢化５Ｌ／Ｎｍ＾３,添加表面活性剂Ａｌ２（ＳＯ４）３及鼓氧操作对ＳＯ２液相催化氧化有明显促进作用,冶炼烟气ＳＯ２浓度波动吸收效率影响不大。