2013年1月南京北郊霾天气溶胶的光学特性

2013年1月南京出现了长时间、大范围和高浓度的灰霾. 利用三波长光声黑碳光度计(PASS-3)对南京北郊气溶胶的吸收和散射系数进行实时在线原位观测. 结果表明,霾天气溶胶吸收和散射系数平均值分别为(83.20±35.24) Mm^-1和(670.16±136.44) Mm^-1,分别为清洁天的3.85倍和3.45倍. 吸收和散射系数均呈现早晚高中午低的双峰型日变化特征,单散射反照率和散射埃系数平均值分别为(0.89±0.04)和(1.30±0.27),说明霾天气溶胶主要以细粒子中的散射性物质为主. 降雨对气溶胶有明显的清除作用. 地面风速与气溶胶吸收和散射呈负相关关系,与单散射反照率和埃系数呈正相关; 东南风时气溶胶散射系数最大,西南风时气溶胶吸收系数最大. 3次霾污染事件中,Haze 1主要受来自北部的老化污染气团影响,Haze 2主要受来自西南的生物质燃烧污染气团影响,而Haze 3主要由固定源污染引起.     

南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测研究

运用2008年11月至2010年4月在南京北郊大气细粒子中黑碳气溶胶的观测结果,研究黑碳的时间序列演变特征、污染状况、与气体的非均相关系等.结果表明,黑碳气溶胶的日均浓度为1114～19408 ng·m-3,局地人为活动与气象条件的改变等因素导致黑碳气溶胶日变化呈双峰形;黑碳气溶胶小时平均浓度频数统计和对数正态分布拟合...     

2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a（2014年12月17日至2020年1月5日） PM_2.5样品的有机碳（OC）和元素碳（EC）浓度.结果表明,ρ（OC）和ρ（EC）5a平均值分别为（10.2±5.3）μg·m^-3和（1.6±1.1）μg·m^-3,其中OC占PM_2.5的31.1%,EC占PM_2.5的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen’s斜率发现,OC和PM_2.5的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.000 1,-0.79μg·（m³·a）^-1,-0.29%·a^-1; PM_2.5:P<0.000 1,-4.59μg·（m³·a）^-1,-1.5...     

南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性

利用太阳光度计测得的直射太阳辐射和天空扫描数据,对南京北郊2010年冬季一次雾霾天气过程中气溶胶的光学特性进行了反演研究.研究表明,雾霾影响期间气溶胶光学厚度(AOD)明显增加,在1020,870,675,440nm四个波段上,雾霾前AOD为0.16~0.43,雾霾影响期间为0.31~0.84,雾霾后为0.19~0.48;本次雾霾天气的局地气溶胶散射能力增强,单次散射反照率(SSA)由发生前的0.8~0.86增大到发生时的0.89~0.91,而复折射指数的虚部降低,气溶胶的吸收能力明显减弱;雾霾过程伴随了大尺度气溶胶的导入,同时也有人为排放的贡献.其中雾霾影响期间粗粒子模态的体积浓度是发生前的2.5倍,细粒子浓度也比发生前增长了90%.     

南京北郊春季气溶胶吸湿性分析

大气气溶胶的吸湿性对气溶胶粒子的谱分布、云凝结核形成、气候强迫、人体健康等均有重要的影响.利用吸湿性串联差分迁移率分析仪(HTDMA)在2014年4月16日~5月21日对南京北郊的大气气溶胶吸湿特性进行观测.30~230 nm气溶胶粒子在90%相对湿度下的吸湿增长观测结果表明,气溶胶粒子的吸湿增长因子平均概率分布函数(GF-PDF)呈现明显的双峰分布,即一个占主导地位的强吸湿模态,和一个相对较小但仍很明显的弱吸湿模态.对吸湿性的日夜对比分析发现,整体上白天的气溶胶粒子吸湿性大于夜间气溶胶粒子,白天强吸湿模态的粒子数目比例高于夜间,夜间气溶胶粒子的外混合程度更高.利用HYSPLIT模式对气溶胶来源分析结果表明,观测期间南京北郊主要受到3类气团的影响.其中西北大陆气团背景下爱根核模态粒子在经过大陆的长距离输送过程后,老化程度较高,吸湿性也更强.而对于积聚模态粒子,则为来自东方气团的粒子吸湿性更强,强吸湿模态粒子数目比例也较高.局地气团背景下气溶胶粒子在各粒径段都具有较高的强吸湿比例.     

南京北郊大气气溶胶的吸湿性观测研究

大气气溶胶的吸湿性不仅影响气溶胶的光学特性进而影响大气能见度,并且影响气溶胶的直接和间接气候效应.本文利用加湿串联差分迁移分析仪H-TDMA,于2012年5~7月在南京地区,对40~200nm大气气溶胶粒子在不同相对湿度下的吸湿增长因子进行了观测研究.统计结果表明:在90%相对湿度下,颗粒物的吸湿增长因子GF多为双峰分布,分为GF1.15的强吸湿组分.弱吸湿组分的吸湿增长因子(GFLH)在1.10~1.14之间;对应的强吸湿组分增长因子(GFMH )范围在1.47~1.58之间变化.相同粒径下的离散程度(σ)强吸湿组大于弱吸湿组,说明强吸湿组的粒子化学成分更复杂,异质性更强.相对湿度的变化对粒子吸湿增长的影响与粒子大小及化学组分有关,爱根核模态和积聚模态粒子在相同的相对湿度下潮解点不同,硝酸铵和硫酸铵是颗粒物中的主要吸湿成分.对不同天气条件下的气溶胶吸湿性分析,发现污染期间的吸湿增长因子(GF)和强吸湿组的数目比例(NFMH)都高于清洁期间,这与当时的气象条件以及粒子的内外部混合状态相关.观测还发现气溶胶粒子的吸湿性有明显的日变化特征,白天光照所引发的光化学反应以及混合层演变而造成粒子的吸湿性较强.机动车尾气排放的黑碳等不吸湿或弱吸湿颗粒物也会因为影响颗粒物的化学成分并进而对气溶胶吸湿性产生影响.     

南京北郊重金属气溶胶粒子来源分析

通过2013年1~12月使用在线单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在南京北郊对含有Cu、As、Pb、Cd、V、Co、Cr、Zn、Ni、Ba和Hg这11种重金属气溶胶粒子进行连续观测,并结合自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对其化学特征进行了分析,结果表明,南京北郊重金属气溶胶粒子来源按照化学组成特征可分为5类:工业排放(35.7%)、生物质燃烧(34.45%)、交通排放(13.6%)、化石燃料燃烧(11.03%)和矿尘(4.07%),其中,含Pb、Cd和Cr气溶胶粒子主要来源于工业排放,含Cu、Co和Hg气溶胶粒子主要来源于生物质燃烧,含V、Zn和Ba气溶胶粒子主要来源于交通排放,含As和Ni气溶胶粒子主要来源于化石燃料燃烧.     

南京冬季气溶胶光学特性及黑碳光吸收增强效应

2016年1月1~19日在南京北郊利用三波长光声黑碳光度仪(PASS-3)对气溶胶的光学性质进行了实时在线观测,同时结合气溶胶化学组成分析了黑碳气溶胶的光吸收增强效应.结果表明,观测期间气溶胶在532 nm下的吸收系数、散射系数、单散射反照率的平均值为(64.19±35.28)Mm-1、(454.68±238.71)Mm-1、0.87±0.03,受边界层高度及颗粒物浓度的影响,呈现出明显的日变化特征.黑碳气溶胶的质量吸收截面(MAC)在观测期间的变化趋势为前期低,后期高,与非EC组分相对EC比值的变化趋势一致,受不同污染条件下二次物质的占比及覆盖物厚度变化的影响.基于MAC计算得到的405、532、781nm下的光吸收增强(EMAC)平均值分别为1.53±0.56、1.34±0.47、1.14±0.40,随着波长增加而降低,存在棕色碳(Br C)的贡献.各非EC组分相对EC的比值与EMAC均有一定相关性,其中OC/EC与EMAC相关性最高,说明有机物的积累是导致黑碳光吸收增强的主要原因.K+/EC与EMAC的高相关性表明生物质燃烧过程对光吸收增强也有一定影响.     

北京春季大气气溶胶光学特性研究

为了解北京春季气溶胶光学特性,利用AERONET Level 2.0数据资料研究了2010～2014年北京市春季大气气溶胶光学参数,以晴空作为背景,比较分析了春季及沙尘期间大气气溶胶光学性质的差异.研究发现,北京春季与沙尘期间粗粒子消光占总消光的28%和59%,沙尘期间粒子吸收仅占消光的11.4%,说明沙尘天气发生时以粗粒子消光为主且吸收作用弱.沙尘天气溶胶光学厚度呈现出高值,其值为春季平均值的1.7倍.Angstrom波长指数在沙尘期间远小于非沙尘期间,且有85%小于0.6.北京春季体积尺度谱以粗模态峰为主,其中沙尘天粗模态的体积浓度为0.81μm³/μm²明显大于春季的值(0.25μm³/μm²).沙尘期间单次散射反照率随波长增加递增,在波长440~1020nm间的平均值大于春季均值.复折射指数实部在沙尘过程的平均值达到1.51(440nm),春季均值为1.48(440nm),表明沙尘气溶胶的散射能力更强;复折射指数虚部随波长增大呈减小趋势,且春季平均值大于沙尘期间的值.沙尘期间辐射强迫大于春季值,并远高于春季晴空条件下均值.     

南京北郊水溶性离子污染特征及其光学特性

为了分析南京北郊水溶性离子污染特征及其消光贡献,于2017年3月15日~4月15日、7月和10月开展了PM_2.5观测实验,分析了南京春夏秋3个季节的PM_2.5及其组分浓度特征、水溶性离子及其前体物转化特征以及水溶性离子的光学特性.结果表明,采样期间PM_2.5的质量浓度为（93.8±40.3）μg/m³,其中54.2%为水溶性离子,其总质量浓度为（50.9±25.6）μg/m³,而二次水溶性离子（SNA）占水溶性离子的76.8%.各水溶性离子组分分布为：NO₃^- > SO₄^2- > NH₄⁺ > Ca²⁺ > Cl^- > NO₂^- > K⁺ > F^- > Mg²⁺ > Na⁺.在季节变化上,PM_2.5和主要水溶性离子均为春季高,夏季低,但夏季NO₃^-4^2-.硫转化率（SOR）和氮转化率（NOR）在采样期的均值分别为0.38、0.22,这说明南京有较强的二次转化过程.采样期间,平均[NO₃^-]/[SO₄^2-]的值为1,这说明水溶性离子主要来源于移动源的排放.通过IMPROVE公式计算的大气消光系数低于实际值,但能够较为准确的反映出南京消光系数的趋势.各组分消光贡献从大到小分别为（NH₄）₂SO₄（38.9%）、NH₄NO₃（36.7%）、POM（13.6%）、EC（9.3%）、NO₂（1.5%）.其中SNA的消光贡献占70%以上,春季的SNA消光贡献最大,而夏季的最小.     

北京2010年10月一次典型灰霾过程光学特性分析

利用探空资料、NECP再分析资料、AERONET气溶胶反演资料等分析了北京地区一次典型灰霾天气过程的成因及气溶胶光学特性参数变化情况.结果表明:此次灰霾期间,稳定的环流形势、湿润的环境及逆温结构的存在是灰霾得以持续和发展的重要原因.灰霾期间AOD、PM2.5浓度逐渐增大,能见度逐渐降低,这可能与局地气溶胶的累积和相对湿度的增大有关,使气溶胶粒子的消光性增强.气溶胶的体积谱表现为双峰型结构,细粒子体积浓度峰值远大于粗粒子浓度峰值,且细粒子浓度峰值逐日增大,Angstrom波长指数在1.2~1.4之间,两参数均可表明此次灰霾过程的污染粒子以气溶胶细粒子为主;灰霾期间SSA逐日增大,表明气溶胶粒子的散射性逐渐增强,SSA随波长的变化主要呈现两种变化趋势,这与当日主控粒子的尺度有关.因气溶胶的作用,使到达地面的辐射通量减小.这些光学特性参量的变化为了解北京地区灰霾期间气溶胶特性及其气候效应提供了参考.     

黄山夏季气溶胶光学特性观测分析

利用2011年6~8月黄山光明顶气溶胶光学参数的观测资料,分析了气溶胶各光学参数的逐日变化和非降水条件下日变化特征,并结合Hysplit后向轨迹模式,探讨了不同气团影响下气溶胶光学参数的变化特征.结果表明:黄山光明顶气溶胶消光作用以散射为主,观测期间气溶胶散射系数(σsc)、吸收系数(σab)、单次散射反照率(SSA)和后向散射比(BSR)的平均值(标准差)分别为62.59(49.17) Mm-1、5.49(3.67) Mm-1、0.89(0.04)和0.13(0.02);各光学特征量具有明显日变化特征.σsc、σab和SSA白天高,夜间低, BSR则相反,边界层活动是影响光明顶气溶胶光学性质日变化的主要因素.聚类分析结果显示光明顶主要受西北方大陆性气团、西南方大陆性气团以及东南方海洋性气团的影响.不同气团影响下,气溶胶光学参数有很大差异,其中北方大陆性气团影响下的σab、σsc和SSA最大,东南方海洋性气团影响下最小,表明大陆性气团传输过程中二次气溶胶生成的影响较为明显.     

上海一次典型雾霾过程中不同天气现象的气溶胶光学特性及转化机制

以上海市2013年冬季一次持续雾霾过程为例,根据能见度和相对湿度的地面观测资料将雾霾过程划分为干霾、湿霾、雾3种不同天气现象,对不同天气现象的气溶胶光学特性垂直分布特征进行了研究,并初步分析不同天气现象的转化机制.结果表明,3种不同天气现象的发生顺序为湿霾→干霾→湿霾及湿霾→雾→干霾→湿霾,相对湿度对能见度的影响最大,温度次之,再次是风速,而PM_(2.5)对能见度的影响最小.CALIPSO(Cloud Aerosol Lidar and Infrared Pathfinder Satellite Observation)探测期间,存在2~3 km明显气溶胶层,且不同天气现象的气溶胶层厚度不同(雾湿霾干霾);雾霾发生期间,1.0 km以下高度气溶胶消光能力最大;在干霾、湿霾到雾的转化过程中,球形、大粒径气溶胶增多,非球形、小粒径气溶胶减少.     

南京秋冬季非难熔性亚微米颗粒物来源解析

利用Aerodyne高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪（HR-ToF-AMS）对南京北郊秋冬季非难熔性亚微米气溶胶（NR-PM₁）的化学组分（包括有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐和氯化物）和特征进行实时在线监测,并利用多元线性模型（ME-2）对其中复杂的有机物进行来源解析.观测期间,有机物、硝酸盐、硫酸盐、铵盐、氯化物对NR-PM₁的贡献分别为42%,28%,15%,13%和2%.有机物解析出6类有机气溶胶：烃类有机气溶胶（HOA）、烹饪类有机气溶胶（COA）、生物质燃烧有机气溶胶（BBOA）、高氧化有机气溶胶（MO-OOA）、低氧化有机气溶胶（LO-OOA）、液相反应生成氧化有机气溶胶（aq-OOA）,平均浓度分别占总有机气溶胶的18%,14%,19%,19%,11%和19%.通过不同污染事件的对比结果表明,本次观测期间二次气溶胶在污染时期占比会明显上升并且液相反应对二次组分的形成有显著的促进作用.