河南省臭氧污染趋势特征及敏感性变化

基于环境空气质量站点数据及卫星遥感数据,研究了河南省近地面臭氧（O₃）2015～2020年变化特征、趋势和生成敏感性.结果表明,2015～2020年,河南省近地面O₃浓度先上升后下降,2018年浓度最高,O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8）年均值为110.70μg·m^-3,各站点间的MDA8值差异逐渐缩小;河南省月均MDA8时间序列表现为上升趋势,增长速率为2.46μg·（m³·a）^-1,经Mann-Kendall趋势检验,除漯河、南阳和平顶山市外其它地市上升趋势均具有显著性意义（P<0.05）;6 a间四季MDA8浓度也呈增长趋势,增长大小为：秋季（19.31%）>冬季（17.09%）>春季（16.82%）>夏季（7.24%）; 2015～2019年河南省对流层NO₂高值集中在西北部,浓度呈下降趋势,下降速率为0.34×10¹⁵ molecules·（cm²·a）...     

2013～2020年天津市PM2.5-O3污染变化趋势和影响因素分析

基于2013～2020年高时空分辨率的PM_2.5和O₃在线监测数据以及气象观测数据,利用KZ(Kolmogorov-Zurbenko)滤波耦合逐步回归等技术,对天津市PM_2.5和O₃浓度变化趋势、相互关系和影响因素进行了分析.结果表明,与2013年相比,2020年天津市PM_2.5浓度下降50.0%,O₃浓度上升25.8%.从月际变化来看,与2013～2017年相比,2018～2020年天津市PM_2.5浓度月际间差异逐渐缩小,O₃浓度从4月开始出现明显上升,污染发生时间节点提前.O₃与PM_2.5的相关性呈现明显的季节性分布特征,冬季整体呈负相关,夏季正相关且相关性比其他季节高.不同季节O₃与PM_2.5之间的拟合斜率与相关性系数整体呈正比例关系,拟合斜率与相关性系数的比值逐年升高说明PM_2.5对O_3...     

2015～2020年中国城市PM2.5-O3复合污染时空演变特征

基于2015～2020年中国333个城市PM_2.5和O₃浓度监测数据,利用空间聚类、趋势分析和地理重力模型等方法,定量分析我国主要城市的PM_2.5-O₃复合污染特征和时空演变格局.结果表明：(1) PM_2.5和O₃浓度存在协同变化规律,当ρ(PM_2.5＿mean)≤85μg·m^-3时,ρ(PM_2.5＿mean)和ρ(O₃＿perc90)存在同步增长的现象;当ρ(PM_2.5＿mean)处于国家Ⅱ级限值(35±10)μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值的峰值增速最快;当ρ(PM_2.5＿mean)>85μg·m^-3时,ρ(O₃＿perc90)平均值出现显著下降趋势.(2)我国城市PM_2.5和O₃     

山东省O3时空分布及影响因素分析

为认识山东省环境空气中O3的污染现状,基于2015～2019年国省控环境空气自动监测站的O3监测数据、2019～2020年4～9月气象代表站的气象数据及邻近环境空气站的O3监测数据,探究了山东省O3时空分布特征及与气象因素的关系.结果表明,山东省O3污染日益突出,年均ρ(O3-8h)(90百分位)和ρ(Ox)(O3 与NO2之和)升高速率分别为7.6μg·(m3·a)-1和7.0μg·(m3·a)-1,年均ρ(PM2.5)、ρ(CO)(95百分位数)和ρ(NO2)均逐步下降,下降速率均小于ρ(O3)上升速率.03污染呈现夏季高冬季低的"M型"或"倒V型"月变化特征,在6月或9月达到峰值,且污染月呈提前出现趋势.山东省年均ρ(O3-8h)(90百分位)呈现"内陆高,沿海低"的特点,并有区域均匀性发展趋势.相关性分析表明,山东省ρ(O3-8h)总体与日最高温度呈正相关,与相对湿度、气压和风速呈负相关,其中日 最高温度和相对湿度是O3-8h主控气象因子,气象因素对不同城市O3-8h超标率的影响具有显著差异.     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

基于OMI数据的京津冀及周边地区O3生成敏感性

基于O₃生成敏感性的指示剂法,利用OMI对流层柱浓度HCHO/NO₂分析夏季O₃敏感性.O₃控制区空间分布特征分析结果表明,O₃生成受VOCs排放控制的地区主要集中在北京、太原、石家庄等城市中心及工业较发达地区,受NO_x排放控制的地区主要集中在北京北部、河北北部、河南大部分地区、山东沿海城市,其他区域为NO_x-VOCs协同控制区.分析2005~2016年间京津冀及周边地区O₃生成敏感性的年纪变化特征表明,受VOCs控制的区域面积呈现先增大后减少,受NO_x控制的区域呈先减少后增加的趋势.NO_x控制区在2011年出现“拐点”,NO_x控制区面积占研究区域面积的比例达到最低38%.2011年之后NO_x排放量下降,NO_x控制区面积逐步增大,2016年NO_x控制区占比达到65%,VOCs控制区占比降低为3%.分析2005~2016年6~9月份O₃控制区月变化特征发现,相比6~8月份,9月份VOCs控制区增加显著,这是由于6~8月份的NO_x控制区转变为NO_x-VOCs协同控制区,NO_x-VOCs协同控制区向VOCs控制区转变.     

疫情管控期西安PM2.5和O3污染特征及成因分析

基于西安疫情管控期空气监测数据,分析PM_2.5和O₃的时空序列特征,从PM_2.5源解析、O₃前体物VOCs溯源、气象要素和区域传输方向探讨污染成因.结果表明：(1)管控期PM_2.5和O₃分别同比上升20.39%和23.72%,其他参数均下降;与管控前后时期相比,管控期PM_2.5和PM₁₀日均值协同变化趋势减弱,O₃和NO₂此消彼长趋势增强;相比去年同期,PM_2.5小时值升高11～19μg·m^-3,O₃小时值夜间18:00～23:00升幅增大,为10～19μg·m^-3.(2)污染物浓度变化呈现一定的空间聚集协同性;受地形及植被阻滞吸附影响,PM_2.5污染集中在北部,由于城郊NO₂滴定效果弱于城区,表现为南部郊区O₃污染较...     

2015—2020年湖北省PM2.5和臭氧复合污染特征演变分析

为揭示湖北省PM_2.5和臭氧(O₃)复合污染演变特征,基于湖北省17个地市的空气质量国控点和武汉市大气超级站组分监测数据,全面分析湖北省17个地市2015—2020年PM_2.5和O₃的时空变化特征及相关关系,探讨PM_2.5和O₃协同效应的成因机理. 结果表明:①2015—2020年,湖北省PM_2.5显著改善,平均降幅为4.7 μg/(m3·a),但冬季负荷仍较高,主要集中于中部地区;O₃污染凸显,平均增幅为3.8 μg/(m3·a),污染集中在4—10月的暖季,东部地区最严重,近两年超标天数已与PM_2.5相当. ②湖北省PM_2.5和O₃关联日趋密切,协同效应显著,日评价指标显示夏季二者呈显著正相关(相关系数为0.57),近两年当PM_2.5浓度≤50 μg/m3时,相关系数高达0.63;冬季PM_2.5浓度与O_x(O₃+NO₂)浓度呈正相关,尤其2020年东部城市二者相关性高达0.46,显示大气氧化性对PM_2.5二次污染的重要性. ③以武汉市为例,归纳PM_2.5和O₃复合污染的成因,暖季低PM_2.5背景下,高温、中等湿度和弱风速的气象条件以及VOCs和NO_x等前体物的高浓度排放,使得受VOCs主控的光化学反应加剧,易造成O₃污染,从而加强PM_2.5二次生成;冬季高的大气氧化性,叠加不利气象条件,促进颗粒物的二次生成,导致重污染时PM_2.5组分以硝酸盐等二次无机组分为主. 研究显示,湖北省PM_2.5和O₃协同控制重点为,在保持现有NO_x控制力度基础上强化VOCs控制,遏制暖季和东部区域O₃浓度上升,加强冬季和中部PM_2.5治理.      

南亚高压对四川盆地夏季区域持续性O3污染的影响

基于2015~2020年四川盆地臭氧（O₃）浓度监测数据,构建O₃区域性持续性污染过程个例库,并进一步时空匹配高低空气象资料,探究夏季南亚高压系统对四川盆地地面气象要素及O₃污染生成的影响机制.结果表明：（1）2015~2018年四川盆地O₃区域性持续性污染（ORPP）逐年加重,2018~2020年保持相对稳定的污染态势,且ORPP多集中于春、夏两季.盆地中南部成都、重庆、泸州等城市O₃污染形势最为严峻,且高值区逐渐向南北方向转移.（2）基于南亚高压（系统存在率、中心离散度与东西振荡量）对地面气象要素的影响阐释ORPP的生成机制：系统存在率均值偏低且位置偏东时,平均气温、气温日较差及日照时数偏高,相对湿度偏低,利于O₃生成;南亚高压东模态中心显著聚集时,气温日较差与日照时数激增,易造成O₃异常高值;西模态剧烈振荡时,气温日较差、日照时数及相对湿度改变,易使O₃浓度波动.（3）对比清洁期与污染期,南亚高压系统存在率、中心离散度与东西振荡量综合作用于清洁期,而污染期则主要受中心离散度与东西振荡量影响.当南亚高压西模态剧烈振荡与东模态显著聚集配合出现时,极易诱发四川盆地内ORPP二级过程.     

2020年珠三角O3污染特征及主要成因

采用珠三角常规空气污染物与成分监测数据,通过分析对比2020年不同阶段的污染物浓度与气象等数据,研究了2020年珠三角臭氧污染特征与其主要成因。结果表明,2020年各月珠三角超标天首要污染物是O₃,珠三角2020年O₃评价浓度为148μg/m³,同比下降16%,AQI达标率同比上升9.5%。2020年O₃污染相对严重的月份是4、8~11月,对应的月度O₃评价浓度分别达到175,164,166,171,162μg/m³,均超过国家二级标准;其它月份均达标,6~12月O₃污染情况同比改善明显,O₃污染减轻使AQI达标率同比上升明显。2020年一季度受春节假期和疫情因素等共同影响,大气污染物排放量明显减少,但O₃浓度下降不明显,主要由于日照时数同比上升约19%;4月全面复工复产,以及辐射相对较强的气象条件,使O₃评价浓度同比上升约58%;5~8月“百日服务”与9~12月“百日行动”采取的污染防治措施有效降低O₃前体物排放量,NO₂浓度同比下降了22%~23%,VOCs浓度下降了18%~26%,使2个阶段的O₃评价浓度均同比下降了20%左右。     

海南岛臭氧污染时空变化及敏感性特征

基于环境空气质量数据、气象观测数据和卫星遥感资料,研究了2015~2020年海南岛臭氧（O₃）污染的时空分布、变化趋势、O₃生成敏感性及其与气象因子的关系.结果表明,海南岛O₃-8h （日最大8 h滑动平均值）表现为西部和北部偏高,中部、东部和南部偏低的分布特征,2015年O₃-8h浓度最高,2019年O₃-8h浓度超标占比最大.O₃-8h浓度与平均气温（P<0.1）、日照时数（P<0.01）、太阳总辐射（P<0.01）、大气压和平均风速呈正相关关系,与降雨量（P<0.05）和相对湿度呈负相关关系.卫星遥感数据显示,2015~2020年海南岛对流层NO₂柱浓度（NO₂-OMI）和HCHO柱浓度（HCHO-OMI）呈相反的变化趋势,2020年NO₂-OMI较2015年上升了7.74%,HCHO-OMI下降了10.2%.海南岛属于NO_x控制区,近6年FNR值（O₃生成敏感性）呈波动式地下降趋势,其趋势系数和气候倾向率分别为-0.514和-0.123 a^-1.气象因子与海南岛FNR值有较好的相关关系.     

2006~2019年珠三角地区臭氧污染趋势

研究基于2006~2019年粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络数据,利用Mann-Kendall检验法和Sen斜率法等统计方法计算了珠三角不同区域臭氧年际变化情况,并分析了变化的原因.结果表明：①2006~2019年珠三角平均臭氧浓度上升趋势显著（P<0.05）,平均增长速率为0.80 μg·（m³·a）^-1.2016年之后,臭氧平均增长速率为2.08 μg·（m³·a）^-1,臭氧浓度增速加快.②珠三角臭氧浓度变化趋势有明显的空间差异和季节差异.中部地区臭氧年均浓度增加趋势显著,外围区域臭氧增加趋势不显著;臭氧增加趋势主要集中在夏季,其他季节变化趋势不显著.③珠三角臭氧变化趋势是由前体物和气象条件共同造成的,特别与NO_x的浓度变化密切相关.2006~2019年珠三角中部区域NO₂浓度明显下降,滴定效应减弱导致臭氧浓度增加;边缘地区NO₂浓度变化较小,臭氧浓度未发生明显的改变.④随着前体物浓度的变化,珠三角臭氧生成敏感区的特征正在发生改变,VOCs控制区面积不断减少,协同控制区和NO_x控制区面积逐渐增加,区域臭氧污染防治需要加强对前体物的协同控制.     

北京市郊区夏季臭氧重污染特征及生成效率

为研究北京郊区夏季O₃(臭氧)重污染过程特征及O₃生成的光化学敏感性,基于2016年夏季在北京郊区开展的针对O₃及其相关污染物的强化观测试验(7月23日—8月31日,共计40 d),分析了观测期间O₃浓度[以φ(O₃)计]变化特征、O₃重污染过程主控因素与O₃敏感性化学特征.结果表明:观测期间φ(O₃)超标时有发生,最大小时φ(O₃)为151.1×10-9,其中有15 d的φ(O₃)最大8 h滑动平均值(O₃-max-8h)超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值,占观测天数的37.5%;不同O₃重污染过程成因有所不同,城市烟羽传输的污染物对郊区O₃重污染过程影响显著(观测期间臭氧重污染过程:过程1,7月27—29日;过程3,8月9—11日;过程4,8月16日;过程5,8月21—24日),区域光化学污染对郊区O₃重污染过程也有贡献(观测期间O₃重污染过程2:8月4—6日);结合后向气流轨迹进一步辅助说明了不同重污染过程中O₃的来源不同.研究还发现,观测区域存在反“周末效应”现象,说明观测区域周末受人为影响较为明显;基于观测数据计算的OPE(O₃生成效率)分析了O₃光化学敏感性表明,在有OPE值的22 d内NO_x控制区和VOCs控制区出现的概率(41%)相等,即观测区域O₃对NO_x和VOCs均敏感;此外还发现,在O₃重污染过程中光化学敏感性会随其反应进程发生改变,由NO_x控制区逐渐转变为VOCs控制区.      

2021年夏季新乡市城区臭氧超标日污染特征及敏感性

基于2021年6～8月新乡市市委党校站点观测的挥发性有机物(VOCs)、常规空气污染物和气象参数,采用基于观测的模型(OBM)对臭氧(O₃)超标日的O₃敏感性和前体物的管控策略进行了研究.结果发现,O₃超标日呈现高温、低湿和低压的气象特征.在臭氧超标日,O₃及其前体物的浓度均有上升.臭氧超标日的VOCs最高浓度组分为含氧挥发性有机物(OVOCs)和烷烃,臭氧生成潜势(OFP)和·OH反应性最大的VOCs组分为OVOCs.通过相对增量反应性(RIR)分析,新乡6月O₃超标日臭氧生成处于VOCs控制区,7月和8月处于VOCs和氮氧化物(NO_x)协同控制区,臭氧生成对烯烃和OVOCs最为敏感.6月各前体物的RIR值在一天中会发生变化,但始终保持为VOCs控制区;7月和8月在上午为VOCs控制区,中午为协同控制区,下午分别为协同控制区和NO_x控制区.通过模拟不同前体物削减情景,结果表明削减VOCs始终有利于管控臭氧,而削减NO_x     

兰州市大气臭氧与其前体物及气象因子相关性研究

兰州市在"一带一路"建设中发挥着重要的战略支点作用.基于OMI（ozone monitoring instrument,臭氧层监测仪）数据产品,对2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度与前体物及气象因子的相关性进行研究.结果表明:2006-2015年兰州市对流层O₃柱浓度值与HCHO总柱浓度值均随时间的变化呈先增后减的趋势,对流层NO₂柱浓度值呈逐年递减的趋势;相关性分析得出,对流层O₃柱浓度与HCHO总柱浓度、对流层NO₂柱浓度相关性较高的地区范围呈先增后减的趋势.在敏感控制区上,2006-2015年VOCs敏感控制区从有到无,VOCs-NO_x协同敏感控制区范围逐渐缩小,NO_x敏感控制区范围逐渐扩大;在气象因子上,对流层O₃柱浓度与气温、日照时间呈显著正相关,与气压、降水量呈显著负相关.在偏北风向上,风速为1.7~1.9 m/s时,兰州市大气对流层O₃柱浓度相对较高.研究显示,NO_x排放量的减少能有效降低兰州市对流层O₃柱浓度.      

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,VOCs物种中芳香烃和含氧(氮)化合物上升幅度较大;成都市城区O3超标天对应的臭氧处于显著VOCs控制区,芳香烃和烯烃对O3生成最为敏感,且存在削减NOx的不利效应;结合VOCs来源解析,城区VOCs主要来源:移动源(22.4％)、餐饮及生物质燃烧源(21.8％)、工业源(15.1％)和溶剂使用源(9.3％),臭氧超标天溶剂使用源、餐饮及生物质类燃烧源贡献率明显上升.成都市城区春季应以VOCs减排为重点,并加大芳香烃和烯烃相关源控制力度.     

基于OMI卫星数据和MODIS土地覆盖类型数据研究珠江三角洲臭氧敏感性

基于OMI卫星数据和MODIS土地覆盖分类产品,研究了珠江三角洲地区2005—2016年不同土地利用类型臭氧敏感性的时空变化特征.结果表明,采用MODIS数据产品建立的土地利用类型(发达区、较发达区和欠发达区)具有一定的科学性和适用性.臭氧生成受到VOCs控制的地区主要集中在珠三角中部,包括广州南部、佛山、中山、深圳和江门的部分地区,其面积占比不断缩小,在2015年达到最低值5.05%,2016年有所回升.受到NO_x控制的地区主要分布在珠三角边缘地带,包括惠州东北部、广州北部、肇庆西北部和江门西南部,其面积不断增大,在2016年达到最大面积占比42.60%.协同控制区集中在这两种控制区之间.分析不同土地利用类型的敏感性,结果发现,发达区主要为VOCs/协同控制区,较发达区主要为协同控制区,欠发达区为NO_x控制区.根据不同城市臭氧控制区面积占比的年际变化,可将珠三角9个城市分为3类:第1类以广州为代表,其面积较大,土地利用类型丰富,3种臭氧控制区均有出现;第2类以深圳为代表,集中在珠三角中心区,仅有VOCs控制/协同控制两种控制区;第3类只有惠州,仅有NO_x/协同控制两种控制区.     

2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

2015年中国近地面臭氧浓度特征分析

根据2015年全国189个城市的近地面臭氧浓度数据,使用ArcGIS等软件处理,从不同时空、地形特征、温度等方面分析得出中国近地面臭氧浓度的变化特征.2015年中国近地面的臭氧浓度变化呈先增高后降低的趋势,各季节中浓度大小关系呈夏季 > 秋季 > 春季 > 冬季的变化规律,且在7月达到全年最高值.中国各行政区中,华东、华南、华北地区的臭氧污染较为严重.在经纬度变化的影响方面,经度变化对近地面臭氧浓度的影响不大,而纬度变化使臭氧浓度变化明显;在同一纬度的3种不同地形对比中发现,不同的地形给近地面臭氧浓度带来的影响微乎其微.温度和近地面臭氧浓度的变化呈现良好的正相关关系.