四川盆地臭氧浓度空间分异及驱动因子研究

为揭示四川盆地臭氧（O₃）的空间分布格局及其驱动因子,通过对2015~2017年四川盆地18城市82个国控环境监测站的O₃浓度观测数据,使用空间自相关,空间热点探测及地理探测器等地统计方法分析研究.结果表明：2015~2017年四川盆地O₃浓度总体呈现上升趋势（由2015年的（79.95±18.82） μg/m³上升到2017年的（88.64±11.67）μg/m³）,污染态势逐年加重.盆地中西部成都,资阳,雅安等城市O₃浓度最高,且高值区范围逐年扩大.O₃浓度的空间分布呈现出显著的聚集性规律（空间正相关,Moran's I指数大于0）,且年聚集区（H-H聚集区或L-L聚集区）主要呈现为H-H聚集区分布在盆地中西部,L-L聚集区分布在盆地东南部.此外,年聚集区的年际变化与浓度变化态势基本一致,即O₃浓度上升（降低）的区域转变为H-H聚集区（L-L聚集区）.基于地理探测器定量分析了二十个社会经济及自然驱动因子对O₃浓度空间分异的影响,结果显示社会经济因子占主导作用,其中城建用地占区面积比重（驱动值,q=0.5734）,人口密度（q=0.5479）的驱动作用最为突出,自然因子中年降水量（q=0.4592）具有最显著的驱动作用;地理探测器双因子交互对O₃浓度空间分异的影响有明显的交互增强作用（每个单因子q值平均增大了1.5~2.1倍）,且交互均值（即各因子交互q值的均值）与最大交互值逐年增大.在使得交互值达到最大驱动值的双因子中,出现频率最高的是人口密度（7次）和工业烟粉尘排放量（7次）.     

2015—2020年中国臭氧污染时空演化及其与厄尔尼诺-南方涛动的关系研究

为研究2015—2020年我国近地面臭氧(O₃)污染时空演化特征以及厄尔尼诺-南方涛动(ENSO)对我国O₃污染的影响,本文基于2015—2020年我国近1 500个监测站点的O₃浓度数据(不包括港澳台地区数据),综合运用空间自相关、热点分析、异常值分析及回归分析,研究2015—2020年我国O₃污染的时空演化、浓度异常特征及其与ENSO事件和气象因素的关系.结果表明：(1)2015—2019年我国O₃污染集聚效应不断增强,但2020年显著降低.(2)我国O₃浓度呈先升高(2015—2018年)后下降(2018—2020年)的特征,2017年、2018年O₃年均浓度分别较上一年升高8.72%、1.76%,2019年、2020年O₃年均浓度分别较上一年下降3.60%、3.66%.除2019年、2020年外,O₃浓度高值聚集区站点的O₃浓度峰值和高值天数(日均值大于120μ...     

基于随机森林模型的四川盆地臭氧污染预测

为研究四川盆地臭氧(O₃)污染长期变化,使用四川盆地18个城市的地面O₃浓度数据和气象观测数据,首先分析了2017～2020年间四川盆地O₃浓度的时空分布特征,再利用随机森林模型,筛选出影响O₃浓度变化的主导气象因子,构建了气象因子和O₃浓度之间的统计预测模型,并对2020年四川盆地城市群的O₃污染状况进行预测分析.结果表明：(1)2017～2020年间O₃浓度呈现波动变化趋势,2019年出现一个低值,2020年O₃浓度又有所回升.(2)气象影响因子中相对湿度、日最高温度和日照时数对O₃浓度变化具有重要意义,而风速、气压和降水量的重要性较低;同时,气象因子之间也存在着不同的线性关系,气压与其他气象要素呈现负相关性,而剩余气象要素之间正相关关系较为明显.(3)基于随机森林构建的O₃预测模型的拟合优度(R²)较高,展示出较好的预测性能,能够较好地预测O...     

气象因素和前体物对中国东部O3浓度分布的影响

采用重心模型、空间自相关分析和地理探测器,研究了2016年中国东部O₃浓度的时空变化规律,揭示了气象因素和前体物对中国东部O₃浓度空间分布格局及其演变的影响.结果表明：（1）O₃浓度变化可分为3个阶段：1~3月为低值上升阶段、4~9月为高值波动阶段、10~12月为低值下降阶段,O₃污染主要发生在高值波动阶段,超标天数占全年的96.0%.（2）气象因素是影响O₃年均浓度空间分布格局的主导因素,受降水、相对湿度南高北低和日照时数北高南低的影响,O₃年均浓度总体呈北高南低的态势;前体物对O₃年均浓度分布也有显著影响,是城市群核心城市形成局部O₃污染中心的原因.（3）O₃月均浓度分布格局经历了由北高南低到南高北低的演变过程,1~6月O₃浓度总体重心和高值重心向北迁移,6月达到最北,北高南低的特征最强,环渤海地区成为O₃污染最严重的区域;7~12月,O₃浓度总体重心和高值重心向南迁移,12月达到最南,O₃浓度分布格局演变为南高北低.3~9月雨季期间,O₃浓度分布主要受降水和相对湿度的影响,其余时间主要受气温的影响.（4）前体物对O₃浓度分布的影响主要通过气象条件实现,气温越高,光化学反应越强,前体物的正向影响力越大;气温越低,光化学反应越弱,NO_x、CO、SO₂等化学性质活跃的前体物对O₃可能起消耗作用.     

2016~2018年中国城市臭氧浓度时空聚集变化规律

为揭示中国O₃浓度的时空格局及聚集变化规律,通过对2016~2018年全国338个城市1144个监测站点的O₃浓度观测数据,使用空间插值及空间自相关等方法进行分析研究.结果表明：2016~2018年全国O₃浓度（第90百分位数）总体呈现上升趋势（由2016年的141.54μg/m³上升到2018年的153.21μg/m³）,污染态势逐年加重,且华北及长江中下游等人口稠密地区O₃浓度最高,O₃浓度的空间分布呈现显著的聚集性和相似性规律,且聚集性逐年增强,O₃浓度的年聚集区主要呈现北高南低的分异,高高值聚集区主要集中在北方（城市占比22.19%~29.59%）,低低值聚集区则主要集中在南方（城市占比15.98%~22.19%）,此外,O₃浓度高高值聚集区与低低值聚集区空间分布的季节变化规律以顺时针周期性变化为主：3a来,春季集聚区分布与年集聚情况相同,夏季高高值,低低值聚集区逐渐向西扩大聚集范围,秋季则顺时针转变为东高西低的分异情况,随后高高值（低低值）聚集区沿顺时针方向南（北）移动,到冬季则转变为南高北低的空间分异情况.     

气象、本地光化学生成和外围传输对长沙市2018～2020年臭氧污染趋势变化影响的识别

针对湖南省臭氧(O₃)污染加剧但是相关的研究较为缺乏的现状,以长沙市为研究区域,基于观测数据,结合气象校正、基于经验的模型(EOF)和绝对得分受体模型(APCs),识别量化了2018～2020年气象、本地光化学生成和外围传输对O₃污染相对贡献的影响,分析了2018～2019年和2019～2020年O₃趋势变化的主控因素.结果表明,短期范围内,气象条件是O₃污染事件发生的重要诱发因素.对长沙市整体来说,在时间上,2018～2019年期间,气象和本地前体物排放影响作用的增强是O₃浓度升高的关键驱动因子.2019～2020年期间,气象、本地前体物排放和外围传输影响均呈现下降的趋势,是导致O₃浓度降低的重要影响因素.空间上,2018～2020年时间段,气象、本地前体物排放和外围传输主要影响区域分别为长沙市偏东、偏北和偏南部区域.其中,外围传输的作用持续减弱,2018～2019年期间,长沙市北部天然源排放水平的升高使得O₃浓度上升,南部区域NO...     

典型大气环流对天津市大气PM2.5与O3复合污染的影响特征

为探究海陆风环流对沿海城市PM_2.5和O₃污染的影响特征,基于2016～2020年中国环境监测总站的污染物观测数据和同期气象资料以及ERA5气象再分析数据,分析了海陆风环流特征对天津市区域大气污染物PM_2.5和O₃浓度变化的影响.结果表明:2016～2020年天津共有海陆风日411d,6～9月出现最为频繁,12月频率最低.海陆风环流的季节特征差异造成了对PM_2.5和O₃的影响不同,冬季陆风环流会使PM_2.5在沿海区域积累,海风环流对沿海地区PM_2.5污染有稀释作用.夏季海陆风环流会改变沿海地区O₃分布情况,使O₃谷值更低且峰值更高,市区点、郊区点和沿海点O₃峰值浓度分别高于平均峰值4.1,8.9,16.0μg/m³,海陆风对峰值的影响程度随着站点与海岸线距离的增长逐渐减弱.2016～2020年间共有PM_2.5     

基于EOF分解和KZ滤波的2019～2021年中国臭氧时空变化及驱动因素分析

基于我国337个地级行政区2019～2021年的3～8月O₃逐时浓度数据及同期气象数据，使用经验正交函数(EOF)分解，分析了我国O₃浓度的主要空间分布模态变化趋势及其主要气象驱动因素.选取31个省会城市，利用KZ滤波将O₃及气象因子的时间序列分解为短期分量、季节分量和长期分量，结合逐步回归模型，建立O₃与气象要素之间的关系，进而重构“气象调整”后O₃浓度的长期分量时间序列.结果表明，在我国O₃浓度变率的总体空间特征基本稳定的背景下，O₃浓度的第一模态整体呈趋同性变化，即O₃浓度变率的高值区域波动性减弱，低值区域波动性增强.气象调整前后不同城市O₃浓度的变化趋势存在一定差异，大部分城市O₃浓度经调整后的长期分量较调整前更“平缓”.其中，气象因素对石家庄、济南和广州等城市O₃浓度长期变化的影响较大，而前体物排放变化对福州、海口、长沙、太原、哈尔滨和乌...     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及气象影响分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及气象成因,基于2013～2019年高时间分辨率的PM_2.5、 O₃和气象观测数据,对天津市PM_2.5-O₃复合污染特征、污染物浓度分布以及关键气象因子进行分析.结果表明,2013～2019年,天津市复合污染日94 d,总体呈现下降趋势,前期（2013～2015年）下降明显,由2013年的23 d降至2015年的11 d,下降52.2%;后期（2016～2019年）波动式上升,由2016年的12 d升至2019年的14 d,上升16.7%.复合污染日主要出现在每年的3～9月,年际变化较大,2013～2016年在6～8月出现较多,2017～2019年在4月和9月出现较多.小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).在所有O₃污染中,PM_2.5...     

山东省环境空气中PM2.5与O3的复合污染特征与时空变化趋势

山东省PM_2.5-O₃复合污染特征突出,空间差异性明显,本文基于2016—2020年国控和省控环境空气自动监测站监测数据以及同期各气象代表站气象监测数据,分析PM_2.5和O₃时空分布的变化特征,初步探究其与气象因子及前体物的关系. 结果表明:①2016—2020年山东省空气质量逐步改善,优良天数比例上升了7.1%,重污染天数比例下降了3.5%. 除O₃年评价值上升9.6%以外,SO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO和NO₂的浓度均下降,降幅依次为61.3%、29.8%、28.6%、26.3%和11.4%. 各市PM_2.5年评价值均下降(范围为18.4%~34.9%);除德州市外,其他15市O₃年评价值均上升,滨州市的升幅(30.8%)最大. 1月PM_2.5平均浓度最高,呈现先下降后上升的年变化趋势,6月O₃平均浓度最高,且逐年上升. ②山东省PM_2.5和O₃均呈现内陆地区高于沿海地区的分布特征,PM_2.5浓度在西部内陆地区较高,O₃浓度在中北部内陆地区较高,PM_2.5-O₃复合污染特征在中西部地区较明显. 统计期间共计出现PM_2.5-O₃复合污染日224 d,分布在2—11月,出现天数逐年减少. ③为探究PM_2.5-O₃复合污染的影响因素及气象特征,进行相关性分析及气象因子阈值筛查,结果表明,PM_2.5日均浓度和O₃_8 h (臭氧日最大8小时滑动平均值)与其主要前体物和气象因子均呈现相反的相关关系,且对不同因子的响应有一定区域性差异. 当气温为14.9~24.1 ℃、相对湿度为55.5%~75.1%、风速为0.6~2.9 m/s、气压为992.8~1 018.8 hPa时PM_2.5-O₃复合污染易于发生,该条件下大部分城市的气温、相对湿度和气压平均值介于PM_2.5和O₃污染单独发生时的对应因子平均值,但平均风速小于PM_2.5和O₃污染单独发生的平均风速. 研究显示,“十三五”期间山东省PM_2.5浓度波动下降,O₃浓度波动上升,二者的协同关系日趋明显,气象因素对PM_2.5和O₃的生成和累积有一定影响.      

天津市2017年移动源高时空分辨率排放清单

移动源已成为城市地区大气污染的主要贡献源.已有研究多关注道路移动源（机动车）或非道路移动源（工程机械、农业机械、船舶、铁路内燃机车和民航飞机）中单一源类的排放,欠缺对移动源总体排放特征的把握.本研究提出了移动源高时空分辨率排放清单的构建方法,据此建立了天津市2017年移动源排放清单,并分析其排放构成与时空特征.结果表明,天津市移动源CO、VOCs、NO_x和PM₁₀的排放量分别为18.30、6.42、14.99和0.84万t.道路移动源是CO和VOCs的主要贡献源,占比分别为85.38%和86.60%.非道路移动源是NO_x和PM₁₀的主要贡献源,占比分别为57.32%和66.95%.从时间变化来看,移动源所有污染物排放在2月均为最低,CO和VOCs在10月排放最高,而NO_x和PM₁₀则在8月排放最高.节假日（如春节和国庆节等）对移动源排放的时间变化影响显著.从空间分布来看,CO和VOCs排放主要集中于城区和车流量大的公路（高速路和国道）上,NO_x和PM₁₀在城区与港区均具有较高排放强度.污染物的空间分布差异是由其主要贡献源的空间位置决定的.本研究可为天津市大气污染的精细化管控和空气质量模拟提供数据支撑,同时可为其他地区移动源排放清单的建立提供方法参考.     

典型城市臭氧污染源贡献及控制策略费效评估

东莞是珠三角O_3污染最严重的城市,使用RSM/CMAQ(曲面响应模型)法分析了珠三角区域人为排放的NO_x和VOCs对东莞市O_3浓度变化源贡献.2014基准年分析结果表明,扣除模型域外区域传输及天然源排放对O_3本底浓度贡献(41.00%)后,东莞本地VOCs排放对O_3贡献最大(18.50%),珠三角区域NO_x减排率13%时可持续降低东莞市O_3浓度.进一步使用ABa CAS-SE(空气污染控制成本效益与达标评估系统)对2017、2020、2025东莞市3个未来年O_3污染控制情景进行了费效评估.评估结果显示,NO_x和VOCs控制比例相对较低的2017年控制情景人体健康效益/区域控制成本比约为1.1;而控制比例相对较高的2025年东莞O_3达标情景效益成本比仅为0.1.这说明,在高减排率情景下,以末端治理为主的控制措施经济可行性较差,需综合采取产业/能源结构调整、清洁生产等措施实现NO_x和VOCs的大比例减排,实现东莞O_3的稳定达标.今后将进一步研究NO_x和VOCs减排对PM_(2.5)环境浓度及健康效益影响,开展多目标污染物协同控制费效评估.     

基于大数据分析和IVE模型的杭州市机动车污染物排放变化特征研究

以杭州市全市域为研究对象,基于机动车排放管理数据库和IVE模型本地化后计算出市区、城区、城郊和郊区4类区域及快速路、主干路和次干路3类道路的各类机动车排放清单,利用Arc GIS及杭州市路网信息建立了1 km×1 km网格化空间分布,分析了机动车污染物排放特征.结果显示,杭州市机动车各污染物NO_x、CO、PM_(2.5)和VOCs的年排放量分别为4.9×10~4、12.5×10~4、0.2×10~4、2.1×10~4t.各种车型中,中重型货车对NO_x和PM_(2.5)的贡献均最大,分别为45.8%和36.3%,其次为大中型客车、公交客运,小微型客车对CO和VOCs的排放贡献最大,分别为69.3%和51.1%.机动车各污染物排放强度均呈现由城市中心向城市边缘递减的趋势,高排放区域集中在城中心及城南和城北区域,同时各污染物排放量日变化特征明显,均出现弱双峰现象.     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

2020年和2021年南京城区臭氧生成敏感性和VOCs来源变化分析

PM_2.5和臭氧(O₃)协同防控是“十四五”期间空气质量提升的重点.O₃生成与其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)呈高度非线性关系.基于南京市城区站点2020年和2021年的4～9月O₃、 VOCs和NO_x的连续在线监测数据,比较了两年间O₃及其前体物浓度的变化,进一步利用基于观测的盒子模型(OBM)和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析了O₃-VOCs-NO_x敏感性和VOCs来源.结果表明,2021年的4～9月O₃日最大浓度、 VOCs和NO_x浓度的平均值相较于2020年同期约下降7%(P=0.031)、 17.6%(P<0.001)和14.0%(P=0.004).2020年和2021年的O₃超标天NO_x和人为源VOCs的平均相对增量反应活性(RIR)分别为0.17和0.14, 0....     

成都市臭氧生成敏感性分析及控制策略的制定

利用OZIPR模式结合经验动力学建模方法(EKMA)模拟成都市2017年O_3生成过程并绘制EKMA曲线,模拟过程采用CB05机理描述系统的动力学机理,结果表明,成都市O_3生成处于VOCs控制区,同时存在NO_x单独减少的不利效应,O3控制策略应对VOCs进行减排或同时减排VOCs和NO_x.选取5种VOCs和NO_x减排比例进行计算,分析结果发现,VOCs与NO_x减排量呈线性关系:VOCs=0.77NO_x+0.18.成都市"十二五"规划中NO_x减排目标为19.13%,代入上式计算后知,VOCs需减排33%才能使O_3最大小时浓度达到环境空气质量的二级标准.利用臭氧生成潜势(OFP)计算14种VOCs人为排放源对O_3生成的贡献,结果显示,对OFP具有主要贡献的有8种排放源,将33%的VOCs减排目标分配到这8种排放源中,可得各排放源的VOCs减排目标:移动源11.88%、溶剂使用源10.23%、能源民用燃烧3.3%、化工行业2.97%、露天秸秆焚烧1.49%、餐饮0.83%、汽油蒸汽0.63%、建材行业0.59%.     

臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

港口自有移动源大气污染物排放清单

基于全面开展大气污染源排放清单编制工作的要求,研究制定了天津市港口自有移动源排放清单.对道路和非道路移动源各源类6种大气污染物建立了分辨率为3 km×3 km的网格化排放清单,并分析其污染物排放时空分布特征,利用蒙特卡罗方法分析了清单的不确定性.结果表明,2020年港口自有移动源共排放PM₁₀ 148.22 t、 PM_2.5 135.34 t、 SO₂ 1 061.04 t、 NO_x 4 027.16 t、 CO 756.60 t和VOCs 237.07 t,其中道路和非道路移动源污染物总排放量占移动源排放量的比例分别为6.66%和93.34%.全港区自有道路移动源机动车污染物排放的主要贡献源是小型、中型、大型载客汽车(汽油)和重型载货汽车(柴油),非道路移动源排放的各污染物的主要贡献源均是船舶和工程机械.不确定性分析结果表明,移动源总体不确定性范围为-13.3%～16.53%.     

深圳市2022年春季新冠疫情管控期间空气质量分析

短期减排是我国城市应对大气污染事件的重要应急管控手段,但短期减排的效益尚未得到完善分析.2022年3月14～20日,广东省深圳市为抑制新冠疫情传播实施了全市管控,为评估短期减排对华南城市春季空气质量的影响提供独特机会.结合深圳市高精度环境空气质量监测与气象观测等多源数据,分析了深圳市管控期间前后的空气质量变化.此次管控前和管控期中均有部分日期天气形势静稳,局地污染水平主要反映本地排放,有利于分析本地减排的影响.观测与WRF-GC区域化学模拟都表明,与珠三角周边城市相比,深圳市管控期间由于市内交通源排放显著减少,深圳市二氧化氮(NO₂)浓度降低(-26±9.5)%,可吸入颗粒物(PM₁₀)浓度降低(-28±6.4)%,细颗粒物(PM_2.5)浓度降低(-20±8.2)%,但臭氧(O₃)浓度无显著变化[(-1.0±6.5)%].TROPOMI卫星观测的甲醛和二氧化氮柱浓度数据对比表明,2022年春季珠三角臭氧光化学主要受挥发性有机物(VOCs)浓度控制,对氮氧化物浓度降低不敏感,反而可能因氮氧化物对臭氧滴...     

大连市夏季VOCs化学反应活性及来源

为了解大连市环境空气挥发性有机物（VOCs）污染特征及来源,基于2020年6~8月高时间分辨率VOCs在线观测数据,对大连市大气VOCs的浓度水平、组成特征、反应活性及来源情况进行了分析.结果表明φ（VOCs）的平均值为（10.21±5.71）×10^-9,其中烷烃占比为66.35%,烯烃为11.89%,炔烃为7.75%,芳香烃为14.01%.VOCs和NO_x呈现夜间高,白天低的特征,而O₃变化趋势相反.综合考虑物种活性,确定甲苯、乙烯、间/对-二甲苯、1-己烯、正丁烷、异戊烷、正戊烷和异戊二烯是影响大连市大气VOCs的关键物种,优先控制烯烃和芳香烃类化合物的排放是改善大连市夏季O₃污染的关键.PMF源解析结果显示交通源（26.38%）、燃烧源（22.75%）、工业排放源（17.09%）、溶剂使用源（14.59%）、天然源（11.72%）和其他（7.47%）为监测期间VOCs的主要来源,交通源和燃烧源排放是大连市夏季O₃防控的重点污染源.