环境化学

X13 9601302LaZ一SrxCuO‘士入系列催化剂的合成、表征及NO分解催化性能的研究/赵震…(中科院长春应用化学研究所)//环境化学/中科院生态环境研究中心一1995,14(5)一402~409环信X一87 合成了x值不同的LaZ一xsr二CuO。士入(x=0.0一1.0)系列复合氧化物催化剂。用XRD,IR,XPS和化学分析等方法对催化剂的组成、结构进行了表征,并对NO分解的催化性能和作用机理进行了研究。结果表明:在x=0.。一1.。范围内,所有样品都具有A:Bo;结构,发现NO分解活性与氧空位(缺陷)的浓度有关,与不同价态的Cu离子含量之间无直接关系。图6表2参12X13 96013…     

氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

一般性问题

X7012(Xj 203428富氧条件下氢部分选择性催化还原NO研究/孟赫…(中科院大连化学物理研究所)//环境工程/冶金部建筑研究总院一2加2,20(2)一37一39 环图X一26 研制了低把含量活性非均布Pd/从马催化剂,针对硝酸尾气组成,进行了富氧条件下,氢部分选择性催化还原NO研究。实验表明在该催化剂上,低温、富氧条件下NO的转化率高达so%-100%。室温下(一20℃),NO对氢氧反应有强烈的抑制作用,氢氧反应进行后,NO还原反应开始明显进行,其与氢氧反应为竞争的平行反应。图6参4术与设备/中科院生态环境研究中心一2加2,3(4)一12一17环图X一4 由于非平衡等…     

环境化学

X1312(X) 303142CuO在Ce仇和7一从马上的表面性质及对NO+CO反应性能的研究/蒋晓原(浙江大学催化研究所)·。//浙江大学学报(理学版)/浙江大学一2(X)3,so(3)一289一295环图N一27 在色谱一微反实验装置上考察了Cuo/Ce仇、Cuo/7一从几及C唤改性的催化剂对NO+CO的反应性能。并用TPR、XRD、X邢、BET和NO=n幻等技术对上述催化剂进行了表征。结果表明催化剂活性的提高与铜物种在两种载体(浅几和下-从几)上的价态(份十和Cu+),分散状态和吸附特性有关。TpR实验显示cuo在c心上存在两种还原物种,而在卜从Q3上只有一种还原物种,xl名检测表…     

汽车尾气净化催化剂Ag/SAPO-34选择性催化还原NO

评价了Ag/SAPO-34分子筛催化剂选择性还原NO的活性,并运用漫反射红外光谱原位研究NO在Ag/SAPO-34催化剂上的选择性催化还原机理.结果表明Ag/SAPO-34有良好的低温活性,在氧气浓度为3.6%和温度为573K～673K时NO还原成N2的转化率达70%;催化剂活性随C3H6浓度的增加而升高,随空速的增加而稍有下降.基于漫反射红外光谱,认为反应机理为:NO、丙烯和氧反应,在Ag/SAPO-34催化剂上生成吸附的有机-氮氧化物,再由这些吸附物种分解成N₂,催化还原的关键是形成有机-氮氧化物中间体.氧的作用是充分促进丙烯活化以及增加NO_x吸附态含量,并且氧的存在是有效产生一系列中间物不可缺少的条件.     

焙烧温度对Fe2O3/SAPO-34催化剂低温NH3选择性催化还原NO性能的影响

采用尿素沉淀法制备了一系列Fe_2O_3/SAPO-34催化剂,考察了催化剂焙烧温度(200、300、400、500℃)对低温NH_3选择性催化还原(NH_3-SCR)NO性能的影响,并利用X射线衍射(XRD)、N_2吸附-脱附、原子吸收光谱(AAS)、场发射扫描电镜(FE-SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、NH_3程序升温脱附(NH_3-TPD)等多种手段对催化剂的表面结构和物理化学性质进行表征分析.XRD和FE-SEM分析表明,在较低的焙烧温度(400℃)下,铁物种能够高度均匀地负载在SAPO-34表面上.NH_3-TPD和H_2-TPR分析表明,高分散状态的Fe_2O_3使催化剂暴露出更多的强酸位和活性位,有利于提高催化剂的NH_3吸附和活化能力及氧化还原性能,从而使催化剂呈现出更高的低温SCR活性.BET和XPS分析表明,在较低的焙烧温度下,Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有更大的比表面积和更高的化学吸附氧比例,促进NO氧化为中间产物NO_2,从而加快低温SCR反应的进行.活性测试结果表明,300℃焙烧的Fe_2O_3/SAPO-34催化剂具有最佳的低温活性和较强的抗硫抗水性能,在空速为40000 h~(-1)的条件下,且反应温度为190~240℃时,NO转化率达90%以上且N_2选择性接近100%.     

催化氧化NO催化剂Mn/ZrO2的制备与性能研究

以二氧化锆为载体负载锰氧化物,制备了MnO x/ZrO2催化剂用于催化氧化法(SCO)脱除烟气NO,考察了制备条件和反应条件对催化剂SCO活性的影响.同时,采用N2吸附、SEM、XRD及XPS等手段对催化剂理化性质进行了表征.结果表明,采用等体积浸渍法,以硝酸锰作为前驱体制备的Mn8/ZrO2/450催化剂在300℃、空速15000 h-1条件下,NO转化率可达84%,表现出较好的NO氧化活性.催化剂的主要活性组分为MnO2,在催化剂载体表面上呈现出较好的分散度.对催化剂进行了NO等温吸附与程序升温脱附,结合程序升温表面反应(TPSR)实验,探讨了催化剂表面NO催化氧化机理.研究发现,NO在该催化剂表面主要以吸附态反应,在含氧气氛中吸附态NO的氧化速率高于脱附速率,表面NO2的脱附峰温与最佳SCO活性温度相吻合.上述结果表明,NO转化过程速率受氧化产物NO2的脱附步骤控制,表面反应为快速步骤.     

贫燃条件Ag-Rh/CeO_2-ZrO_2-Al_2O_3协同催化C_3H_6选择性还原NO的原位红外研究

将Ag-Rh浸渍到共沉淀法合成的Ce-Zr-Al上,制备出Ag(0.04)-Rh(x)/Ce0.5Zr0.5O2-75%Al2O3系列催化剂,采用BET比表面积、X射线衍射光谱(XRD)和原位漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在贫燃条件下选择性还原NO的活性和反应机理.结果表明,Ag-Rh双组分催化剂的活性较单组分Ag、Rh催化剂的高.Rh负载量为0.7%(质量分数)时,NO转化率达最佳(90.3%),且反应的起燃温度低、活性温度范围宽(300～500℃).DRIFTS结果显示,Rh的添加不仅有利于催化剂表面NO的吸附,而且能促进Ag催化生成关键反应中间体—CO—NH—,进而显著提高NO的转化率.     

高分散MnOx/SAPO-34催化剂的制备及其低温NH3选择性催化还原NO性能

采用改进的溶胶-凝胶法制备一系列MnO_x/SAPO-34催化剂,考察了各制备参数对催化剂的结构及其低温氨选择性催化还原(NH_3-SCR)脱硝性能的影响,并通过X射线衍射、N_2吸附-脱附、透射电镜、X射线光电子能谱、NH_3程序升温脱附等手段对催化剂进行表征.结果表明,当制备参数为n(乙醇)/n(Mn)=15,n(H_2O)/n(Mn)=20,n(柠檬酸)/n(Mn)=1,Mn负载量为15%(质量分数),催化剂焙烧温度为350℃时,制备的高分散15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂具有最佳的低温SCR活性,在空速为45000 h~(-1)的条件下,且反应温度在120～240℃范围时均保持90%以上的NO转化率和接近100%的N_2选择性.MnO_x纳米颗粒高度分散在SAPO-34载体表面,平均粒径约为5.46 nm,纳米颗粒的表面效应使得该催化剂具备较大的比表面积,暴露出大量的活性位点和高活性的MnO_2(110)晶面,同时,高Mn~(4+)比例和更多的化学吸附氧以及适宜的表面酸强度和酸量也是15%-MnO_x/SAPO-34-350℃催化剂呈现最佳低温SCR活性的重要原因.     

以碳化钨和碳化钼为活性组份的汽车排气催化剂

制备了几种碳化钨和不同Mo/W原子比的钨钼混合碳化物催化剂样品。用模拟汽车排气的人造废气,对该催化剂去除CO、NOx和丙烷的性能进行了测试。用X射线光电子谱测定法(XPS)及H和CO选择性化学吸附法对该催化剂表面性能进行了测试。与主要含Pt和Rh的三效催化剂相比,碳化钨对CO和NO的转化呈现出良好的活性。然而,这种碳化钨对丙烷的氧化是无效的。钼、钨混合碳化物的活性很低,其差距明显。     

锰银复合催化剂对NTP降解吸附态甲苯的影响

采用等体积浸渍法制备以13X分子筛为载体的Mn-Ag复合型催化剂,并用SEM、BET和FT-IR手段对催化剂进行表征。在介质阻挡放电反应器(DBD)中,考察了锰、银不同摩尔比和不同负载总量的催化剂对吸附态甲苯降解的影响。结果表明:当n(Mn)∶n(Ag)为1∶3时,Mn-Ag/13X催化剂对甲苯催化氧化活性最高,CO_2选择性为98.84%;不同摩尔比的催化剂对O_3分解性能顺序与对甲苯的催化氧化性能顺序一致,其顺序为n(Mn)∶n(Ag)1∶3>1∶5>1∶1>3∶1>5∶1>0∶0;Mn-Ag/13X(Mn∶Ag=1∶3)催化剂锰和银负载量对催化剂的吸附性能和催化活性有显著影响,随负载量的变化,吸附穿透时间大小关系为:2.5%Mn-Ag/13X≈7.5%Mn-Ag/13X>5%Mn-Ag/13X>10%Mn-Ag/13X;负载量为5%时,吸附穿透时间为125 min,CO_x浓度为4 669.82 mg/m~3,显示出最好的催化活性。     

TiO2改性银铝催化剂选择性丙烯还原NOx硫失活机制研究

采用溶胶凝胶法制备4%Ag/Al2O3、4%Ag/10%TiO2-Al2O3催化剂.利用N2物理吸附、氮氧化物/二氧化硫程序升温脱附(NOx/SO2-TPD)以及普通/原位漫反射傅里叶变换红外光谱(FT-IR/DRIFTs)对催化剂进行表征,并探讨催化剂在含硫气氛前后选择性还原NOx活性的变化及中毒机理.结果表明在4%Ag/Al2O3催化剂中掺杂10%TiO2能提高催化剂的中低温活性以及在400℃下抗SO2中毒的能力.TiO2引入后可促进甲酸盐物种的形成从而有利于低温反应的进行;SO2与NO在同一活性位上出现的竞争吸附以及活性组分Ag的硫酸化是4%Ag/Al2O3催化剂失活的重要原因;TiO2的加入能促进NO在催化剂表面的吸附并能减弱其对SO2的吸附,同时能有效抑制活性组分Ag的硫酸化,从而提高催化剂的抗硫性.     

水泥窑烟气脱NO_X工艺系统

介绍了目前国内外水泥窑脱NO X工艺技术现状,提出了水泥窑烟气脱NO X新工艺:以优化活性焦为脱NO X催化剂,其使用温度低于150℃,使用选择性催化还原(SCR)工艺技术,进行低温脱NO X。优化活性焦以国产褐煤为主要原料制成的,不仅脱NO X效率高,而且价格便宜。优化活性焦循环使用和综合利用,不仅降低脱NO X成本,而且不存在二次污染。     

制备高分散Pt纳米催化剂低温催化还原NO

文章采用新型的Pt基催化剂制备方法,将高分散的Pt纳米粒子直接吸附到SiO_2载体上即制得了组合型Pt/SiO_2催化剂。研究分析了O_2体积分数、NO/H_2体积比、Pt负载量、空速等操作条件对催化剂脱硝反应活性的影响,并通过XRD、TEM、BET、XPS等对载体及催化剂结构、金属电子价态及Pt纳米颗粒的分布进行了表征。结果表明组合型Pt/SiO_2催化剂在6%O_2体积分数、NO/H_2体积比为1∶4、空速为120000mL/(g·h)时具有较高的NO转化率,温度低至58℃时转化率达到80%,展现了较高的低温催化活性,且在50~200℃的范围内也保持了较高活性,体现了较宽的活性范围。Pt/SiO_2催化剂具有粒径小(4nm),分散性好、比表面积大等特点,且活性组分主要以Pt~0形式分布在载体表面。因此该催化剂具有较高的催化活性。     

某高砷煤电厂SCR脱硝催化剂性能检测与评价

为分析燃煤电厂平板式抗砷中毒SCR脱硝催化剂在高砷燃煤烟气中的运行效果,测试了抗砷中毒SCR脱硝催化剂和新鲜催化剂的脱硝活性,通过X射线原子荧光(XRF)、N2吸附/脱附、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等方式表征催化剂样品.结果表明:运行一年的催化剂在150～450℃烟气条件下的脱硝活性与新鲜催化剂非...     

环境化学

X 1 3 9503278ZSM一5分子筛负载R、Pd催化剂上甲烷选择还原一氧化氮反应性能研究/朱波…(杭州大学化学系)//环境污染与防治/本刊编辑部(杭州)一1995,17(2)一12~13,11环信X一3 研究了ZSM一5分子筛负载R、Pd催化剂对CH、还原NO催化反应的性能。实验表明,Pt催化剂在300一500C温度下,显示出较高的反应活性和N:选择性,Pd和R一Pd催化剂在400~50oC温度下具有较好的反应性能。其活性和选择性大小次序为:Pt>Pt一Pd>Pd。用铂氨络离子制备的催化剂反应性能优于用氯铂酸制备的催化剂。图2参5茂铁甲酞丙酮、乙烯基二茂铁、聚乙烯二茂铁、N,N…     

吸附存储-间歇放电法氧化甲苯的反应过程研究

以SBA-15为催化剂,对比连续降解法和吸附存储-间歇放电法净化低浓度甲苯的活性,结果表明吸附存储-间歇放电法下甲苯去除率、碳平衡和CO2选择性更高.运用GC-MS分析了2种降解方式催化剂表面中间产物随时间的变化,苯甲醛进一步氧化分解进而打开苯环,是等离子体催化降解甲苯的控制步骤.对比SBA-15、Mn/SBA-15、Ag/SBA-15、AgMn/SBA-15 4种催化剂在吸附存储-间歇放电法下降解甲苯的活性.结果显示Ag和Mn的引入加速了对2-庚烯醇的氧化催化,AgMn/SBA-15表现出最好的碳平衡、CO2选择性.     

Rh-Al-MCM-41上NO选择性催化还原的原位红外研究

利用气-固相固定床反应装置考察了Rh交换的Al-MCM-41在高气体空速条件下对贫燃NOx的选择性催化还原活性,考察了氧含量对其的影响。结果表明,在200000h~(-1)的气体空速、O_2/C_3H_6=20、603K时,NO转化率为74.3％。利用原位FTIR技术研究了该催化剂的表面吸附物种及表面程序升温反应行为,并结合实验观察探讨了贫燃条件下Rh-Al-MCM-41催化剂上NO的选择性催化还原机理。     

SO2存在下NO在NiO/γ-Al2O3催化剂上的催化氧化

研究了SO2对NO在NiO/γ-Al2O3催化剂上氧化活性的影响，考察了不同反应温度和不同SO2浓度下的NO氧化脱除率和NO2生成浓度随时间的变化。并用XRD、IR、BET等方法测定了反应前后催化剂的物相结合。结果表明，在150℃时SO2的存在对一段反应时间内NO在催化剂表面上的氧化具有很大的促进作用。SO2在NiO/γ-Al2O3上的适量吸附有效地提高了NO催化氧化的活性，但随着SO2吸附量的增加，仙化剂的活会逐渐衰退，提高反应温度会使催化剂的失活速度加快。     

交通运输业废物处理与综合利用

津市空气污染物机动车污染的评价体系。该评价体系具有准确性、先进性和实用性,采用科学的方法估算天津市城区机动车排气污染物的排放浓度及总量对环境空气污染的分担率。科学地给出了天津市现阶段机动车污染的现状及发展趋势,为环境保护决策提供了科学依据。图4表2参3X734.2012(X) 301692汽车尾气净化催化剂A岁S月刃一34选择性催化还原NO/张平(广州大学环境料学系)…//环境科学/中科院生态环境研究中心一么刃2,23(6)一22一25环图X一5 评价了A岁SAI℃一34分子筛催化剂选择性还原No的活性,并运用漫反射红外光谱原位研究NO在A岁S川℃一…