活性炭负载TiO2光催化剂的制备及光催化性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合光催化剂,并考察载体粒度、浸渍时间、煅烧温度对其光催化降解腐殖酸性能的影响,确定了最佳条件.利用XRD(X射线衍射)、氮吸附等手段对复合催化剂的物理特性进行了表征;探讨了催化剂投加量、重复使用次数等因素对光催化降解腐殖酸反应的影响.结果表明:试验制备的TiO2/AC复合催化剂具有大的比表面积,纳米TiO2晶粒为锐钛矿型且尺寸较小;催化剂投加量为2 g/L、反应3 h,可去除腐殖酸溶液的UV254值96%,具有比简单悬浮体系更高的光催化性能.     

TiO2悬浆体系光催化降解酸性红B动力学分析

采用TiO2悬浆体系, 以高硼紫外灯为光源, 考察了酸性红B 光催化降解中溶液初始质量浓度、催化剂投加量、无机盐、空气通入量、pH 值对光催化降解速率影响.用Langmuir-hinshelwood 方程描述酸性红B光催化动力学行为. 结果表明:初始质量浓度增加, 反应由一级向零级过渡; 催化剂投加量在0.5～2.5 g/L时, 30 mg/L酸性红B一级反应速率常数与投加量成线性关系; 5种溶解性无机盐对光催化降解酸性红B存在抑制作用, 阴离子影响大于阳离子; 通入空气影响动力学行为, 改变反应级数.本实验在pH 值为3时光催化降解效果最佳, 且酸性条件下比碱性下条件效果更好;TiO2表面吸附能力随pH 值增大而减弱,光催化过程控制步骤在酸性和碱性条件不同.     

Fe掺杂Bi2MoO6的制备及其可见光催化活化PMS降解橙黄Ⅱ的研究

采用一锅水热合成法制备Fe掺杂Bi2MoO6光催化剂,对Bi2MoO6的主体结构进行修饰和调整.在可见光LED照射下,利用合成的Fe-Bi2MoO6催化剂活化过一硫酸盐(PMS,peroxymonosulfate,oxone)对偶氮染料橙黄Ⅱ进行光催化降解.采用X射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),透射电子显微镜(TEM),X射线能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)对催化剂的形貌微观结构和化学价态进行表征,并应用在光催化活化PMS降解橙黄Ⅱ的过程中.结果表明,催化剂投加量为0.4 g/L,PMS投加量为0.4 mmoL/L,初始pH值接近中性条件下,Fe-Bi2MoO6材料对橙黄Ⅱ的去除率可以达到100％.经过Fe掺杂后,Fe取代一部分的Bi3+,致使主体晶格出现畸变,不仅有利于光生电子和空穴的产生、分离和转移,还增强了 Bi2MoO6的光催化活性.Fe-Bi2MoO6光催化剂经重复使用5次后对橙黄Ⅱ的降解率仍然可以达到89.1％以上,具有优秀的光催化稳定性能.活性自由基的出现在光催化降解过程中起到主要作用,由此展示出一种潜在的光催化降解机制,且Fe掺杂Bi2MoO6比单纯Bi2MoO6具有更好的光催化降解稳定性.     

铋酸钠可见光光催化氧化水中苯胺的研究

采用铋酸钠为催化剂,在可见光条件下光催化氧化处理苯胺,分别采用单因子试验和正交因子试验研究了苯胺初始浓度、苯胺废水初始pH值、催化剂投加量对氧化效果的影响,分析了光催化动力学模型和动力学速率方程。结果表明,铋酸钠光催化氧化能够快速降解水中的苯胺,试验中各条件下苯胺的降解率2h后最低也可达到60%以上,一些条件下甚至可达95%以上;正交试验表明最佳运行条件为pH=5,催化剂投加量为1 g/L,苯胺初始质量浓度为20 mg/L;铋酸钠光催化氧化苯胺符合Langmuir-Hinshelwood一级动力学模型及其动力学速率方程;苯胺初始质量浓度从20 mg/L增加到60 mg/L时,反应速率从0.040 2min-1降至0.022 2 min-1。     

Pr-Co/TiO_2/鳞片石墨粒子电极光电催化降解罗丹明B的研究

以天然鳞片石墨为载体,采用溶胶凝胶法制备了Pr-Co/TiO_2/鳞片石墨粒子电极。用电子扫描显微镜(SEM)和X射线光电子能谱仪(XPS)对其形貌和元素组成进行表征。将制备的粒子电极应用于罗丹明B(RhB)的光电催化降解试验,结果表明,当电解质浓度为0.03 mol/L,外加偏压为10 V,粒子电极投加量为6.67 g/L,曝气量为30 m L/min,pH值为3,RhB初始质量浓度为25 mg/L时,反应45 min后RhB的去除率达98.57%。最后对RhB的光电催化降解动力学进行了初步探讨。     

Fe~0活化过硫酸铵降解酸性红R的实验研究

采用零价铁(Fe~0)活化过硫酸铵工艺降解酸性红R染料废水,研究了反应pH、初始酸性红R浓度、Fe~0投加量、过硫酸铵浓度、反应温度等操作条件对酸性红R降解效率的影响。结果表明,酸性红R降解的最佳条件:液相pH=3.0、Fe~0投加量0.05 g/L、过硫酸铵浓度0.4 g/L,初始浓度50 mg/L的酸性红R废水室温条件下反应60 min,废水酸性红R的降解效率可达98%;影响Fe~0活化过硫酸铵降解酸性红R的主要因素是pH、Fe~0添加量及过硫酸铵浓度。     

紫外光-超声波耦合降解邻硝基苯酚水溶液的研究

考察了初始浓度、紫外光(UV)功率、超声波(US)频率和功率、催化剂TiO2加入量、溶液的pH值、H2O2的加入量等各种因素,对紫外光-超声波耦合降解邻硝基苯酚(ONP)水溶液效果的影响.实验结果表明,ONP的紫外光-超声波降解符合表观一级动力学.随着初始浓度的增加.ONP的降解速率和去除率均减小.紫外光-超声波耦合降解效果明显好于紫外光、超声波分别单独降解的效果,两者存在着协同效应,反应速率常数分别为:KUV/US=0.005 2 min-1、KUV=0.002 9 min-1、KUS=0.002 2 min-1.提高紫外光功率、超声波的频率和功率可促进ONP的降解.当紫外光功率为150 W,超声波频率为165 kHz、功率为100 W时.ONP的降解效果达到最佳,240 min的去除率达到72.41%.催化剂TiO2的加入促进ONP降解.本实验中优化投加量为0.15g/L,ONP的去除率达到90.43%.在催化剂存在的情况下,溶液pH值的降低可提高降解速率;H2O2的投加则显著提高了ONP的去除率.     

Fe3O4@SiO2微球作为非均相Fenton催化剂结合超声降解亚甲基蓝模拟废水

采用水热法制备Fe_3O_4纳米微球,用Stber工艺法表面修饰Fe_3O_4制备Fe_3O_4@SiO_2磁性微球,将其作为非均相Fenton催化剂,并结合超声降解亚甲基蓝(MB)模拟印染废水。通过单因素分析实验,考察了初始pH值、H_2O_2投加量、Fe_3O_4投加量等条件对非均相Fenton反应的影响。结果表明,pH值为3,Fe_3O_4@SiO_2投加量为3. 00 g/L,超声10 min,H2O2投加量为2. 00 m L/L,反应时间1 h,反应温度30℃,此时MB的去除率可达到99. 9%。     

Ni-ACF催化H_2O_2氧化降解碱性品红废水

以活性炭纤维为载体,Ni2+,Mn2+,Zn2+和Fe2+的硝酸盐为活性组分,采用浸渍法制备了4种负载型催化剂,并以H2O2为氧化剂,碱性品红为目标污染物,用催化湿式氧化法,探讨了催化剂用量、H2O2投加量、染料初始浓度、反应溶液p H值、反应时间和催化剂重复使用等因素对碱性品红脱色效果的影响。结果表明,Ni-ACF较其它催化剂有较好的活性,染料的初始质量浓度为100 mg/L,Ni-ACF的用量为3.2 g/L、H2O2的投加量为20 m L/L、p H值为5.4(原液)时,反应4 h后碱性品红的脱色率达97.7%。催化剂重复使用活性良好,连续使用4次,脱色率仍可达62.5%。     

零价铁处理孔雀石绿废水的研究

以孔雀石绿为目标污染物,考察零价铁对孔雀石绿的降解行为,系统研究了零价铁投加量、初始pH值及孔雀石绿初始浓度对反应的影响。结果表明,在孔雀石绿初始质量浓度为200 mg/L、铁粉投加量为1g/L、初始pH值为6.5、反应时间为60 min的条件下,孔雀石绿的去除率为96.3%;同时探讨了零价铁降解孔雀石绿的动力学过程,结果表明,孔雀石绿的降解符合一级动力学反应。     

水溶液中壬基酚聚氧乙烯醚的UV/H2O2矿化试验

采用UV/H2O2催化氧化工艺进行水中壬基酚聚氧乙烯醚(NP-10)的降解和矿化试验,考察了H2O2投加量、溶液初始pH值、UV功率和反应温度对NP-10矿化效率的影响,并采用GC-MS对降解过程中间产物进行初步分析。结果表明:UV/H2O2体系能有效降解水溶液中的NP-10,在NP-10初始质量浓度为100.0mg/L、UV功率为45W、H2O2投加量为10.0mmol/L、溶液初始pH值为3.0、反应温度为25℃的条件下,20min时NP-10的去除率可达98.0%以上,240min时TOC去除率可达98.3%;NP-10的矿化过程符合拟一级动力学,矿化速率常数随光强和H2O2投加量的增加而增加,较低的pH值和较高的反应温度有助于NP-10的矿化;降解中间产物主要是酚类化合物;随着反应时间的增加,NP-10及其降解中间产物可以被完全矿化成CO2和H2O。     

Na2Ti6O13纳米带的制备及其光降解活性艳橙染料废水的研究

用微乳法和熔盐法结合制备出了Na2Ti6O13纳米带,并用XRD,SEM对其进行表征;研究了Na2Ti6O13在紫外光下对偶氮染料活性艳橙(X-GN)的降解,并探讨了pH值、催化剂投加量和外加H2O2氧化剂对光催化效率的影响。实验表明,Na2Ti6O13具有很好的光催化性能,30W紫外灯下光催化60min对25mg/LX-GN的降解率最高可达94.1%;反应液pH值过高或过低会影响催化剂活性,最佳pH值为5.7;一定范围内,光催化效率随催化剂投加量的增加而提高,但投加量大于1.0 g/L时,催化效率反而下降;适当投加H2O2能显著提高降解效果。     

基于纳米二氧化钛光催化的邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯的光降解研究

以锐钛型纳米二氧化钛为催化剂,研究了Ti O2投加量、底物初始浓度、溶液的p H值、光源种类以及降解时间等因素对废水中邻苯二甲酸二(2-乙基)己酯(DEHP)光催化降解的影响。研究结果表明,DEHP的光催化降解率随着纳米Ti O2投加量的增加先增大后减小,纳米Ti O2的最佳投加量为0. 30 g/L。随着DEHP初始浓度的增大,DEHP的光催化降解率减小,当DEHP初始浓度小于50 mg/L时,降解率降幅较小,而当DEHP初始浓度大于50 mg/L后,降解率急剧减小。随着p H的增大,DEHP的光催化降解率先增大后减小,呈现单峰型,当p H为7时,DEHP的降解率达到最大,酸性和碱性条件下,均不利于DEHP的光催化降解。紫外光照射下,DEHP光催化降解率有了大幅提高,降解率大小顺序为η(UVC)>η(UVB)>η(UVA); DEHP的紫外光催化降解符合一级动力学方程,降解半衰期为2. 15~25. 99 h。     

柚子皮生物炭的制备及对水体中锰离子的吸附

以柚子皮为原料经硫化钠活化后炭化处理制备了生物质炭吸附剂,并将之应用于含锰废水的吸附。考察了溶液p H值、底液质量浓度、生物炭投加量等因素对柚子皮生物炭吸附能力的影响,并研究了柚子皮吸附剂对锰离子废水的吸附平衡和动力学特征。结果表明:柚子皮吸附剂对含锰废水具备较强吸附能力,在溶液p H值为6,底液质量浓度为50 mg/L,吸附剂投加量为2 g/L的条件下,对锰离子的去除率为93.5%;吸附平衡实验表明该等温吸附过程符合Langmuir方程,饱和吸附量为24.691 mg/g;吸附动力学研究表明,该吸附过程符合二级动力学方程,吸附速率常数为0.028 6 g/(mg·min)。     

零价铁活化过硫酸盐降解分散剂木质素磺酸钠研究

为研究零价铁(Fe0)通过电子转移对过硫酸盐(PS)降解分散剂木质素磺酸钠(SL)能力的影响,以SL作为目标污染物,对影响SL降解的因素(初始pH值、SL初始质量浓度、PS浓度、Fe0投加量)及降解机理进行探讨.结果表明,1)当pH值小于2时,SL降解率随pH值升高而升高;当pH值在2～5时,SL降解率随pH值升高而降低.当PS浓度在2～4 mmol/L时,SL的降解率随PS浓度的增大而增大;当PS浓度超过4 mmol/L后降解率呈现下降趋势.当固定其他反应条件时,SL的降解率随SL初始质量浓度的升高而降低.2)相比于单一 Fe0体系和单一 PS体系,Fe0-PS体系对SL的降解率有显著提高,对含SL废水可生化性有所改善.在最佳反应条件下(pH值为2,Fe0投加后质量浓度为0.3 g/L,SL初始质量浓度0.5 g/L,PS浓度为4 mmol/L),180 min内SL的降解率能达到75.9％.3)Fe0活化PS产生SO4-·,通过自由基淬灭剂进行淬灭试验,确定降解过程中的SO4-·与·OH为体系活性物质.4)通过红外吸收光谱扫描,比较SL与反应产物的FTIR图谱,推测在氧化作用下,SL的苯环结构断裂,部分磺酸基团被氧化为SO4-.研究表明,Fe0-PS体系与单一 Fe0体系和单一 PS体系相比,Fe0能有效活化PS产生SO4-·,进而对SL有更好的降解效果.     

Fenton与UV/Fenton降解DBP及BP的比较研究

为了探讨高效去除环境中微量内分泌干扰物的方法,比较研究了Fenton氧化和UV/Fenton氧化2种高级氧化技术降解BP和DBP的条件与降解特性。结果表明,2种氧化体系在最佳反应条件为pH=4、Fe~(2+)/H_2O_2投加物质的量比1∶6、反应时间30 min时,BP和DBP的降解率均可达到93%以上;但在相同的降解率下,UV/Fenton体系所需氧化剂量分别比Fenton体系减少了1/4和2/3,且UV/Fenton体系降解产物达80%以上矿化。这表明与Fenton法比,UV/Fenton法为更高效的去除水中微量DBP和BP的方法。当DBP和BP混合共降解时,氧化剂投加量分别比单独降解减少了1/4和3/7,而其降解率均可达93%以上,表明两者间具有较好地协同促进作用。降解动力学分析表明,UV/Fenton(或Fenton)氧化降解BP和DBP的过程可分为·OH的快速生成、直接快速氧化阶段(反应的前5～10 min)和受Fe~(3+)/H_2O_2反应速率控制的缓慢降解2阶段,并可组合2个伪一级反应动力学模型较好地模拟整个反应过程,模型决定系数R~2 0. 99,均方根误差0. 2。     

仿酶型Fe_3O_4/焦炭非均相降解P-NP研究

采用原位氧化沉淀法制备出仿酶型Fe_3O_4/焦炭,并将其作为非均相类Fenton催化剂用于对硝基苯酚(P-NP)废水的降解;采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和红外光谱(FTIR)对样品进行表征。表征结果表明,Fe_3O_4牢固地负载在焦炭上,并有利于Fe_3O_4的分散及粒径的减小。实验结果表明,催化剂降解P-NP的最佳条件为:催化剂投加量1.2 g/L,[H2O2]=30 mmol/L,p H=3.0,温度30℃,P-NP的去除率达到99%。Fe_3O_4/焦炭结构稳定,可再生使用。     

铝盐改性活性炭对水中Cr(Ⅵ)的吸附

采用铝盐浸渍法制备改性活性炭。研究了铝盐种类、浸渍液浓度和不同吸附条件对Cr(Ⅵ)吸附性能的影响。结果表明:采用0. 1 mol/L Al_2(SO_4)_3浸渍法制得的改性PAC吸附效果最好,Cr(Ⅵ)的吸附量由0. 75 mg/g提高到4. 86 mg/g。当温度为30℃时,Al-PAC的最佳吸附条件为:投加量0. 2 g(每100m L),p H为4,吸附时间30 min,溶液中Cr(Ⅵ)浓度由10 mg/L降至0. 45 mg/L以下,低于排放限值。吸附动力学符合拟二级动力学方程,吸附等温线符合Freundlich方程,吸附过程为以离子交换为主要机制的化学吸附。     

非均相催化剂黄钾铁矾处理含吲哚污水的研究

选用黄钾铁矾作为类芬顿催化剂催化H_2O_2对废水中的吲哚进行处理,并采用XRD与XPS对黄钾铁矾进行表征分析。考察了该反应体系pH值、黄钾铁矾投加量、H_2O_2浓度以及无机阴离子等对去除效果的影响,并研究了其反应机制。结果表明:黄钾铁矾投加量2 g/L,H_2O_2浓度1 000 mg/L,pH=2.70的条件下吲哚的去除效果好,降解率可达78%,NO~-_3与SO_4~(2-)对吲哚的去除有抑制作用。通过甲醇淬灭实验证实了吲哚的降解过程中起主要作用的为羟基自由基。。     

铁炭内电解预处理DMF和DMAC废水研究

腈纶废水含有大量的N-N-二甲基甲酰胺(DMF)和N-N-二甲基乙酰胺(DMAC)。该类物质有毒,难降解,对环境有极大的危害。研究了铁炭内电解法处理DMF、DMAC废水的效果。结果表明:在pH值为3、铁炭体积比为1∶3、海绵铁投加量为200 g/L、反应60 min时,DMF和DMAC废水中CODCr的去除率分别达到52%和37%,且BOD/COD值由0.22分别上升至0.32和0.34左右。出水经紫外-可见分光光度计测定表明,铁炭内电解主要破坏—H、—CH3和C=O。