氧化石墨烯吸附Te(Ⅳ)性能与机理的模拟实验研究

~(210)Po是加速器驱动次临界系统(ADS)次临界堆铅铋冷却剂和散裂靶产生的重要放射性核素.本文以同主族元素Te(Ⅳ)代替Po(Ⅳ),首先对氧化石墨烯(GO)吸附Po(Ⅳ)的性能进行了模拟实验研究.结果显示:GO对Te(Ⅳ)的吸附率随时间增加可分为快速增加阶段、缓慢上升阶段和吸附2.5 h后的饱和阶段;GO对Te(Ⅳ)的吸附率随溶液pH值增加呈先上升后下降的趋势,当pH值为4.7时,吸附率最大;随着吸附体系GO量逐渐增加,GO对Te(Ⅳ)的吸附率先线性上升后恒定,吸附量则呈现先不变后下降的趋势.进一步的吸附机理分析结果表明:GO对Te(Ⅳ)的吸附以弱化学作用为主,且随吸附过程进行,吸附限速步骤由内扩散转变为膜扩散,吸附表面由非均质转变为均质;羧基、环氧基和C=C键是GO吸附Te(Ⅳ)的主要结合位点,且结合中Te(Ⅳ)化合价不变.     

氨基功能化磁性氧化石墨烯吸附废水中亚甲基蓝机理研究

通过酰胺化一锅法成功制备了三乙烯四胺修饰的磁性氧化石墨烯纳米颗粒(MGO-TETA)吸附剂,并利用傅里叶红外光谱仪(FT-IR)、拉曼光谱仪(Raman)、扫描电子显微镜(SEM)证实了MGO-TETA吸附剂的成功制备.同时,实验研究了吸附剂用量、亚甲基蓝溶液(MB)的pH值、吸附剂的零电点和离子强度对MGO-TETA吸附性能的影响,并考察了MGO-TETA的循环再生和工业模拟应用.最后,通过拟一级动力学、拟二级动力学、颗粒内扩散和液膜扩散4种模型讨论了吸附动力学过程,使用Langmuir、Freundlich和Temkin模型探讨了吸附热力学行为.结果表明：MGO-TETA对MB的吸附是自发可行且吸热的,符合Langmuir等温线模型和拟二级动力学模型.由Langmuir等温线模型计算的最大吸附量为638.90 mg·g-1.经过5次吸附-解吸循环以后,MB的去除率仍然可达87%.经过实验证明在吸附过程中MGO-TETA吸附剂与MB之间存在静电相互作用、氢键相互作用、π-π共轭相互作用.     

氧化石墨烯对Th(Ⅳ)的吸附特性研究

针对污染水体中的放射性核素去除问题,采用Hummers法制备了氧化石墨烯,利用红外光谱、拉曼光谱、透射电镜和Zeta电位对氧化石墨烯的结构和表面形貌进行了表征。采用静态批式法研究Th(Ⅳ)在氧化石墨烯上的吸附行为,探讨了pH值、离子强度、腐殖酸等因素对吸附的影响。实验结果表明,pH值对吸附的影响很大,离子强度对吸附几乎没有影响;在pH5时,腐殖酸浓度对吸附起到了促进作用,浓度越大对吸附的影响越强烈。研究结果表明氧化石墨烯可以作为放射性核素处理的一种潜在吸附材料。     

磁性氧化石墨烯同时吸附砷(Ⅴ)和镉的性能研究

用化学方法合成磁性氧化石墨烯(MGO)。X射线衍射(XRD)与振动样品磁强计(VSM)表征结果发现,四氧化三铁粒子均匀分布在MGO表面,其饱和磁化强度达30.2 emu/g。考察As(Ⅴ)和Cd在单独存在体系和共存体系下MGO对其的吸附性能,结果表明,单独存在体系下As(Ⅴ)和Cd的最大吸附量分别为5.857和78.81 mg/g,而共存体系下则分别提高至6.303和91.27 mg/g。     

氧化石墨烯改性污泥基生物炭对培氟沙星的去除机理研究

为获得培氟沙星废水高效去除的环境友好型吸附剂,以城市剩余污泥为原料制备了SBC（污泥基生物炭）,并采用氧化石墨烯（GO）对其改性得到GO-SBC（氧化石墨烯改性生物炭）,利用SEM和FTIR对其进行表征,通过静态吸附试验探讨了生物炭对培氟沙星的去除效果,并通过吸附模型和FTIR、XPS表征技术进一步探究了GO-SBC对培氟沙星的吸附机理.结果表明:①改性后的GO-SBC表面更加粗糙,生物炭表面含氧官能团数量增加.②动力学吸附研究表明,GO-SBC对培氟沙星的最大吸附容量为137.51 mg/g,比SBC对培氟沙星的吸附容量提高了40.32%,且GO-SBC对培氟沙星的吸附更符合伪二级动力学模型,表明吸附过程主要以化学吸附为主.③GO-SBC对培氟沙星的吸附符合Freundlich等温吸附模型,表明该吸附过程为多层吸附.④热力学研究表明,吸附过程为自发吸热反应.⑤GO-SBC对培氟沙星的吸附机制主要有两种作用,一种是π-π相互作用,另一种是GO-SBC的N—H与培氟沙星的C—H相互作用.研究显示,GO-SBC是一种高效去除培氟沙星的吸附剂,这为城市剩余污泥的资源化利用提供了出路,也为抗生素废水治理提供了方法.      

氨基修饰磁性氧化石墨烯吸附离子型染料性能

采用恒温搅拌法和水热法首次制备磁性三乙烯四胺氧化石墨烯（M-T-GO）,并通过SEM和XPS对M-T-GO进行表征.以M-T-GO为吸附剂,分析pH值、吸附时间和初始浓度对阴离子染料酒石黄（TY）和阳离子染料亚甲基蓝（MB）吸附效果的影响.并对吸附动力学和吸附等温线进行拟合.结果表明：M-T-GO对离子型染料的吸附过程符合Langmuir吸附等温式和拟二级反应动力学描述.M-T-GO对TY和MB具有较好的吸附性能,饱和吸附量分别为157.23mg/g和169.49mg/g.与GO相比,M-T-GO对离子型染料的吸附效果更优异,同时具有快速分离和易再生的优点.     

磁性氧化石墨烯/壳聚糖制备及其对磺胺嘧啶吸附性能研究

采用一步溶剂热法制备磁性氧化石墨烯/壳聚糖三元复合材料(GO/CS/Fe_3O_4).复合材料的表征结果显示,GO/CS/Fe_3O_4含有丰富含氧官能团,氧化石墨烯片层上均匀负载四氧化三铁磁性粒子,分散到水中的磁性复合材料在外加磁场的作用下,具有良好的磁分离效果.选择磺胺嘧啶为目标污染物考察复合材料吸附性能.结果表明,吸附动力学符合拟二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型,在295、303、313 K温度下最大吸附量分别为53.30、60.56、79.23 mg·g~(-1),吸附热力学参数表明GO/CS/Fe_3O_4对磺胺嘧啶的吸附是以物理吸附为主的自发吸热反应.通过不同pH条件下吸附量和Zeta电位分析吸附机理,证明π-π电子共轭效应及静电吸附是复合材料吸附磺胺嘧啶过程中的主导作用力.     

改性氧化石墨烯/壳聚糖功能材料对刚果红的吸附研究

以氧化石墨烯(GO)和壳聚糖(CS)为前体物,以乙二胺四乙酸二钠(EDTA-2Na)为表面改性剂,制备了一种新型改性氧化石墨烯/壳聚糖功能材料(GEC),并将此材料作为吸附剂用于水中刚果红的吸附去除,探讨了时间、pH值、吸附剂投加量、温度及初始浓度对GEC吸附去除刚果红的影响.结果表明,GEC对水中刚果红具备良好的吸附能力,且在pH=2~12的范围内都具有较佳的吸附效果.GEC对刚果红的吸附动力学可以较好地用伪二级动力学模型进行描述,其吸附数据可应用Langmuir吸附等温模型进行拟合,其吸附过程是自发的吸热反应过程.根据Langmuir模型计算得到GEC室温条件下最大吸附量为175.43 mg·g~(-1).用2 mol·L~(-1)NaOH溶液在60℃水浴条件下对GEC进行脱附再生实验,在重复循环利用6次后,GEC对刚果红的吸附量仅下降了5.89%,刚果红的去除率仍保持在88%以上.以上结果表明,GEC适合作为一种有效的吸附剂去除水中刚果红.     

壳聚糖/氧化石墨烯复合材料吸附U（Ⅵ）的特性与机理

采用溶液共混法制备了壳聚糖/氧化石墨烯(CS/GO)复合材料,探讨了GO含量、pH值、CS/GO投加量、时间以及U(Ⅵ)初始浓度等对CS/GO吸附U(Ⅵ)效果的影响.试验结果表明,GO质量分数为40%,pH值为5时吸附效果最好,吸附在5 h达到平衡.准二级动力学模型和Langmuir等温吸附方程可较好地拟合其吸附过程,30℃时饱和吸附量为227.3 mg·g-1.CS/GO对U(Ⅵ)的吸附是自发的吸热反应.SEM、FTIR和XRD分析结果表明,CS/GO表面凹凸不平,羟基和氨基是U(Ⅵ)的主要结合位点.解吸试验结果表明CS/GO具有良好的重复使用性能.     

Cu-BTC/氧化石墨烯复合材料对刚果红的吸附特性

文章采用溶剂热合成法制备出了金属有机骨架(MOF)1, 3, 5-均苯三羧酸铜,即Cu-BTC,然后将Cu-BTC与氧化石墨烯(GO)进行复合制备Cu-BTC/GO复合材料。利用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、红外光谱(FT-IR)、BET分析仪对材料进行了表征,并研究了复合材料对阴离子染料刚果红(CR)的吸附特性。XRD谱图显示MOF复合材料具有较高的结晶度。SEM表征证实了MOF在GO表面实现了成功生长。复合材料对CR的去除率大于单一MOF的去除率,吸附过程符合准2级动力学和Langmuir吸附等温线模型,吸附容量达到1 491.6 mg/g。总的来说,Cu-BTC/GO可以作为染料废水处理的优良候选材料。     

新型Ag(I)选择性吸附材料的制备及吸附性能研究

将壳聚糖（CTS）、氧化石墨烯（GO）、3-巯基丙基三甲氧基硅烷（MPTMS）交联制得巯基改性壳聚糖-氧化石墨复合材料（SFCG）.采用傅里叶变换红外光谱仪、扫描电子显微镜、元素分析仪对改性前后和吸附前后的材料进行表征.研究吸附剂投加量、温度、时间、初始浓度对吸附效果的影响.实验结果表明,SFCG与CTS相比结构发生很大变化,呈现薄层状结构,表面有褶皱.SFCG能够在短时间内选择性高效吸附Ag（I）,最大吸附量为578.41 mg·g^-1.通过吸附等温线、吸附动力学、吸附热力学的研究发现,其吸附等温线符合Langumir吸附模型,为单层吸附;吸附过程符合准二级动力学模型,以化学吸附为主,同时吸附过程是自发的、放热的.另外,银是一种贵金属,因此,SFCG将在废水处理和回收贵金属等方面均表现出良好的应用前景.     

新型铁铜铝三元复合氧化物除磷性能与机制研究

采用共沉淀法制备了一种新型铁铜铝三元复合氧化物吸附剂,系统研究了其对磷的吸附行为,并对吸附磷前后的吸附剂进行了表征.吸附实验结果表明,铁铜铝三元复合氧化物对磷具有优异的吸附去除效能,Freundlich吸附等温线模型能更好地拟合其对磷的吸附,最大吸附量为62.6 mg·g-1(pH=7.0),显著高于多数文献报道的磷吸附剂;吸附速率较快,吸附动力学更符合Elovich模型;溶液pH对磷吸附有一定影响,随着pH的升高,磷吸附量降低,离子强度则影响不大;共存阴离子对磷吸附具有抑制作用,影响的大小顺序为SiO_3~(2-)SO_4~(2-)CO_3~(2-)Cl~-,而共存阳离子Ca2+和Mg2+则对磷吸附略有促进作用.Zeta电位、红外谱图(FTIR)和X射线光电子能谱(XPS)表征分析表明,磷在铁铜铝三元复合氧化物表面发生了特性吸附,磷酸根主要通过取代复合氧化物表面的羟基形成内表面络合物而被吸附去除.溶出实验结果表明,当pH在5.0~8.5范围内,Fe~(3+)、Cu~(2+)、Al~(3+)的溶出量均较低.由此可知,铁铜铝三元复合氧化物是一种具有良好应用前景的除磷吸附剂.     

砷(Ⅲ)离子印迹聚合物的制备及吸附性能研究

以磁性氧化石墨烯为载体,砷离子(As(Ⅲ))为模板离子,3-巯基丙基三甲氧基硅烷(MPTS)为功能单体,正硅酸乙酯(TEOS)为交联剂合成了As(Ⅲ)离子印迹磁性氧化石墨烯纳米材料(MGO-IIP),并使用扫描电子显微镜、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、X-射线衍射仪(XRD)和振动样品磁强计对合成材料进行了表征.同时,考察了MGO-IIP对As(Ⅲ)的吸附特性.结果表明:318 K下MGO-IIP对As(Ⅲ)的最大吸附量为148.1 mg·g~(-1),仅20 min即可达到吸附平衡,印迹因子为2.35;吸附过程服从Langmuir模型和准二级动力学模型,说明是自发的吸热过程;在其他干扰离子存在的情况下,MGO-IIP对As(Ⅲ)仍然具有良好的吸附效果,且能够重复使用4次,在含砷废水处理中具有应用价值.MGO-IIP材料对As(Ⅲ)的吸附机制为表面络合作用及物理吸附.     

还原氧化石墨烯支撑纳米零价铁对含Sb(Ⅲ)废水的处理

针对含重金属Sb(Ⅲ)废水处理问题,采用液相还原法制备出高效的还原氧化石墨烯负载纳米零价铁(nZVI/rGO)复合吸附材料,并采用多种技术手段对所制备的nZVI/rGO复合材料进行表征.同时,复合材料中nZVI的负载量、吸附剂投加量、初始pH值以及反应温度等因素对废水中Sb(Ⅲ)吸附去除效果的影响被全面考察,并进一步对吸附过程进行吸附等温线和吸附动力学拟合.结果表明,在25℃,pH为3.0时,当nZVI负载量为70wt%,nZVI/rGO投加量为0.5g/L时,Sb(Ⅲ)的去除率最高,140min内可达99.7%.该吸附过程符合准二级动力学模型与Langmuir等温吸附模型,因此nZVI/rGO被证实是一种高效的Sb(Ⅲ)吸附材料.     

Antimony(V) removal from water by iron-zirconium bimetal oxide: Performance and mechanism

A Fe-Zr binary oxide adsorbent has been successfully synthesized using a co-precipitation method. It showed a better performance for antimonate (Sb(V)) removal than zirconium oxide or amorphous ferric oxide. The experimental results showed that the Fe-Zr adsorbent has a capacity of 51 mg/g at an initial Sb(V) concentration of 10 mg/L at pH 7.0. Sb(V) adsorption on the Fe-Zr bimetal oxide is normally an endothermic reaction. Most of the Sb(V) adsorption took place within 3 hr and followed a pseudo second-order rate law. Co-existing anions such as SO₄^2-, NO₃^- and Cl^- had no considerable effects on the Sb(V) removal; PO₃^4- had an inhibitory effect to some extent at high concentration; while CO_₃^2- and SiO₄^4- showed significant inhibitory effects when they existed in high concentrations. The mechanism of Sb(V) adsorption on the adsorbent was investigated using a combination of zeta potential measurements, XPS, Raman, FT-IR observations and SO₄^2- release determination. The ionic strength dependence and zeta potential measurements indicated that inner-sphere surface complexes were formed after Sb(V) adsorption. Raman and XPS observations demonstrated that both Fe-OH and Zr-OH sites at the surface of the Fe-Zr adsorbent play important roles in the Sb(V) adsorption. FT-IR characterization and SO₄^2- release determination further demonstrated that the exchange of SO₄^2- with Sb(V) also could promote the adsorption process. In conclusion, this adsorbent showed high potential for future application in Sb(V) removal from contaminated water.     

磁性氧化石墨烯制备及去除水中刚果红的研究

采用Hummer方法制备了氧化石墨烯(GO),采用化学共沉淀法把铁氧化物纳米粒子覆盖在GO上制成磁性氧化石墨烯(MGO),并把MGO用作吸附剂去除水中阴离子染料刚果红.采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、Zeta电位仪和磁强计对MGO进行了表征.研究了吸附动力学,吸附等温线及初始pH值,离子强度对吸附的影响.考察了MGO对自来水中刚果红的去除效果.结果表明,GO具有片状的二维纳米结构,表面有许多的褶皱;当pH3.5,吸附剂表面带负电荷,等电点为3.5;MGO的饱和磁化强度为31.2emu/g,足够从水溶液中分离出来.刚果红的吸附符合准二级动力学模型,且在吸附时间为7h内基本达到吸附平衡.在超纯水中最大吸附容量高达140.6mg/g,且吸附量随pH值升高先增加再降低,当pH4~5达到最大值.MGO对自来水中刚果红的最大吸附容量为287.6 mg/g,为在超纯水中的2倍,表明MGO对刚果红具有很好的去除效果.     

镧铁羟基氧化物修饰还原氧化石墨烯复合电极材料电吸附除磷效能及机理研究

污水处理厂尾水中低浓度PO43-的排放是水体中总磷的主要来源,是导致水体富营养化的重要原因之一,对其开展深度去除的应用基础性研究具有重要的理论意义和实践价值.复合金属氧化物材料表现出较好PO43-吸附能力,但仍然存在吸附速率较慢的问题.本研究采用溶剂热、复合薄膜压片法制备了镧铁羟基氧化物(LaFeOxHy)修饰还原氧化...