天然含铁矿物对砷的吸附效果及机制

自然界中丰富的含铁矿物作为天然的铁氧化物,可作为一类修复材料用于砷污染水体和土壤稳定化修复.本文通过吸附-解吸附实验对比研究了天然赤铁矿、天然褐铁矿、天然菱铁矿、天然钛铁矿、天然磁铁矿、Fe_2O_3、Fe_3O_4及铁锰双金属材料(FMBO)对砷的吸附-解吸特性,结合光谱学手段研究其作用机制.吸附实验结果表明,9种含铁材料对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附过程更符合准二级动力学方程和Langmuir方程,表明反应机制主要为单层化学吸附作用.其中,FMBO对As的吸附效率和吸附容量远高于其余材料,天然含铁矿物中褐铁矿对As吸附效果表现最好,对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附容量分别为3. 96 mg·g-1和2. 99 mg·g-1.光谱学手段表明天然褐铁矿中含有较为丰富的针铁矿等弱结晶态矿物成分,具有相对丰富的砷吸附位点,是一种具有潜在修复能力的天然材料.     

微生物作用引起的铁铝氢氧化物吸附砷的还原与释放机制研究

地下水砷污染的形成机制目前尚不清楚,普遍认为,微生物对吸附于铁氧化物表面的As(Ⅴ)以及基质Fe(Ⅲ)的还原是砷释放的主要原因.本研究中以富集的混合菌群为接种微生物,以不同比例（Al∶Fe为1∶0、 1∶1、 0∶1）的铁铝氢氧化物为吸附剂,考察了微生物对吸附于这些载体上的As(Ⅴ)的还原和迁移作用.结果表明,接种微生物后,3种体系表现出不同程度的As释放,溶液中释放的As基本上是As(Ⅲ).在氢氧化铁体系中,溶解态As(Ⅲ)浓度仅为60 μg/L左右,微生物还原产生的As(Ⅲ)几乎全部存在于固相中;在Al∶Fe为1∶1的铁铝氢氧化物中,溶解态As(Ⅲ)大约为1.3 mg/L;氢氧化铝体系中,该值为7.8 mg/L,约占微生物还原总As(Ⅲ)的82%.而未接种的对照组均未检测到As(Ⅲ)以及明显的As释放.本研究还考察了吸附基质铁氧化物的还原对砷迁移的影响,结果表明,砷的还原发生在铁还原之前,铁的还原并没有引起砷的明显释放.因此,根据本实验结果推断,氢氧化铁吸附的As(Ⅴ)的还原及Fe(Ⅲ)的还原很可能不是造成地下水系统中砷释放的主要原因,而吸附于铝氧化物或其它矿物表面的As(Ⅴ)的还原可能引起了砷向水相迁移.     

三种氧化铁吸附水环境中砷的试验研究

采用两种人工合成的氧化铁(针铁矿、水铁矿)和赤铁矿作为吸附剂,对含砷(三价砷及三价五价砷混合液)水进行了吸附试验。结果表明,在初始浓度为1200μg/L的As(Ⅲ)溶液中,水铁矿的吸附效果最好,针铁矿和赤铁矿吸附效果较差;在初始pH为7,As(Ⅲ)和As(Ⅴ)摩尔比为1:1的混合液中时,三种铁矿对总砷的吸附效果均随着As/Fe摩尔比的增大而减小;在A(sⅢ)和As(Ⅴ)摩尔比为1:1的混合液中,吸附总砷效果最好的是针铁矿,水铁矿次之,赤铁矿的吸附效果最差;A(sⅤ)的存在对除砷效果有一定的影响,三价砷和五价砷共存时,三种铁矿对其吸附具有一定的选择性。     

铁氧化物对模拟印染废水中锑的去除性能研究

含锑化合物常作为纺织工业的催化剂,易引发锑(Sb)污染问题.本文以针铁矿、四方纤铁矿与水铁矿等3种常见的铁氧化物作为吸附剂,比较了不同铁氧化物对Sb(Ⅴ)的去除性能,探究了印染废水中各类因素对锑吸附性能的影响.研究结果显示,3种铁氧化物均可使锑浓度为200μg·L-1的模拟印染废水的出水Sb(Ⅴ)浓度小于50 μg·L...     

铁镧复合氧化物纳米吸附剂的制备、表征及As（Ⅲ）吸附性能研究

本研究采用共沉淀法制备了一种新型铁镧复合氧化物吸附剂(Fe-La),并对其表面特性及As(Ⅲ)吸附行为进行了系统研究.扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)结果表明,铁镧复合氧化物具有纳米结构,初级粒子粒径范围为20~200 nm.X-射线衍射仪(XRD)表征结果表明,铁镧复合氧化物具有类似氢氧化镧的晶型结构.N2吸附BET法结果表明,铁镧复合氧化物的比表面积为99.3 m2·g-1.盐加入法测得吸附剂的等电点为7.8.As(Ⅲ)吸附实验结果分析表明,铁镧复合氧化物对As(Ⅲ)具有良好的吸附效果,最大吸附量(pH 7.0)为58.2 mg·g-1,Langmuir吸附等温线可较好地拟合铁镧复合氧化物对溶液中As(Ⅲ)的吸附(R2=0.95);吸附速率较快,240 min内可完成吸附容量的80%,Elovich模型能较好地描述吸附过程(R2=0.97);溶液pH对铁镧复合氧化物吸附As(Ⅲ)的影响较为明显;共存阴离子对吸附影响的大小顺序为SO2-4相似文献   

磁性海藻酸铁介孔碳微球的合成及对水体中砷的去除

本研究以海藻酸钠作为基体前驱材料,利用离子交联法合成了海藻酸铁微球,然后进一步运用真空冷冻和高温裂解法制备了表面附着纳米铁氧化物的磁性海藻酸铁介孔碳微球(MAMC).同时,采用热场发射扫描电镜显微镜、X射线光电子能谱、热重分析仪、磁学测量系统、BET比表面孔径分析仪等对MAMC进行表征,并研究了MAMC对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附性能,重点考察投加量、pH、时间、初始污染物浓度对吸附性能的影响,并对吸附过程进行了动力学拟合和等温吸附方程拟合,最后对材料进行了再生实验.结果表明,MAMC对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)均表现出良好的吸附性能,对As(Ⅲ)的吸附能力优于As(Ⅴ);当pH值为5~7时,MAMC对两种价态As的吸附效率最优;材料的吸附量随着时间的增加而增加.动力学拟合结果表明,MAMC的吸附过程较好地满足准二级动力学方程,等温吸附曲线较好地满足于Langmuir方程.此外,使用0.1 mol·L~(-1)的Na OH对材料的再生和脱附效果较好,能够实现材料的二次利用.本研究结果对处理含砷废水提供了重要的理论依据.     

硫酸盐还原菌介导的吸附态砷的迁移转化

自然界中砷(As)主要被吸附在铁氧矿物上,吸附态砷从铁氧矿物释放至水体是水中砷污染的主要来源.在此过程中,微生物起着至关重要的作用.本研究的目的是探究加入硫酸盐还原菌Desulfovibrio vulgaris DP4对吸附态砷迁移转化的影响.结果表明,0 h两体系砷释放量均为0μmol·L~(-1).与对照组相比,前84 h DP4促进了吸附态五价砷[As(Ⅴ)]的脱附,在13 h砷的释放量达到最大值12.6μmol·L~(-1),占初始总吸附量(16μmol·L~(-1))的79%,是对照组(1.5μmol·L~(-1))的8.4倍.而在84 h之后,DP4体系的砷浓度低于非生物对照组,表明溶解态砷被再次固定.此过程中,砷的释放量与氧化还原电位(Eh)显著相关(P=0.001).XRD结果表明,在DP4作用下针铁矿的结晶度降低了50%,且结晶度越低,吸附能力越强,这可能是后期砷被再次固定的原因之一.同时SEM-EDS表明DP4使得针铁矿发生团聚,部分被转化为硫铁矿.As的XANES结果表明固相中没有硫化砷生成,这进一步证明固相中生成的主要是硫铁矿,它对砷的再吸附导致了后期DP4体系中溶解态砷的浓度低于非生物对照组.此外,在固相中检测出了19%的As(Ⅲ),而液相中并未检测出溶解态的As(Ⅲ),据此推测硫酸盐还原菌原位还原了吸附态As(Ⅴ).     

一硫代砷在针铁矿上的吸附及影响因素

以一硫代砷酸盐(monothioarsenate, MTA)为研究对象,查明其在针铁矿上的吸附特征,分析砷酸盐、亚砷酸盐、胡敏酸(humic acid,HA)、硝酸盐和磷酸盐对针铁矿吸附MTA的影响并识别作用机制.结果发现:①当溶液中仅有一种砷形态时,MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的吸附平衡时间分别为8、 2和4 h,吸附过程均符合假二级动力学模型,平衡吸附量(q_e)分别为2 129.851、 3 291.838和1 788.767mg·kg~(-1);当溶液中两种砷形态(砷酸盐与MTA,或亚砷酸盐与MTA)共存时,MTA在针铁矿上的吸附过程仍符合假二级动力学模型,但q_e显著减少,分别为1 236.941mg·kg~(-1)和1 532.287mg·kg~(-1),主要原因是砷酸盐和亚砷酸盐均能与MTA竞争吸附位点.②MTA在针铁矿上的q_e随着HA浓度(10～50 mg·L~(-1))的增加而逐渐降低,因为HA大量的官能团抢占了针铁矿表面吸附点位,从而抑制了MTA的吸附;③当溶液中添加磷酸盐时, MTA、砷酸盐和亚砷酸盐在针铁矿上的q_e显著降低,分别为492.802、 815.782和303.714mg·kg~(-1),这是因为P与As存在竞争性吸附;当添加硝酸盐时,溶液中电子受体数量和Eh增加从而使得3种砷形态的q_e均增大,分别为2 211.030、 3 444.023和1 835.537mg·kg~(-1).     

不同{021}/{110}晶面暴露比针铁矿对As(Ⅴ)吸附特性的研究

为探究针铁矿不同晶面对As(Ⅴ)的吸附能力,该研究制备两种具有不同比例{021}/{110}晶面的针铁矿,利用XRD、FTIR、N₂吸附脱附等温线、SEM、TEM等技术表征材料的晶体结构、比表面积和表面形貌等情况. 通过等温吸附和吸附动力学试验,研究不同初始As(Ⅴ)浓度、pH和竞争阴离子影响下,两种针铁矿吸附As(Ⅴ)的差异性. 结果表明:①制备的针铁矿Goe-A和Goe-B均为高纯针铁矿,Goe-A和Goe-B的比表面积分别为92.76和46.78 m2/g. ②As(Ⅴ)在针铁矿表面的吸附更符合Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型,表明吸附是以多层吸附和化学吸附为主;经比表面积归一化后,发现含有更高比例{021}/{110}晶面的Goe-B表面拥有更好的吸附性能,在pH=4时吸附量达到0.304 mg/m2,是Goe-A的1.57倍. ③pH会影响针铁矿的吸附,吸附量随着pH的增加而降低,而在碱性条件下Goe-B表现出更强的吸附能力. 随As(Ⅴ)浓度的增加,大量配体吸附引起的点位竞争效应大于pH变化引起的静电力作用. ④吸附前后XRD的变化表明,As(Ⅴ)主要吸附在针铁矿表面,而不是结合到针铁矿的晶体结构中;而FTIR和XPS分析发现,As(Ⅴ)通过与Fe—OH配体交换形成了新的络合物(Fe—O—As)吸附在针铁矿表面. 研究显示,含有更高比例{021}/{110}晶面的针铁矿表现出更强的吸附性能,是修复环境砷污染的理想吸附剂.      

太湖不同营养水平湖区表层沉积物的砷分布特征及其生态风险

以太湖不同营养水平湖区为研究对象,采用改进的砷(As)形态连续提取法对表层沉积物中As的化学形态进行分析研究,探讨了沉积物中总砷(TAs)和As形态的分布特征及其与沉积物中营养盐和总有机碳(TOC)的相关性,并利用潜在生态风险评价(Eir)和风险指数编码法(RAC)评估了各湖区沉积物中As的生态风险水平.结果表明,各湖区表层沉积物中TAs的平均含量约为14.23~16.59 mg·kg~(-1),其中,竺山湾的TAs平均含量相对最高.As形态表现出明显的空间分布特征,其中,北部富营养湖区(竺山湾、梅梁湾、贡湖湾)中的有效态As(非专性吸附态和专性吸附态)与潜在有效态As(无定形氧化铁结合态、晶体形氧化铁结合态、有机结合态)的含量与百分比均高于中营养水平的南太湖,而北部湖区的残渣态As含量则低于南太湖.Pearson相关分析结果显示,除晶体形氧化铁结合态As和残渣态As外,沉积物总氮(TN)、总磷(TP)和TOC与其他As形态均存在显著的正相关关系.潜在生态风险评价结果表明,各湖区沉积物TAs均处于低风险;而RAC评价结果表明,各湖区沉积物的有效态As基本处于中等风险水平,且北部湖区的RAC指数均明显高于南太湖.     

不同环境条件下水铁矿和针铁矿纳米颗粒稳定性

纳米颗粒的团聚和分散是控制许多重要环境过程的关键因素.本研究通过测定水铁矿纳米颗粒(FHNPs)和针铁矿纳米颗粒(GTNPs)的粒径和Zeta电位,计算DLVO相互作用能,探究了不同pH、离子和有机质条件下两种纳米颗粒的稳定性.结果表明Na~+和Ca~(2+)通过离子强度的作用促进FHNPs和GTNPs团聚;低浓度PO_4~(3-)(2mmol·L~(-1))、HA和FA(2 mg·L~(-1)和10 mg·L~(-1))吸附在铁矿物纳米颗粒上,改变其表面电荷,提高FHNPs和GTNPs在中高pH条件下的稳定性.高浓度的PO_4~(3-)(10mmol·L~(-1))虽然也可改变铁矿物纳米颗粒的电性,但由于离子强度的作用,对GTNPs的稳定性贡献不大.FHNPs或GTNPs的Zeta电位接近于0时,其相互作用的一级势垒和次级势阱常常同时不存在,两种纳米颗粒主要以不可逆的方式在一级势阱中团聚;当一级势垒和次级势阱同时存在时,次级势阱造成的可逆FHNPs和GTNPs团聚比例会增大.本研究结果为进一步考察FHNPs和GTNPs的环境行为和它们在负载污染物迁移中的作用提供数据支撑.     

人工合成水铁矿对含磷废水的吸附性能

采用人工合成水铁矿Ferror Mox(FM)作为处理含磷废水的吸附剂.利用SEM、EDS、XRD、FTIR和Raman等分析手段确定FM为无定形状态的2 L水铁矿,主要由Fe、O、Ca、Si等元素组成.通过实验考察该材料作为除磷吸附剂的效果,研究了不同因素对FM除磷效率的影响,并对其吸附除磷的机制进行了分析.结果表明,在吸附时间60 min、磷酸盐溶液初始p H为2、相对投加量为7 g·L~(-1)、反应温度为25℃、初始含磷浓度为10 mg·L~(-1)、溶液体积为50 m L的条件下,磷酸盐的去除率达到99.14%;在不同温度下的吸附等温式均满足Langmuir等温吸附模型,相关系数达到0.95以上;由热力学参数可知,FM吸附磷酸盐的反应属于自发(式)的吸热反应;FM去除磷酸盐的反应用准一级动力学模型和准二级动力学模型均可以描述;通过再生实验可知,用0.1 mol·L~(-1)的氢氧化钠溶液可以使99%左右吸附在FM上的磷酸盐解吸下来.因此,FM适合作为处理含磷废水的吸附材料.     

水铁矿对不同品种水稻吸收砷镉的调控效果

为探究水铁矿(Fh)对不同品种水稻吸收砷(As)和镉(Cd)的调控效果,以常规稻黄华占(H)和杂交稻Y两优9918(Y)为供试水稻进行盆栽试验,根据是否施加Fh设置两组处理,一组为对照土壤,分别种植常规稻黄华占(H-CK)和杂交稻Y两优9918(Y-CK);另一组施加质量分数为1%的Fh,分别种植常规稻黄华占(H-Fh)和杂交稻Y两优9918(Y-Fh). 结果表明:在水稻整个生育期内Fh较稳定,不易被还原溶解,且能有效吸附孔隙水As、Cd;H-Fh处理孔隙水As和Cd浓度较H-CK处理分别降低了76.3%和31.0%,Y-Fh处理孔隙水As和Cd浓度较Y-CK处理分别降低了73.7%和57.8%. 施用Fh可促使水稻根际土壤As、Cd由非稳态向稳定态转化,且Fh对常规稻黄华占根际土壤As和Cd的稳定化效果更显著. H-Fh处理非稳态(非专性吸附态、专性吸附态和弱结晶铁氧化物结合态)As含量较H-CK处理分别降低了100.0%、30.8%、14.7%,结晶型铁氧化物结合态As含量升高了36.7%,Y-Fh处理非稳态As含量较Y-CK处理分别降低了9.9%、18.2%、14.9%,结晶型铁氧化物结合态As含量升高了29.2%;与H-CK相比,H-Fh处理可交换态Cd含量显著降低了31.5%,而Y-Fh与Y-CK处理相比,所有Cd形态的含量均无显著变化. 施加 Fh使常规稻黄华占精米As含量较其CK显著降低了44.6%,但对杂交稻Y两优9918精米As积累没有产生明显抑制,且Fh对两个水稻品种精米Cd含量均无显著影响. 因此,在对As、Cd复合污染稻田进行安全利用过程中,Fh可作为减控水稻As积累的有效投入品,但作用效果随不同水稻品种根际As有效性变化出现明显差异.      

森林与径流关系——一致性和复杂性

@论文综述国外近一个世纪以来在配对集水区研究方面所取得的结论,从水的自然属性出发,从森林变化对径流(年径流量、洪峰与枯水径流)的影响,径流响应的干扰临界值及水文恢复各方面探讨森林变化与径流关系的一致性与复杂性。森林变化与径流关系的一致性主要表现在由较长时间尺度表达的年径流量上。绝大多数的配对集水区的试验研究表明,采伐森林就会增加年径流量,而在荒地上造林就会减少年径流量。而由较短时间尺度表达的洪峰径流与枯水流量则呈现较大的复杂性和难预估性。综述表明,对径流特别是洪峰与枯水径流的定义及分析方法的不同也是造成森林与径流关系复杂性的重要原因。森林与径流关系的复杂性要求人们在研究及应用其关系时就必须有系统观,必须考虑植被、径流与其它过程(土壤变化、气候变化等)的相互作用。论文还认为尽管配对集水区试验作为一种研究方法为研究者提供了许多可靠的结论,但由于许多研究者只把集水区看作是“黑箱”Q从而对认识森林与径流关系的复杂性有一定的局限性。未来的研究应把配对集水区的试验与其它对过程的研究技术(同位素、GIS等技术)结合起来。     

科技与可持续发展

科学技术对生产力发展的巨大作用。不仅表现在它对生产力3个要素的渗透性影响。而且表现在它促进生产力结构的优化和系统功能的发挥，但经济发展会带来资源破坏和环境污染等负面影响。应在发挥科技作为第一生产力作用的同时，遏制其带来的负面影响，以促进可持续发展。     

真菌和细菌对染料的吸附脱色及再生能力的研究

进行了真菌和细菌共培养对染料的吸附脱色和吸附脱色能力再生的研究。结果表明，青霉菌G－1首先对偶氮染料S－119、蒽醌染料艳紫KN－B（C．I．Reactive violet 22）水溶液中染料进行快速吸附去除，菌丝对同种染料的吸附速度随菌丝培养液中葡萄糖浓度的增加而加快，吸附染料的G－1菌丝在与细菌的共培养中完成对染料的脱色降解，脱色速度受培养液中葡萄和氮源浓度影响较大，从吸附速率和完全脱色时间综合评价，以葡萄糖浓度为5g/L、酒石酸铵为20mmol/L的培养基中培养的菌丝对染料的吸附脱色效果最好，吸附在菌丝上的艳紫KN－B脱色后菌丝吸附脱色能力得到再生，菌丝对100mg/L的艳紫KN－B染料水溶液可重复处理4次。青霉菌G－1对酸性染料废水处理3h，色度去除率为75．9％，吸附染料的菌丝在与细菌共培养中完成对染料的脱色，对试验所用染料废水，菌丝的处理能力获得1次再生。     

Homology and phylogeny and their automated inference

The analysis of the ever-increasing amount of biological and biomedical data can be pushed forward by comparing the data within and among species. For example, an integrative analysis of data from the genome sequencing projects for various species traces the evolution of the genomes and identifies conserved and innovative parts. Here, I review the foundations and advantages of this "historical" approach and evaluate recent attempts at automating such analyses. Biological data is comparable if a common origin exists (homology), as is the case for members of a gene family originating via duplication of an ancestral gene. If the family has relatives in other species, we can assume that the ancestral gene was present in the ancestral species from which all the other species evolved. In particular, describing the relationships among the duplicated biological sequences found in the various species is often possible by a phylogeny, which is more informative than homology statements. Detecting and elaborating on common origins may answer how certain biological sequences developed, and predict what sequences are in a particular species and what their function is. Such knowledge transfer from sequences in one species to the homologous sequences of the other is based on the principle of 'my closest relative looks and behaves like I do', often referred to as 'guilt by association'. To enable knowledge transfer on a large scale, several automated 'phylogenomics pipelines' have been developed in recent years, and seven of these will be described and compared. Overall, the examples in this review demonstrate that homology and phylogeny analyses, done on a large (and automated) scale, can give insights into function in biology and biomedicine.     

伊宁市城市水系现状调查及问题与对策

以泉水来源的伊宁市城市水系,具有特有城市标志的同时对伊宁市起着重要的生态、景观、润泽作用。近年来,城市建设的快速发展给伊宁市水系带来了新的问题。文章以如何保护好伊宁市城市水系为出发点,以现场调查及相关数据为基础,对现状问题进行分析,提出了城市水系保护方面的一些建议对策。     

油气集输联合站火灾爆炸危险分析与事故后果模拟

以某联合站为例,根据油气集输联合站站场功能,将联合站划分为油气处理、储运及污水处理3个单元,对各单元发生火灾爆炸事故的可能条件进行分析,并利用DNV公司的SAFETI软件对事故后果进行模拟计算,根据事故影响范围数据,提出相应的安全措施。