大气汞氧化还原过程与机制的计算化学研究进展

大气中汞的氧化还原反应对于其全球生物地球化学循环起着极其重要的作用,它促进了汞在全球范围内的扩散.汞主要以气态元素汞的形态释放到大气中,并经历复杂的均相和非均相化学反应,被氧化为活性气态汞和颗粒态汞;同时,活性气态汞也可经过光致还原反应光解生成气态元素汞.计算化学是一种基于理论方法利用计算软件来对化学现象和本质进行解释...     

微生物砷还原机制的研究进展

砷是一种剧毒物质,环境中的砷对人体健康存在潜在威胁,因此长期以来备受关注.微生物的各种代谢过程对砷在环境中的归趋起着重要作用,其中砷还原微生物能将吸附于固体矿物中的As(Ⅴ)还原为可溶性强的As(Ⅲ),使砷进入液相,从而加剧了地下水等饮用水源的砷污染.论文主要介绍了两种微生物砷还原机制(异化砷还原和细胞质砷还原)在作用...     

多溴联苯醚微生物降解过程与机理的研究进展

多溴联苯醚(PBDEs)属溴代阻燃剂,曾因其优良的阻燃性能而广泛应用于电子电器、石油化工和建材纺织等工业产品中.然而,随着大量生产和使用,PBDEs已成为大气、水体、土壤和生物体等多环境介质中普遍检出且极具生态风险的有机污染物.因此,开展微生物降解研究对于典型环境中PBDEs污染风险消除和污染修复,具有重要的科学意义.本文从PBDEs环境归趋行为及其暴露风险出发,综述了PBDEs微生物厌氧降解和好氧降解的最新研究动态,比较分析了两种降解过程的降解特性与影响因素,并针对微生物,尤其是好氧微生物降解机理,阐述了bph A或etb A功能基因及其编码酶对PBDEs好氧降解过程的调控作用,同时就PBDEs微生物高效降解菌种选育、降解机理等方面的研究趋势进行了展望.     

施肥及种植作物对汞污染土壤中微生物生态的修复

以中性紫色土为材料，通过向土壤添加氯化汞的模拟培养试验、施肥试验以及作物栽培试验，研究了汞对土壤中微生物区系和重要微生物生理群繁育的毒害效应。结果表明，向土壤中添加HgCl2，总体上抑制了细菌、真菌、放线菌及氨化细菌的繁育，硝化细菌、自生固氮菌、纤维素降解菌在一定质量分数范围内被汞刺激增长，在另一定质量分数段则被汞抑制。施肥和栽种作物削弱了汞对微生物的毒害，使土壤微生物生态得到一定程度的修复，说明利用农业措施修复汞污染的土壤是可行的。栽种作物时，汞对微生物的抑制效应受到掩蔽，作物产量和植株体内汞含量是汞污染程度的良好指标。以微生物和植物对汞污染的反应，基本一致的HgCl2危害质量分数指标是5mg．kg^-1。     

汞的环境光化学

作为一种全球污染物,汞在水体、底泥、土壤、大气等介质中以各种不同形态存在.各种汞形态具有不同的理化特性及毒性.汞形态的转化对于汞的迁移、毒性、食物链富集放大效应等具有重要影响.光照在汞的形态转化中起着重要作用,主要涉及光氧化、光还原、甲基汞的光降解以及无机汞的光化学甲基化等四个方面.本文对不同环境介质中汞的光化学转化过...     

含硫芳香族化合物的好氧微生物降解

本文测定了一批苯硫基（亚砜基、砚基）乙酸酯类化合物的好氧微生物降解速率常数Ｋｂ，在此基础上，对这类化合物的结构与其生物降解速率之间的关系进行了分析，研究表明：苯硫基乙酸酯类化合物的降解速率大于苯磺基乙酸酯类化合物，关两类化合物的降解速率又叁于苯亚砚基乙酸酯类化合物；甲酯比异丙酯易降解；苯环上硝基与氯取代基均会降低化合物的可生化性，且对位硝基对阻碍作用高于邻位取代的硝基；另外，降解速率常数取代基数目     

七株硫酸盐还原菌汞甲基化能力的比较

目前硫酸盐还原菌汞甲基化的研究集中在Desulfovibrio desulfuricans ND132菌株上,由于D.desulfuricans ND132并非商业化提供的菌株,使得国内很多实验室难以获得该菌株开展微生物汞甲基化的相关研究.本文收集了7株商业化的硫酸盐还原菌,通过系统研究探寻其中可用作替代的汞甲基化模式菌株.在实验室培养条件下,通过对甲基化关键基因(hgcA和hgcB)、生长特性、汞的耐受性以及汞甲基化能力的测试,结果发现,Desulfomicrobium escambiense(CGMCC 1.3481)生长较快、具有较好的汞甲基化率(7.5%±0.7%),具备作为汞甲基化模式菌株的潜力.     

汞的微生物甲基化与去甲基化机理研究进展

甲基汞具有强烈的生物毒性和生物积累性,环境中甲基汞的产生主要与微生物相关,同时微生物也能通过去甲基化作用使甲基汞转变为无机汞.然而,目前国内外研究主要集中在汞的甲基化机理及影响因素,对汞的微生物去甲基化研究甚少.本文综述了汞的微生物甲基化、去甲基化研究史,以及微生物的主要作用机理,并对相关研究进行了展望,指出微生物酶促甲基化与氧化去甲基化机理研究将是以后工作的重点.     

微生物燃料电池还原二氧化铅及产电研究

为探究二氧化铅在微生物燃料电池(Microbial fuel cell,简称MFC)中的还原及对产电性能的影响,采用电沉积法成功制备了钛基二氧化铅(PbO2/Ti),并将其作为阴极材料应用于双室MFC.二氧化铅的价态、晶型、形态特征以及电化学特性分别采用X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和循环伏安扫描(CV)进行分析,MFC的产电能力通过COD的去除、输出电压和极化曲线进行表征.结果显示,在以PbO2/Ti为阴极的MFC中COD的降解率可以达到87.68%,明显高于纯钛板的对照(71.4%).当外阻为1 000Ω时,最大输出电压达到760 mV,约为对照的30倍.最大功率密度达379 mW m–2,相应的电流密度为1 185 mA m–2.同时,PbO2被还原为PbO和Pb3(PO4)2.由此可见,二氧化铅由于其具有的强氧化性可作为廉价高效的阴极材料应用于MFC,从而大大提高MFC产电能力.     

PCR-DGGE研究Carrousel 2000氧化沟工艺调试过程中的微生物多样性

收集Carrousel 2000型氧化沟工艺启动过程中活性污泥样品,直接提取微生物的基因组DNA并纯化,然后对细菌16S rDNA的V3高变区进行PCR扩增和DGGE分离,通过比较DGGE图谱的相似性来研究工艺调试过程中微生物种群的变化情况.研究表明,活性污泥中具有非常丰富的微生物种群.调试初期水质波动对氧化沟中微生物种群的影响非常明显,但接种的成熟活性污泥中微生物种群能够很快适应新型氧化沟工艺的结构及水力特性.调试从4月开始,4月氧化沟中微生物种群相似性Cs最大值为68.9%,5~6月Cs最大值为70.8%,8月Cs最大值为73.0%,可见氧化沟中微生物种群相似性逐渐增加,直至稳定.在此过程中,系统对COD、氨氮的处理效果同步提高并趋于稳定.综合分析好氧活性污泥在氧化沟中驯化期为2个月.图4表4参12     

多氯联苯微生物厌氧脱氯研究进展

多氯联苯是一种典型的持久性有机污染物,其在环境中的转化归趋备受关注.在厌氧条件下,多氯联苯可以通过微生物脱氯进行降解,该降解方式虽然广泛存在于自然界中,但是受生物地球化学因素的影响较大,调控较为复杂.本文对多氯联苯的厌氧微生物脱氯降解进行综述,讨论了脱氯路径和自然界中8种主要脱氯历程;脱氯微生物及相关的微生物还原脱卤酶;影响脱氯速率、程度和历程的主要物理和地球化学因素(温度、pH和氧化还原水平、碳源、电子受体、电子供体及抑制物).最后分析了多氯联苯厌氧脱氯研究中存在的问题并对其前景进行展望.     

松花江沉积物中总汞及汞形态的演化

为进一步掌握松花江汞污染的动态,通过2005年的样品采集与分析,结合有关历史数据,研究了松花江表层沉积物中汞的分布与变化.结果表明,在切断汞的主要污染源之后,第二松花江和松花江干流沉积物中汞含量均呈明显下降趋势;松花江18个断面沉积物中总汞质量含量较低,平均为0.172 mg·kg-1,除哈达湾、哨口和白旗江段外,大部分江段已处于背景水平.各江段沉积物中汞的形态分布差别较大,第二松花江沉积物中汞以过氧化氢溶态和王水溶态为主,而干流江段则以酸溶态和过氧化氢溶态为主;与20世纪80年代相比,除了王水溶态汞以外,2005年哈达湾、哨口和白旗3个代表性断面酸溶态、碱溶态及过氧化氢溶态汞含量均大幅下降.说明经过多年的环境治理以及水体的自然净化作用,松花江的汞污染已经得到了有效控制.     

土壤还原过程对氯代有机污染物还原脱氯的影响与机制

自然环境中,大多数氯代有机污染物厌氧还原脱氯反应是与土壤环境中一些生源要素的生物化学还原过程相伴生。有机污染物的种类、生物有效性以及毒性能够显著影响这些生源要素的转化,反过来,土壤中活跃的氧化还原反应也可以显著影响有机污染物的动力学转化过程。本文从氧化还原顺序上综述了反硝化过程、铁还原过程、硫酸盐还原过程和产甲烷过程对氯代有机污染物厌氧还原脱氯过程的影响与作用机制,旨在为氯代有机污染物在厌氧环境中还原脱氯的过程与机理的进一步研究、以及还原脱氯与微生物介导的生源要素氧化还原过程的耦合作用机制的揭示提供参考。     

环境中汞化学形态分析研究进展

作为一种剧毒元素,汞的毒性与其化学形态密切相关.环境介质中汞的化学形态监测分析主要涉及样品的采集、保存、前处理、分离和测定等步骤.本文综合国内外相关文献,系统介绍了开展环境介质中汞化学形态监测分析的相关测试技术和方法,并阐述了我国开展汞化学形态监测存在的问题及其意义.     

油藏厌氧微生物研究进展

地下深层油藏是独特的缺氧环境,目前还没有直接的微生物学证据表明油藏中存在真正意义上的“本源微生物”,但经注水开发后的油藏中确实蕴藏着复杂的微生物区系.油藏性质决定了油藏厌氧微生物特殊的群落结构,而油藏微生物的作用也可以改变油藏的理化及地质学特性.油藏中厌氧微生物按生理类群主要可分为发酵细菌、硝酸盐还原菌、铁还原菌、硫酸盐还原菌和产甲烷古菌.本文综述了国内外近年来油藏微生物学的研究进展,简述了微生物分子生态学在油藏微生物学研究中的应用,并对当前的研究提出了一些思考.图1参37     

外源和内源呼吸模式下好氧活性污泥的微生物群落演替及生物活性特征

通过模拟好氧活性污泥实验,采用PCR-DGGE技术并监测不同时期的CODCr、脱氢酶和总蛋白质的质量浓度,研究在外源和内源呼吸模式下,微生物群落结构及相关生物活性的变化。结果表明：未添加碳源处理中 CODCr的质量浓度稳定在100 mg·L-1左右;脱氢酶的质量浓度从1μg·mL-1降低到接近0μg·mL-1;总蛋白的质量浓度从0.05 mg·mL-1上升至0.07 mg·mL-1后下降至0.01 mg·mL-1左右;同时,微生物群落结构变化不大。外加葡萄糖处理中CODCr的质量浓度从1000 mg·L-1下降并稳定在100 mg·L-1左右;脱氢酶的质量浓度从2μg·mL-1上升到5μg·mL-1;总蛋白的质量浓度均从0.05 mg·mL-1上升至0.07 mg·mL-1后下降至0.005 mg·mL-1左右;同时,微生物群落多样性呈现收敛趋势。内源和外源呼吸模式下的活性污泥中,变形菌门（ Proteobacteria ）都是绝对优势种群,其次是拟杆菌门（ Bacteroidetes ）。内源呼吸末期δ-变形菌门（Deltaproteobacteria）消失,外源呼吸末期硝化螺菌门（Nitrospirae）消失。     

油井采出液中硝酸盐还原菌的分离培养及对硫酸盐还原的抑制

采用油井采出液培养基和加入无机盐成分的改良油井采出液培养基,对大庆油田萨北过渡带油井采出液中的细菌进行分离培养及初步鉴定,比较了两种情况下培养出的具有硝酸盐和/或亚硝酸盐还原,以及/或反硝化能力菌群结构的差异.利用采出液培养基培养出一组新的微生物菌株,并且分离的硝酸盐和/或亚硝酸盐还原菌,以及/或反硝化细菌(Nitrate/nitrite reducing bacteria,denitrifying bacteria,NRDB)比例明显高于无机盐-采出液培养基;但培养基中无机盐成分的添加,提高了可培养NRDB的群落生物多样性.仅仅向油井采出液中直接投加硝酸盐作为电子受体,对其中硝酸盐还原、亚硝酸盐还原和反硝化微生物(NRDB)的激活作用以及产抑制硫化物产生的能力有限,而同时加入分离自采出液的NRDB和硝酸盐则对硫酸盐还原菌(SRB)的生长和产硫化物活性都产生了明显的抑制.但是NRDB与硝酸盐同时投加对不同SRB的抑制效果并不相同,导致了SRB群落结构的变化.图5表2参17     

好氧脱氮微生物的混合培养条件

从土壤和水中筛选分离到混合脱氮微生物菌群，能在好氧条件下将NH4^ 一步转化为N2排放，整个过程无NO3^-的积累，混合脱氮微生物菌群培养的最佳碳源为NaHCO3和CH3COONa的混合物，质量浓度均为0.25gL^-1;（NH4）2SO4为氮源的最适质量浓度为0.2gL^-1；最适pH7-10；温度30℃；在混合脱氮微生物菌群的最适培养条件下，30h内氨氮去除率达98%以上，细胞生长质量浓度达2.9gL^-1，采用分批补料策略补加（NH4）2SO4使菌浓提高了31.0%，图6表4参11     

假单胞菌MBR还原钛(Ⅳ)合成钛纳米粒子

研究了一株假单胞菌MBR(Pseudomonas sp.MBR)在好氧环境下,以有机碳源为电子供体,将氟钛酸盐还原为钛单质的特性及影响还原的因素.结果表明,该菌还原氟钛酸盐初始浓度范围为0.5~8.0 mmol/L,最适pH值为7.0,柠檬酸钠为最佳碳源供给物,并且在电子供体和钛的摩尔比为100:1时还原效果最好.扫描电子显微镜和透射电子显微镜观察显示加氟钛酸盐后细胞的形态并没有发生变化,还原的Ti单质以纳米粒子形式积累在细胞内.     

微生物燃料电池产电研究及微生物多样性分析

以乙酸钠为阳极底物,碳毡材料为阴阳电极,构建了无介体双室微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC),研究不同阴极受体、外接电阻、乙酸钠浓度和不同接种方式等因素对电池产电性能的影响.根据不同接种方式下微生物燃料电池产电性能差异,利用PCR-DGGE技术对不同接种方式下的微生物多样性进行分析.研究结果表明:在500 mL的阴阳极反应体系中,当接入500 Ω外电阻,阴极电子受体为高锰酸钾,阳极乙酸钠质量浓度为6.46 g/L,只接入附着有大量微生物的电极时,微生物燃料电池产电性能最好,最大电功率密度可达353.57 mW/m2,库伦效率为39.35%;微生物多样性分析显示.δ-变形菌纲、β-变形菌纲和拟杆菌门的菌种更适应微生物燃料电池的运行环境,能在电极上大量富集.提高电池的产电性能.是电极上的优势菌群.图8表1参21