基于情景分析的珠三角臭氧与前体物排放关系研究

珠三角在全国主要城市群中率先在2015年实现PM2.5达标,但区域O_3上升的势头并没有得到遏制。为深化珠三角空气质量精细化管理,有效遏制区域O_3上升和促进空气质量改善,应用三维空气质量模型对珠三角秋季典型O_3污染进行了40种情景的模拟分析,定量研究了珠三角重污染季节O_3与前体物排放的关系。结果表明,秋季珠三角大部分点位O_3与前体物排放的关系表现出高度非线性的规律。对于江门、中山和珠海等下风向站点,NO_x的减排对O_3污染的控制有强烈的不利效应,若NO_x减排30%,则O_3浓度上升24%～41%,当NO_x削减量在60%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降;区域VOCs的减排可以有效降低O_3浓度,若NO_x排放不变,VOCs减排30%,则O_3浓度可以下降20%～26%。对于惠州、深圳和东莞等上风向的站点,NO_x减排对O_3污染的不利效应较弱,当NO_x削减量在30%以上时,O_3浓度随着NO_x削减而下降。若NO_x减排比例为12%,VOCs减排比例为50%,珠三角西部O_3浓度下降幅度可达20%以上,其他地区O_3浓度普遍下降10%～16%。若NO_x减排比例为8%,VOCs减排比例为30%,中山、江门与珠海的O_3峰值浓度将下降15%左右,但其他地区的O_3污染改善不明显,广州、东莞、肇庆等地的O_3改善幅度在10%以内。在2017年广东省的臭氧专项行动中,实际的O_3前体物削减力度远未达到建议方案的程度,而且气象条件可能有利于O_3污染加剧,导致O_3控制效果不如预期。要缓解珠三角秋季的O_3污染,珠三角及其邻近地区应该加大VOCs的控制力度,减少NO_x的减排力度。     

珠三角典型区域臭氧成因分析与VOCs来源解析——以中山为例

近年来,珠三角地区臭氧污染不断加剧,其重要原因之一在于臭氧与其前体物浓度之间存在非线性关系,不平衡的前体物削减会导致臭氧浓度不降反升,深入分析臭氧前体物与臭氧浓度之间的关系及解析VOCs的来源对于臭氧污染控制具有重要意义。中山市作为珠三角城市群的一个代表性城市,目前臭氧污染极其严重。选取当地5个站点,采取在线和离线两种监测方式,于2020年和2021年臭氧污染较严重的9月,开展臭氧前体物VOCs监测,并进行臭氧污染成因分析和VOCs来源解析。结果表明,2021年紫马岭站点的TVOC平均质量浓度达到127.5μg·m^-3,高于其他站点,且同比上升5.2μg·m^-3,主要原因是烷烃质量浓度从27.3μg·m^-3大幅上升到44.6μg·m^-3;2020年和2021年9月TVOC的质量浓度波动幅度均较大且不规律,中旬和下旬的整体质量浓度水平较高。臭氧敏感性分析表明,2020年9月中山市臭氧污染为明显的VOCs控制区,而2021年9月则为协同控制区。削减分析得出,结合中山市实际污染情况,灵活选择1?3或1?2...     

常州市基于网格监测的臭氧污染过程分析

为研究常州市2022年6月14—21日的臭氧连续超标过程,利用EKMA曲线分析此次污染过程中臭氧生成对其前体物VOCs和NO_x的敏感性,通过反距离权重插值算法对网格化数据进行插值对该污染过程进行分析。结果表明：常州市臭氧及其前体物存在明显的日变化特征。6月臭氧超标天的臭氧与温度呈正相关,与相对湿度呈负相关。常州市臭氧处于强VOCs控制区,削减VOCs会使当地臭氧生成潜势逐步降低;不当削减NO_x排放反而会使当地臭氧生成潜势上升。6月14—18日,江苏省呈区域型污染,常州市温度偏高有利于臭氧生成;19—20日臭氧污染气团不断向西移动,臭氧高值区处于常州市;21日主导风向转为东南风,常州本地臭氧生成叠加周边区域影响,致使常州市臭氧仍处于高值。     

泰安市大气挥发性有机物污染特征及来源解析

2018年夏季对泰安市城区站点的挥发性有机物(VOCs)进行监测,研究了其污染特征、臭氧生成潜势(OFP)和特征污染物比值,利用PMF源解析模型对VOCs的来源进行了解析.结果 表明,观测期间泰安市VOCs体积分数平均值为(16.57±7.99)× 10-9,VOCs中浓度占比最高的为OVOCs(41.9％),其次为烷...     

朔州市夏季环境空气中VOCs的污染特征及来源解析

采集夏季朔州市环境空气中挥发性有机物(VOCs)的日变化样品,分析其中VOCs的浓度特征,运用特征比值和相关性、主成分分析、后向轨迹模型对其来源进行分析,并使用臭氧生成潜势和二次有机气溶胶生成潜势研究了其环境影响.结果表明,观测期间,朔州市VOCs的总体平均浓度为(102.93±35.90)μg·m~(-3),其中芳香烃类浓度最高,为53.52μg·m~(-3);VOCs的日变化呈现了双峰特征,与NO_2和O_3的日变化结合分析显示了其浓度受到了机动车排放和光化学反应的影响显著;源解析结果显示VOCs的排放源主要有机动车排放、汽油和溶剂挥发、燃烧、植物排放等;观测期间气团受北方向、西北方向与西南方向输送的影响;芳香烃类化合物是臭氧生成潜势和二次有机气溶胶生成潜势最高的VOCs类化合物种类.研究结果显示,控制机动车排放和燃烧排放、减低溶剂使用等措施是目前控制朔州市环境空气中VOCs污染的主要途径.     

2018—2022年广州中心城区大气关键VOCs物种浓度变化的长期观测研究

研究基于2018—2022年广州吉祥路大气超级站在线VOCs观测数据,分析广州城区大气关键VOCs物种的年际浓度变化特征。结果表明：1)广州城区的关键VOCs物种整体浓度较高,尤其是丙烷和正丁烷;2)研究期间VOCs物种观测浓度主要受到偏北内陆气团、偏东沿海气团和偏南海洋气团的影响,其中偏东气团影响最大;3)不同VOCs物种季节变化特征差异明显,夏季受到溶剂源和燃气挥发影响的特征突出;4)5年间广州城区的关键VOCs物种浓度整体呈下降趋势,工业源治理效果显著,然而机动车污染的治理效果有限。此外,乙苯/间、对-二甲苯的持续下降表明气团老化程度降低,本地污染源的影响将会凸显。     

苏州郊区主要大气污染物的演变特征及其影响因素研究

大气灰霾污染已经成为了大气环境领域的研究热点之一,但是目前国内针对背景地区站点的大气污染形成机制和输送规律的研究仍然有限。利用PM_(2.5)、PM_(10)、CO、SO_2、O_3、NO_2等6种大气成分质量浓度数据、常规气象要素观测资料、结合HYSPLIT后向轨迹模式,对2015年1月15—28日发生在江苏省苏州市东山镇的一次持续十余天的空气污染过程进行了分析。结果表明,此次污染过程东山镇经历了一次完整的灰霾生成-积聚-消散的演变过程,其中包括两个主要污染时段,1月15—19日轻污染时段和1月22—26日重污染时段。ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))平均值达到62.8%(30.0%~93.4%),表明PM_(2.5)对东山大气颗粒物污染贡献显著。6种大气污染物相关性分析发现CO和NO_2与PM_(2.5)和PM_(10)相关性最好,人为燃烧源和交通源对灰霾形成贡献显著。高空较稳定的环流形势和地面弱气压场的配合以及低压高温高湿的不利气象条件,阻碍了污染物的垂直和水平扩散,是此次持续性灰霾天气形成的客观原因。通过风向、风速统计和后向轨迹分析发现,此次污染过程,在大风下颗粒物以远程输送为主,微风下颗粒物以局地排放为主。外来源的输送和本地源排放的叠加造成了灰霾的形成和积聚。轻污染时段,高浓度污染气团主要来自西北方向的远距离输送,来自山东、河北等工业发达地区的排放源对东山地区灰霾的形成影响显著。重污染时段,污染气团主要来自偏南方向的局地输送,此外来自湖南、江西一带的大规模生物质燃烧生成的高浓度污染气团输送也是污染加重的重要原因。来自东北方向的气流对此次区域灰霾污染起到了清洁作用。     

济南市典型区夏季VOCs分布特征及臭氧生成机制

基于2020年6—8月济南市石化区、市区和南部山区VOCs以及臭氧和气态污染物等在线监测数据,结合气象因素分析了各典型区夏季VOCs污染特征,并通过计算臭氧生成潜势(OFP)和MCM模型模拟分析了不同区域不同污染等级VOCs对臭氧生成的影响,采用PMF模型对市区夏季VOCs进行了来源解析研究.结果表明,石化区VOCs浓度(158.29μg·m^-3)明显高于市区(47.71μg·m^-3)和南部山区(24.65μg·m^-3),VOCs中均以烷烃占比最大,其次为芳香烃,3个区域VOCs浓度均随污染等级升高而升高;不同污染等级下均为石化区OFP(743.7—1474.9μg·m^-3)大于市区(156.9—378.1μg·m^-3)和南部山区(113.4—168.7μg·m^-3),3个区域均是芳香烃OFP占比最大,其次为烯烃,说明芳香烃和烯烃类VOCs对臭氧生成的贡献最大,其中OFP贡献最大的单体为间/对-二甲苯;MCM模拟结果表明石化区O₃净生...     

贵阳市大气挥发性有机物的初步分析

本文对贵阳市大气挥发性有机物进行了初步分析研究.采用罐采样方法在贵阳市采集了环境空气样品,利用三级冷阱预浓缩-GC/Dean-switch/FID/FID技术,分析了59种大气光化学活性挥发性有机物,并计算了各组分的臭氧生成潜势及羟基自由基消耗速率.结果表明,贵阳市大气挥发性有机物的平均体积分数为(23.06±17. 85)×10~(-9),其中丙烷的体积分数最大.贵阳市不同类别大气挥发性有机物的占比为:烷烃(58.77%)苯系物(16.41%)人为源烯烃(10.84%)炔烃(8.86%)植物源排放VOCs(BVOC)(5.12%),不同功能区大气VOCs的组成特征存在一定差异.贵阳市大气挥发性有机物的总臭氧生成潜势为91.51×10-9(体积分数),其中苯系物对总臭氧生成潜势的贡献最大(约占38%);贵阳市大气挥发性有机物总的羟基自由基消耗速率为6.15 s-1,烯烃类对总的羟基自由基消耗速率的贡献最大.     

沈阳市臭氧污染特征及其影响因素

近年来中国城市O₃污染问题日益突出,近地面O₃已成为沈阳市的主要空气污染物之一。基于沈阳市2019年近地面臭氧(O₃)及其前体物(VOCs和NO₂)的逐时数据,结合同期气象观测资料,研究了2019年沈阳大气O₃的季节变化特征,分析了VOCs和NO₂以及气象条件对O₃生成的影响;利用最大增量反应活性法(MIR)估算了沈阳大气VOCs的臭氧生成潜势(OFP),并运用正交矩阵因子分解法(PMF)进行了沈阳夏季VOCs的来源解析。结果表明：2019年沈阳市O₃平均质量浓度夏季最高,其次是春季和秋季,冬季最低;四季O₃日变化特征均表现为单峰型,质量浓度峰值出现在14:00左右,谷值出现在07:00左右。沈阳市O₃质量浓度与温度、风速均呈现正相关关系(P=0.001,P=0.005),与相对湿度呈负相关关系(P=0.005);当温度达到30.0℃以上,O₃质量...     

珠三角城市群典型城市土壤邻苯二甲酸酯污染特征

选择了经济相对发达的珠江三角洲城市群中的典型中小城市的菜园和果园表层土壤(0～20 cm)进行调查取样,采用气相色谱法,对土壤样品中的16种邻苯二甲酸酯(PAEs)进行了测定,分析了其分布特征,并初步探讨了本区域的PAEs的污染控制问题.结果表明:在珠三角城市中,东莞土壤的PAEs含量最高,各地土壤中的PAEs均值高低顺序依次为东莞＞深圳(珠海)＞中山(惠州);菜园土壤中的平均PAEs含量比果园高37%左右;从珠三角城市菜地和果园的平均PAEs分布来看,东莞和深圳的菜地PAEs明显高于果园;珠海、中山和惠州菜地的平均PAEs与果园基本持平.16种PAEs类化合物在珠江三角洲不同城市的分布的差异非常大,不同城市所受到的主要PAEs化合物污染的种类不同;与美国土壤PAEs控制标准相比,珠三角城市果园和菜地土壤的PAEs主要为DEP和DnBP超标,这两类PAEs化合物应该成为重点的污染控制对象.     

广州地区一次典型光化学污染过程的监测

为研究广州地区典型光化学污染过程形成的高浓度臭氧事件的变化特征及成因,2011年5月17—20日利用广州番禺大气成分站(GPACS)对污染气体(O_3、VOCs、NO_2、NO)、颗粒物(PM_1、PM_(2.5)、PM_(10))、能见度以及气象要素进行了监测.结果表明,光化学污染过程期间,臭氧总体浓度比较高,最大臭氧1 h浓度分别为103.8×10~(-9)、169.9×10~(-9)、146.1×10~(-9)以及115.5×10~(-9),远超国家二级标准93×10~(-9)(200μg·m~(-3)).但颗粒物浓度保持较低水平,颗粒物日均值远低于国家二级标准(PM_(10)为150μg·m~(-3),PM_(2.5)为75μg·m~(-3)),能见度整体较高.芳香烃和烯烃是臭氧生成潜势最大的两个成分,其中异戊二烯、间二甲苯、对二甲苯、甲苯等物种对臭氧生成贡献大.均压场-冷锋前天气形势带来的不利于污染物扩散的气象条件、强烈的辐射以及高浓度VOCs共同导致了这次高浓度臭氧污染事件的发生.     

太原市不同功能区环境空气中挥发性有机物特征与来源解析

采集太原市3个不同功能区夏季和冬季环境空气样品,使用色谱-质谱仪测定挥发性有机物(VOCs)的组成,分析VOCs浓度变化和日变化特征,计算臭氧生成潜势(OFP),利用特征比值法和正定矩阵因子分析法(PMF)研究环境空气中VOCs的来源.结果表明,观测期间太原市环境空气中VOC总浓度变化范围为(36.27—210.67)μg·m~(-3),夏季和冬季VOCs化合物平均质量浓度为49.73μg·m~(-3)和205.19μg·m~(-3),冬季环境空气中VOCs浓度是夏季VOCs的4.13倍;VOCs日变化受到机动车排放和光化学反应显著影响,且夏季影响大于冬季;夏季OFP最大的物种为烯烃类化合物,冬季OFP最大的物种为芳香烃类化合物.太原市环境空气中VOCs主要包括五类污染源,分别为燃煤源28.10%、机动车源27.41%、挥发源22.90%、液化石油/天然气源14.90%和植物源6.69%;不同功能区主要污染源存在差异,太原市夏季工业交通区最主要排放源为燃煤源,居民商业混合区和居民交通区受燃煤源和机动车排放源共同影响,冬季太原市燃煤源是环境空气中VOCs的最主要污染源.     

兰州市采暖期空气质量特征及污染源分析

基于2016年兰州市采暖期采集的气溶胶样品的水溶性离子系列分析,对兰州市大气污染特征及其主控因素和来源进行了深入探讨.结果表明,近年来兰州市大气中,NO_3~-、SO_4~(2-)、Ca~(2+)和NH_4~+是兰州市冬季气溶胶样品中主要的离子成分,占到总离子浓度的88.12%,以人为污染源排放污染物的二次转化为主,其中NO_3~-、Ca~(2+)近年来有增加趋势.对兰州市污染物及离子来源分析发现兰州市冬季二次污染比较严重,机动车排放污染物所占比重增大.冬季到达兰州市的气团以武威-兰州为首;腾格里沙漠和黄土高原西南部是冬季PM_(10)污染的主要贡献源区,兰州市自身和白银市是NO_2污染的主要贡献源区.整体来看,兰州市空气质量有了很大的改善,NO_2、PM_(10)是目前最需要解决的两大污染问题.     

嘉兴市秋季臭氧浓度变化特征及前体物VOCs的来源解析

利用2022年9月嘉兴市光化学站小时分辨率的挥发性有机物(volatile organic compounds,VOCs)和臭氧(O₃)数据,分析了O₃和VOCs的污染特征;采用基于观察数据的(observation-based model,OBM)模型,分析嘉兴市O₃敏感性;并通过正定矩阵因子分析(positive matrix factorization,PMF)模型进行了环境VOCs来源解析研究。结果表明：高温(28.8～33℃)、低湿(69%～74%)、小风(1.4～2.0 m/s)等不利的气象条件有利于O₃浓度升高。嘉兴市VOCs组分含量烷烃(6.7×10^-9)>芳香烃(5.0×10^-9)>烯烃(1.7×10^-9)>炔烃(0.6×10^-9),臭氧生成潜势(ozone formation potential,OFP)芳香烃(74.0μg/m³)>烯烃(19.8...     

银川都市圈典型站点大气臭氧及前体物的污染特征分析

本文分析了银川都市圈的商业/交通/居民混合区和工业区两类典型站点的大气挥发性有机物（VOCs）的日变化特征,并通过臭氧生成潜势（OFP）对其生成臭氧潜力进行了评估,此外,基于观测的光化学模型（OBM模型）分析了银川都市圈臭氧生成对前体物的敏感性.观测结果表明,观测期间银川都市圈臭氧呈单峰型日变化,其中商业/交通/居民混合区采样点峰值出现在16:00—18:00,臭氧日最高小时浓度范围为131—200μg·m^-3;工业区采样点峰值出现在14:00—17:00,臭氧日最高小时浓度范围为155—186μg·m^-3.商业/交通/居民混合区采样点和工业区采样点总挥发性有机物（TVOCs）日变化浓度均呈现出早晚高、日间低的趋势,最大浓度分别为28.70×10^-9、165.84×10^-9.烯烃对两个采样点臭氧生成潜势均有较大贡献,商业/交通/居民混合区和工业区采样点的贡献率分别为21.58%—67.59%和57.42%—89.73%.银川都市圈大气臭氧生成速率对VOCs中的烯烃和芳香烃的增量变化最为敏感,对CO以...     

不同气团对广东鹤山大气超级监测站单颗粒气溶胶理化特征的影响

大气气溶胶对健康、环境和气候具有重要影响,研究其理化特征能阐明灰霾的成因及机理,对科学调控大气环境具有重要意义。以广东江门鹤山大气超级监测站为观测平台,使用单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）和气团后向轨迹综合分析了单颗粒气溶胶的理化特征,揭示了气团轨迹对颗粒物浓度、类型和化学成分的影响。单颗粒气溶胶质谱仪在2012年5月11日至7月31日,共采集了约600万个同时含有粒径和质谱信息的颗粒,它们主要可分为8类：有机碳颗粒（OC）、元素碳颗粒（EC）、元素-有机碳混合颗粒（ECOC）、富钾颗粒（K-rich）、大分子有机碳颗粒（HMOC）、海盐颗粒（Na-K）、金属颗粒（Metal）和富硅颗粒（Si-rich）。各类颗粒的质谱特征在一定程度上反映了颗粒的来源：EC颗粒来自一次污染源;K-rich颗粒主要来自与生物质燃烧有关的过程;Na-K颗粒来自于海盐碎沫;Metal颗粒主要来自工业源或火力发电;Si-rich颗粒则主要来自扬尘。8类颗粒中普遍存在的二次成分表明它们都经历了一定程度的大气老化过程。采样期间每隔6h绘制一条气团后向轨迹图,聚类分析发现这些气团后向轨迹主要有5类：第1类占总轨迹数的14.1%,它代表由内陆经广州、佛山到达采样点的气团;第2类占总轨迹数的10.2%,它代表沿东南部大陆海岸线到达采样点的气团;第3类和第5类在气团后向轨迹中占的比例最高,分别为30.0%和36.8%,它们都来自南海海面,但第3类气团经珠海、澳门到达采样点,而第5类则经阳江到达采样点;第4类占总轨迹数的8.8%,这类气团途经深圳、东莞到达采样点。单颗粒数据结合气团后向轨迹进行统计分析表明：经广州、佛山到达采样点的气团会带来高浓度的颗粒物污染,且颗粒的老化程度较高,而发源于南海海面的气团能带来新鲜海风,对鹤山的大气污染起稀释作用;在颗粒类别上,途经广州、佛山、东莞、深圳这些重污染城市的气团中EC颗粒和ECOC颗粒的含量更高,而途经珠三角南部区域的气团则含有更多的OC颗粒和Metal颗粒。     

干旱半干旱区夏季绿化树种挥发性有机物标准排放量的测定

生物源挥发性有机物(Biogenic Volatile Organic Compounds,BVOC)对城市臭氧污染起着重要作用,为准确估算BVOC对城市臭氧污染的贡献,研究BVOC标准状态(叶温 T=303 K,PAR(Photosynthetically Active Radiation)=1 000 μmol·m...     

我国大气VOCs的监测技术和污染特征研究进展

近年来,挥发性有机物(VOCs)作为光化学烟雾的前体物、灰霾天气形成的关键因素,引起国内外学者的广泛关注。该研究综述了我国大气VOCs的源与汇、监测技术和污染特征。首先概述了大气VOCs的源与汇,内容包括我国VOCs的自然源、人为源及主要的去除途径。然后讨论了国内外VOCs的监测技术,分析总结了我国现有的相关环境管理标准与技术规范。重点对我国近几年典型城市大气中VOCs的污染特征进行了归纳和对比,从检出VOCs种类、浓度释放水平和释放来源方面分析了各地区VOCs的污染水平,为大气环境的保护及污染防治提供科学依据。最后,在总结现有研究进展的基础上,提出了现阶段研究中存在的问题,展望了未来研究的主要方向。     

深圳市臭氧污染特征及其与前体物关系分析

根据深圳市11个国控子站2013—2019年的O_3监测数据,结合2017年8月15—17日、11月1—3日、12月19—21日离线手工采样挥发性有机物(VOCs)及其组分的检测结果,分析深圳市O_3污染特征以及O_3污染形成与前体物变化的关系,以期为深圳市控制O_3污染提供科学参考。结果表明,深圳市O_3浓度总体呈上升趋势,2019年O_3浓度值和超标率都达到了近7年的最高值。月变化趋势上,8—11月O_3浓度较高,峰值常在10月出现,是O_3削峰治理的重点时期;空间分布上呈现西重东轻、北高南低的特点。结合离线采样期间的O_3浓度,将采样时段区分为O_3高污染日(11月1—3日)、中污染日(12月19—21日)、低污染日(8月15—17日)。污染物浓度日变化情况显示,O_3高污染日NO_2 14:00浓度较08:00浓度降低了64%,而O_3低污染日NO_2消耗比例仅为34%;O_3高污染日各类VOCs物种14:00体积分数较08:00浓度的下降比例为58%—75%,而O_3低污染日VOCs体积分数日变化比较平缓,可见采样期间O_3高污染日的光化学反应更强烈,NO_2和VOCs都发生了剧烈消耗。深圳市O_3生成对VOCs更为敏感,O_3高污染日的VOCs体积分数较低污染日升高了168%,而NO_2仅升高了44%;各VOCs物种中含氧挥发性有机物(OVOCs)和烯烃体积分数升高幅度明显高于烷烃和芳香烃,表明O_3生成受OVOCs和烯烃的影响较大。臭氧生成潜势(OFP)分析结果同样表明贡献较大的组分为OVOCs和烯烃,贡献最大的前10个物种共占总OFP的76%,主要为醛类、烯烃和芳香烃,加强机动车、溶剂使用和工业源排放的VOCs控制以及植物排放的异戊二烯控制对改善深圳市O_3污染具有重要作用。